Malgré les remarquables performances démontrées par les photo-détecteurs quantiques pour l'infrarouge, les progrès dans cette filière stagnent. La principale limitation est due au bruit lié à leur courant d'obscurité, qui impose, aux plus grandes longueurs d'onde, un fonctionnement à des températures cryogéniques. Ce travail de thèse a pour principal objectif de dépasser cette limite intrinsèque en combinant des structures photo-détectrices innovantes et des nano-résonateurs optiques. La réduction par plus d'un ordre de grandeur de l'épaisseur de la zone absorbante, modifie considérablement les propriétés optiques et électroniques de la structure, imposant de revisiter entièrement ses modes de fonctionnement. Dans ce contexte, ce travail de thèse vise à valider expérimentalement l'apport de la nano-photonique à l'amélioration des performances des photodiodes InGaAs.La première partie est dédiée à l'étude de photodiodes InGaAs à double hétérojonction dans le but de réduire à la fois le courant d'obscurité et l'épaisseur de la structure pour la rendre compatible à celle des nano-résonateurs optiques. La seconde partie est dévolue à la conception, la fabrication et la caractérisation de photo-détecteurs InGaAs nano-structurés de type résonateurs de mode guidé. Dans la troisième partie, les remarquables propriétés de ces photo-détecteurs sont étudiées dans un contexte de mini-matrices, premier pas vers la réalisation de caméras.Les concepts développés durant cette thèse et les résultats expérimentaux obtenus, ouvrent la voie vers une nouvelle génération de photo-détecteurs pour l'imagerie infrarouge. / Despite the outstanding performances reached by today's infrared quantum photo-detectors, progresses have been stagnating for years. The main limitation is due to the noise generated by the dark current, which requires, cooling down the devices at a cryogenic temperature for the largest wavelengths. The main objective of this thesis is to propose new concepts for overcoming these fundamental limits. By combining innovative photo-detector structures and optical nano-resonators, new structures are proposed. By reducing by more than order of magnitude the thickness of the absorbing layer, optical and electrical properties of the structure are deeply modified. As a result operating modes have to be entirely revisited. In this context, the purpose of this thesis is to characterize the behaviors, to find new compromise and to experimentally validate the nano-photonics potential to improve the performances of InGaAs photodiodes.The first part is dedicated to the study of double heterojunction InGaAs photodiodes in order to reduce both the dark current and the thickness of the structure to make it compatible with that of optical nano-resonators. The second part is devoted to the design, the fabrication and the characterization of guided mode resonant nanostructured InGaAs photo-detectors. In the third part, the remarkable properties of these photo-detectors are studied in the context of mini-arrays, the first step towards cameras realization.The concepts developed during this thesis and experimental results, pave the way to a new generation of infrared photodetector.

Les structures à cristaux photoniques bidimentionnels ont permis la fabrication d'une large variété de composants nanophotoniques. En particulier, dans les PC parfaits, la densité locale d'états optiques se trouve exacerbée au niveau des points de symétrie du diagramme de bande. Près de ces points, où la vitesse de groupe tend vers zéro, la faible courbure de bande courbure de bande donne lieu à des modes stationnaires, dits de lumière "lente" (ou modes de Bloch lents). Les propriétés de la lumière lente en font de bons candidats pour améliorer l'effet Purcell, pour produire des effets non-linéaires ou pour concevoir des lasers à faible seuil. Parmi ces modes, les modes de Bloch lent émettant dans la direction verticale, c'est à dire situé au niveau du point Γ de la zone de Brillouin, sont particulièrement intéressants pour intégrer des architectures 2D avec de l'optique en espace libre. En particulier, certains de ces modes ont permis la réalisation d'émission laser dans la 3e direction avec des propriétés de polarisation particulières. D'autres applications prometteuses concernent le désordre : en introduisant un désordre aléatoire mais contrôlé dans la structure photonique, il est possible d'induire une transition entre le mode de Bloch lent de la structure ordonnée vers un mode localisé par le désordre, de type localisation d'Anderson dans une structure faiblement désordonnée.Dans cette thèse, les modes de Bloch lents ont été étudiés et caractérisés en Microscopie optique en champ proche. Nous nous sommes concentrés sur les modes en Gamma de la structure graphite. Le SNOM a permis de visualiser la composante évanescente du mode avec une résolution spatiale inférieure à la limite de diffraction. Dans ce travail, nous avons montré que le champ lointain et de l'image en champ proche du mode à la surface du cristal photonique sont différentes et que seules les mesures en champ proche permettent de rendre compte du mode réel à l'intérieur de la membrane de cristal photonique, en accord avec prédiction théorique. L'importance du choix de la sonde (silice, pointe métallisée, Nano-antenne) pour l'étude des structures à cristaux photoniques a également été démontrée. Outre la mesure d'intensité du champ électromagnétique, la polarisation du champ électrique a été mesurée à l'échelle nanométrique pour la première fois par l'aide d'une antenne à ouverture papillon. Ces résultats permettent d'identifier sans équivoque des modes avec les simulations 3D-FDTD.Dans ce travail est également rapporté la première observation de la localisation de la lumière dans deux types de lasers aléatoires à base de cristaux photoniques bidimensionnels. Le caractère aléatoire est introduit soit en déplaçant les positions des motifs du cristal (trous d'air), soit en faisant varier de façon aléatoire le diamètre des trous. Pour la première fois nous avons observé directement par SNOM la localisation de la lumière dans le cristal désordonné. Cela nous a permis d'observer la transition de morphologie du mode de Bloch lent entre le cristal ordonné et le cristal désordonné. / 2D-Photonic crystal (PC) structures have enabled the fabrication of a wide variety of nanophotonic components. In perfect PCs, the exploitation of the enhanced local density of states at critical points of the band diagram has attracted considerable attention. Near these points, where the group velocity vanished, low curvature flat bands give rise to delocalized and stationary optical slow Bloch modes (or slow light modes). Properties of slow light make them good candidates to enhance Purcell or various non-linear effects or to design low-threshold lasers. Among these modes, slow Bloch modes (SBMs) emitting in the vertical direction, i.e. located at the Γ- point of the Brillouin zone are particularly interesting for integrating 2D PC architectures with free space optics. In particular, some SBMs proved to be suitable for achieving strong vertical emission with peculiar polarization properties. Other promising applications concern disorder: by introducing a controlled randomness into the PC structure, it is possible to induce a transition from slow Bloch mode (in ordered PC) to Anderson’s localization (in disordered PC) as a function of disorder degree. In this PhD dissertation, Slow Bloch modes have been studied and characterized by the means of Near-field Scanning Optical microscopy (NSOM). We particularly focused on Slow Bloch laser mode at Γ- point of a honeycomb 2DPC. This NSOM technique enables to visualize the evanescent component of the mode with a spatial resolution below the diffraction limit. In this work, we showed that the far-field and the near-field image of the mode at the 2D-PC surface are different and that near-field results yield a better insight in the real mode structure inside the PC slab in agreement with theoretical prediction. The importance of the probe selection (bare silica, metallized tip and bow-tie aperture nanoantenna) for studying III-V photonic crystal structures was also demonstrated. Besides intensity measurement of the electromagnetic field, the polarization of the electric field has been measured at the nanoscale for the first time by using a bow-tie nano-antenna probe. These results enable the unambiguous identification of the modes with the 3D-FDTD simulations.In this work is also reported the first observation of two-dimensional localization of light in two types of 2D random photonic crystal lasers, where Slow Bloch Mode (SBM) is scattered by artificial structural randomness in triangular PCs. The structural randomness is introduced whether by nanometer displacements in the positions of lattice elements (air holes), whether by variation of the hole diameters. The direct near-field imaging of the lasing mode by use of NSOM for the first time, allowed us to observe the transition of the extended planar SBM to be Anderson localized.

La thérapie photodynamique est fondée sur l’activation sélective par la lumière de médicaments appelés photosensibilisateurs. Non toxique en l’absence d’excitation lumineuse, le photosensibilisateur est capable, une fois excité, de transférer son énergie pour former de l’oxygène singulet qui induit la mort de la cellule. L’utilisation d’une excitation biphotonique offre de nouvelles perspectives pour la thérapie photodynamique du cancer. En effet, la dépendance quadratique de l’absorption à deux photons (ADP) avec l’intensité du laser permet une très grande sélectivité spatiale, ce qui rend possible un traitement plus sélectif des tumeurs, et la lumière infra-rouge utilisée permet le traitement de tumeurs plus profondes. Dans ce travail, nous avons développé une famille de nano-objets tout organiques pour la thérapie photodynamique biphotonique. Ils présentent des sections efficaces d’ADP très élevées dans la gamme spectrale d’intérêt biologique et leur efficacité a été démontrée in vitro. / Photodynamic therapy is based on the selective activation by light of drugs called photosensitizers. Non-toxic in the absence of excitation light, the photosensitizer is able, upon excitation, to transfer energy to produce singlet oxygen, which induces cell death. Two-photon excitation offers new perspectives for photodynamic therapy of cancer. Indeed, the quadratic dependence of two-photon absorption (TPA) with the laser intensity allows high spatial selectivity, which enables a more selective treatment of tumors, and the use of infrared light allows treatment of deeper tumors. In this work, we have developed a family of fully organic nano-objects for two-photon photodynamic therapy. They exhibit very high TPA cross-sections in the biological spectral range of interest and their efficiency has been demonstrated in vitro.

L’une des tendances naturelle des technologies photovoltaïque est la réduction systématique de l’épaisseur des cellules solaires, que cela soit pour des raisons de coûts, d’économie d’éléments rares ou toxiques ou encore pour limiter les recombinaisons. Jusqu’à présent, les technologies couche minces cristallines (GaAs) et poly-crystallines (CIGS) trouvent des optimum d’efficacité de conversion pour des épaisseurs aux alentours de 1 ou 2 microns. Typiquement, cette gamme d’épaisseur ne nécessite pas de nouvelles solutions de piégeages optiques comme cela est le cas pour la filière silicium amorphe. Cependant, si l’on veut réduire ces épaisseurs d’un facteur 10 voire même 100 afin de s’orienter vers les nouveaux concepts de collections et conversions (GaAs ou GaSb) ou encore de réduire l’utilisation d’indium (CIGS), de nouveaux besoin en matière d’absorption efficace de la lumière sont nécessaires pour ces technologies. Ce manuscrit de thèse se concentre sur la conception, la simulation et la réalisation de solutions nanophotoniques nouvelles pour de futures cellules solaires cristallines ultrafines.Dans un premier temps, nous nous sommes engagé dans une approche en rupture avec la conception habituelle des cellules solaires pour piéger la lumière dans une cellule ultrafine (≤100 nm de matériaux couche-mince (GaAs, GaSb et CIGS). Nous proposons un réseau métallique nanostructuré placé en face avant de la cellule reportée sur un miroir métallique afin d'obtenir une absorption très élevée et multi-résonante, indépendante de l’angle d’incidence et de la polarisation. Une analyse numérique approfondie des mécanismes résonants en jeu a été menée ainsi que la fabrication et la caractérisation optique de démonstrateurs. Les résultats de cette étude sont motivants pour des travaux futurs sur les dispositifs ultrafins, mettant en jeu de nouveaux concepts de collection (transport balistique) ou de conversion (cellules solaires à porteurs chauds).Dans un deuxième temps, nous avons étudié la possibilité d’intégrer à court terme un contact arrière nanostructuré en or à des cellules solaires fines (200-400 nm) en CIGS afin d’augmenter potentiellement le courant de court-circuit et la tension de circuit ouvert. Nous avons proposé un procédé innovant pour réaliser cette structure et ce piégeage optique, jusqu’à lors inédits pour les cellules en CIGS. Etude numérique, fabrications de démonstrateurs et premières caractérisations de cellules solaires ultrafines sont présentés. / One of the natural tendencies of photovoltaic technologies is the systematic reduction of the thickness of the solar cells in order to reduce the cost, to save rare or toxic elements or to limit recombination. So far, crystalline thin-film (GaAs) and poly-crystalline (CIGS) technology are reaching optimum conversion efficiency for thicknesses around 1 or 2 microns. Typically, this thickness range does not require new solutions of optical trappings as it is the case for amorphous silicon. However, if we want to reduce these thicknesses by a factor of 10 or even 100 to study new concepts of collections and conversions (GaAs or GaSb) or reduce the use of indium (CIGS), new needs for efficient light absorption are necessary for these technologies. This manuscript is focused on the design, simulation and realization of innovative nanophotonic solutions for future ultra-thin crystalline solar cells.As a first step, we were engaged in an approach at odds with the usual design of solar cells to trap light in a ultra-thin (≤100 nm) layer of material (GaAs, GaSb and CIGS). We propose an array of metal nanostructure placed in front of the cell, transferred on a metal mirror in order to obtain a high, multi-resonant absorption independent of the angle of incidence and polarization. Numerical analysis of the resonant mechanisms involved was conducted as well as the fabrication and optical characterization of demonstrators. The results of this study are motivating for future work on the ultra-thin devices, involving new concepts of collection (ballistic transport) or conversion (hot carrier solar cells).On the other hand, we studied the possibility of integrating a rear gold nanostructured back contact (200-400 nm) in thin CIGS solar cells to potentially increase the current of short circuit and open circuit voltage. We have proposed an innovative process to achieve this structure and the optical trapping for CIGS solar cells. Numerical study, manufacture of demonstrators and first measurements are presented.

Les métamatériaux sont des matériaux artificiels qui possèdent de nouvelles propriétés optiques grâce à leur structuration à l’échelle nanométrique. Un des principaux axes de recherche dans le domaine des métamatériaux s’intéresse aux indices de réfraction négatifs qui permettent la réalisation de lentilles « parfaites » ainsi que d’autres applications excitantes. Dans cette thèse, nous étudions théoriquement les propriétés de métamatériaux optiques de type « fishnet », en particulier l’origine de leur indice de réfraction négatif, ainsi que d’autres problèmes théoriques associés. La thèse peut être divisée en quatre parties.Dans la première partie, nous étudions la diffusion de la lumière à l’interface entre l’air et un métamatériau fishnet semi-infini. A l’aide d’une méthode numérique vectorielle, nous calculons les coefficients de diffusion de l’interface et nous démontrons que le transport de l’énergie est dû à un seul mode de Bloch, le mode fondamental du fishnet. Puis, en s’appuyant sur les coefficients de diffusion de l’interface et sur l’indice effectif de ce mode de Bloch, nous proposons un nouvel algorithme d’extraction des paramètres effectifs du métamatériau. Notre approche met l’accent sur le rôle clé joué par le mode de Bloch fondamental et elle permet d’extraire des paramètres effectifs plus stables que ceux obtenus avec les méthodes classiques basées sur le calcul de la réflexion et la transmission d’une couche de métamatériau d’épaisseur finie. Dans la deuxième partie, nous dérivons grâce à l’orthogonalité des modes de Bloch des expressions analytiques pour les coefficients de diffusion à l’interface entre deux milieux périodiques de périodes légèrement différentes. Nous montrons que les expressions analytiques permettent d’obtenir des résultats très précis pour différentes géométries allant de guides d’onde périodiques diélectriques à des métamatériaux métalliques. Ces expressions analytiques constituent donc un outil utile pour la conception et l’ingénierie de structures photoniques périodiques.Le mode de Bloch fondamental est central pour expliquer le phénomène de réfraction négative dans les métamatériaux fishnet. Dans la troisième partie, nous avons développé un modèle semi-analytique pour la constante de propagation complexe du mode de Bloch fondamental du fishnet. Le modèle est basé sur une analyse fine de la propagation et de la diffusion de la lumière à l’intérieur de la structure. Le modèle montre que l’origine des valeurs négatives de l’indice de réfraction sur une large bande spectrale peut être essentiellement comprise comme le résultat d’une résonance plasmonique dans les canaux transverses métal-insolant-métal du fishnet. La résonance plasmonique exalte la réponse « magnétique » du fishnet et les pertes associées à cette résonance peuvent être compensées en incluant du gain dans les couches diélectriques. En outre, le modèle simplifie l’ingénierie des paramètres géométriques des métamatériaux fishnet. C’est la résonance plasmonique dans des structures de type métal-isolant-métal (MIM) qui induit l’indice de réfraction négatif dans les métamatériaux de type fishnet. Dans la dernière partie, nous étudions le comportement asymptotique de nanorésonateurs MIM lorsque leur taille est réduite sous la limite de diffraction. En particulier, nous montrons que le facteur de qualité augmente d’un ordre de grandeur quand le volume du résonateur passe de (λ/2n)3 à (λ/50)3. Une étude complète est réalisée avec un modèle Fabry-Perot semi-analytique. Le modèle reste précis sur toute la gamme de tailles étudiées, même dans le régime quasi-statique où des effets de retard ne sont pas attendus. Ce résultat important et contre-intuitif indique que les résonances plasmoniques localisées dans des nanoparticules peuvent être comprises de la même manière que les résonances délocalisées dans des nanofils métalliques, c’est-à-dire comme des problèmes d’antennes basés sur des effets de retard. / Optical metamaterials are artificial media that exhibit new properties from structuring on the nanometric scale. One of the main researches in metamaterials investigates materials with negative refractive index, which can allow the development of perfect lens and other exciting potential applications. In this thesis, we theoretically study the properties of negative-index optical fishnet metamaterials, especially the origin of their negative-valued refractive index, and also associated theoretical problems. The thesis can be divided into 4 parts. In the first part we study the light scattering at an interface between air and a semi-infinite fishnet metamaterial. With a fully-vectorial numerical method, we calculate the scattering coefficients of the interface and find that the energy transport inside the fishnet is due to a single Bloch mode, the fundamental one. Based on the single-interface scattering coefficients and the effective index of this Bloch mode we propose a new algorithm for retrieving effective optical parameters of the metamaterial. The approach emphasizes the key role played by the fundamental Bloch mode and provides retrieved parameters that are more accurate or stable than those obtained by classical methods based only on light reflection and transmission through finite-thickness metamaterial slabs. Due to the importance of the fundamental Bloch mode in the light transport in metamaterials, in the second part, based on the Bloch mode orthogonality we derive closed-form expressions for the scattering coefficients at an interface between two periodic media with slightly different geometrical parameters, which is a computationally demanding electromagnetic problem. We show that the analytical expressions are very accurate for various geometries, including dielectric waveguides and metallic metamaterials. Thus they can be useful for designing and engineering stacks of periodic structures. As shown in the first part, the fundamental Bloch mode is central to explain the negative refraction phenomenon in fishnet metamaterials. In the third part, we derive an accurate semi-analytical model for the complex propagation constant of the fishnet fundamental Bloch mode. This is achieved by analyzing light propagation and scattering inside the fishnet. The model shows that the origin of broad-band negative index of fishnets can be mainly understood as a plasmon resonance in the transversal metal-insulator-metal (MIM) channels. The plasmon resonance enhances the ‘magnetic’ response of fishnet and the losses associated to this resonance can be compensated by including gain in the dielectric layers of the fishnet. Furthermore, the model allows an easy and precise geometrical tailoring of fishnet metamaterials. As shown in the third part, it is the plasmon resonance in metal-insulator-metal (MIM) structures that induces the negative index of fishnet metamaterials. In the last part, we study the asymptotic behavior of 3D MIM nanoresonators, as the resonator size is shrunk below the diffraction limit. In particular we show that the quality factor increases from 10 to 100 when the resonator volume is scaled down from (λ/2n)3 to (λ/50)3. We provide a comprehensive study with a semi-analytical Fabry-Perot model. The model remains accurate over the whole size scale even in the quasi-static regime for which retardation effects are not expected. This important and counterintuitive result indicates that both localized plasmon resonances in nanoparticles and delocalized resonance in elongated plasmonic nanowires can be possibly understood as a wave-retardation based antenna problem.

Contrôler la lumière avec de la lumière au niveau du photon unique est un objectif fondamental dans le domaine de l'information quantique, ou de l'ordinateur optique à très basse puissance. Un émetteur quantique constitué d'un unique système à deux niveaux est un milieu très non-linéaire, pour lequel l'interaction avec un photon peut modifier la transmission d'un photon suivant. Dans ce scenario, le défi pour obtenir une telle non-linéarité géante est d'optimiser l'interaction lumière matière. Une solution à ce défi est d’insérer l'émetteur quantique dans une structure photonique. Ce système est appelé « atome uni-dimensionnel » : la collection de la lumière, tout comme la probabilité d'absorber un photon se propageant dans la structure est maximum.Dans ce travail, nous avons utilisé ce type de système pour réaliser une non-linéarité géante à deux modes, dans laquelle la réflexion d'un des modes est contrôlée par un autre mode au niveau du photon unique. Le système est constitué d'une boite quantique semi-conductrice InAs/GaAs, qui peut être considéré comme un atome artificiel, insérée dans un fil photonique en GaAs opérant comme un guide d'onde. Le fil photonique définit un mode spatial unique autour de l'émetteur et offre une interaction lumière-matière avec une efficacité quasi-idéale. De plus, ce fil photonique présente cette propriété sur une large bande spectrale. Grâce à ces deux propriétés, nous avons démontré expérimentalement une non-linéarité géante à un mode et à deux modes à un niveau de quelques dizaines de photons par durée de vie de l'émetteur. Cela permet de réaliser un interrupteur tout optique intégré, à très faible seuil. / Controlling light by light at the single photon level is a fundamental quest in the field of quantum computing, quantum information science and classical ultra-low power optical computing. A quantum light emitter made of a single two-level system is a highly non-linear medium, where the interaction of one photon with the medium can modify the transmission of another incoming photon. In this scenario, the most challenging issue to obtain a giant optical non-linearity is to optimize photon-emitter interaction. This issue can be overcome by inserting the quantum emitter inside a photonic structure. This system is known as “one-dimensional atom”: the light collection efficiency as well as the probability for an emitter to absorb a photon fed into the structure is maximum. In this study, we aim at using such kind of system to experimentally realize a two-mode giant non-linearity, in which the reflection of one light mode is controlled by another light mode at the single-photon level. The system consists of a semiconductor InAs/GaAs quantum dot, which can be considered as an artificial atom, embedded inside a GaAs photonic wire, which is an optical waveguide. The photonic wire defines a single spatial mode around the emitter and offers a close to unity light-emitter interaction efficiency. In addition, the photonic wire also possesses a spectrally broadband operation range. Thanks to these two excellent features of the system, we experimentally demonstrate in this thesis a single-mode and a two-mode giant non-linearity obtained at the level of just a few tens of photons per emitter lifetime. This realizes an integrated ultra-low power all-optical switch.

Les propriétés intrinsèques extraordinaires de ces matériaux de faible dimension dépendent fortement de l'environnement auquel ils sont soumis. Par conséquent, ils doivent être préparés, traités et caractérisés sans défauts. Dans cette thèse, je discute de la manière de contrôler l'environnement des nanomatériaux de faible dimension tels que le graphène, le MoS$_{2}$ et les nanotubes de carbone afin de préserver leurs propriétés physiques intrinsèques. De nouvelles solutions pour l'amélioration des propriétés sont discutées en profondeur. Dans la première partie, nous fabriquons des dispositifs d'hétérostructure à base de graphène de Van der Waals (VdW) de dernière génération, en contact avec les bords, encapsulés dans du nitrure de bore hexagonal (hBN), afin d'obtenir un transport balistique. Nous utilisons une technique basée sur des mesures de bruit 1 / f pour sonder le transport de masse et de bord lors de régimes Quantum Hall entiers et fractionnaires. Dans la deuxième partie, le même concept de fabrication des hétérostructures VdW a été étendu pour encapsuler la couche monocouche MoS $_{2}$ dans le hBN afin d'en modifier les propriétés optiques. À cet égard, nous présentons une étude approfondie sur l'origine et la caractérisation des défauts intrinsèques et extrinsèques et leur incidence sur les propriétés optiques. En outre, nous décrivons une technique pour sonder le couplage entre couches ainsi que la génération de lumière avec une résolution spatiale inférieure à la limite de diffraction de la lumière. Enfin, nous discutons d'un processus systémique naturel visant à améliorer les propriétés mécaniques de la soie polymérique naturelle à l'aide d'une nanotubes de carbone à paroi unique fabriqués par HipCO comme aliment pour le ver à soie. / The extraordinary intrinsic properties of low dimensional materials depend highly on the environment they are subjected to. Hence they need to be prepared, processed and characterized without defects. In this thesis, I discuss about how to control the environment of low dimensional nanomaterials such as graphene, MoS2 and carbon nanotubes to preserve their intrinsic physical properties. Novel solutions for property enhancements are discussed in depth. In the first part, we fabricate state-of-the-art, edge-contacted, graphene Van der Waals(VdW) heterostructuredevices encapsulated in hexagonal-boron nitride(hBN), to obtain ballistic transport. We use a technique based on 1/f-noise measurements to probe bulk and edge transport during integer and fractional Quantum Hall regimes. In the second part, the same fabrication concept of VdW heterostructures has been extended to encapsulate monolayer MoS2 in hBN to improve optical properties. In this regard we present an extensive study about the origin and characterization of intrinsic and extrinsic defects and their affect on optical properties. Further, we describe a technique to probe the interlayer coupling along with the generation of light with spatialresolution below the diffraction limit of light. Finally, we discuss a natural systemic process to enhance the mechanical properties of natural polymer silk using HipCO-made single walled carbon nanotubes as a food for silkworm.

L’objet de cette étude concerne l’exploration, à la fois sur le plan théorique et expérimental, de la possibilité d’utilisation des métamatériaux pour des applications dans le domaine de la photonique aux longueurs d’onde télécoms (λ=1.5µm). L’un des principaux objectifs adressés dans le cadre de la thèse est de réaliser l’ingénierie de l’indice effectif en utilisant des résonances des plasmons de surface localisés des métamatériaux métallo-diélectriques. Deux cas particulièrement importants du point de vue de la réalisation technologique sont considérés :• Propagation en espace libre quand une onde lumineuse sous incidence normale ou oblique interagit avec une surface diélectrique recouverte d’une monocouche de métamatériaux.• Propagation dans une configuration guide d’onde avec une monocouche de métamatériaux à la surface d’un guide d’onde en Silicium.Les résultats des modélisations et des mesures expérimentales montrent que les propriétés optiques d’une mono-couche de métamatériau peuvent être décrites par celle d’une couche homogène avec un certain indice effectif. L’épaisseur de cette couche est égale à celle des motifs métalliques, à condition qu’elle soit inférieure à quelques dizaines de nm. Pour des faibles facteurs de remplissage en surface, l’indice de réfraction d’une telle couche suit l’approximation de Maxwell-Garnett. Cet indice effectif ne dépend pas de l’angle d’incidence ni de l’orientation de la polarisation de la lumière (perpendiculaire ou dans le plan d’incidence). Au voisinage de la fréquence de résonance pour un facteur de remplissage de métamatériau de 20% en surface on obtient un indice de réfraction très élevé : neff=10. Cet indice de réfraction est plusieurs fois supérieur à celui qu’on trouve dans des matériaux naturels. L’adaptation de cette approche à configuration guidée à utiliser une structure hybride composée d’une couche de métamatériau à la surface d’un guide d’onde en Silicium. Les travaux réalisés ont permis de démontrer la possibilité d’effectuer l’ingénierie de l’indice effectif et de contrôler le niveau des pertes d’un tel guide d’onde hybride en utilisant des métamatériau métallo-diélectriques à base des fils d’Au de 200X50X50nm. Le contraste d’indice au voisinage de la ligne de la résonance donné par des modélisations et confirmé expérimentalement est de ±1.5, soit plus que ce que l’on peut obtenir avec un guide Silicium gravé. Ce résultat représente une première démonstration sur le plan international de fonctionnement des métamatériaux en configuration guidée.De plus, en contrôlant l’orientation des motifs de métamatériaux, on peut réaliser un indice anisotrope. Les résultats obtenus ouvrent des perspectives très prometteuses pour la réalisation de dispositifs en optique guidée utilisant les transformations d’espace. / The subject of the PhD thesis deals with metamaterials for photonic applications. The main objective is to investigate the potential of metallic metamaterials for building optical functions at NIR optical frequencies. A significant part of the work is focused on the engineering of the metamaterials effective index associated with localized plasmon resonances. Two configurations of particular importance for fabrication technology are considered:• Free space light propagation, with the incident electromagnetic wave interacting with single metafilms at either normal or oblique incidence. • Guided wave configuration, with single metamaterial layer placed on top of dielectric waveguide.For the free space configuration, the validity of the effective medium approach was investigated both numerically and experimentally with the example of metamaterials composed of either gold cut wires or split ring resonators and continuous wires on silicon substrate. On the basis of these examples it was shown that the metafilm behavior is indeed analogous to that of a homogeneous layer. The thickness of this layer is that of the deposited metal. The validity of this conclusion was verified with respect to a number of criteria consistent with the Maxwell-Garnett approximation. It was shown in particular that near the resonance frequency the effective index of the metafilm layer can reach very high values neff=10 that cannot be attained with natural materials.The effective medium approach developed for a single metamaterial layer in free space configuration was further extended to a guided wave configuration. The objective is to achieve an efficient control over the flow of light in the waveguide using effective index variations induced by metamatarial resonances. The possibility of achieving a significant effective index variation with a silicon slab waveguide covered by 200X50X50nm cut wires was investigated by numerical modeling and confirmed by experimental results. The magnitude of local index variation in the vicinity of the resonance frequency deduced from experimental data is as high as ±1.5. The possibility for controlling the local effective index at the nanoscale can be used in transformation optics applications. The hybrid metamaterial guided wave configuration may become a promising alternative to the bulk multi-layers metamaterial structures in the near infrared domain.

La nanophotonique non-linéaire offre une opportunité unique pour ouvrir de nouvelles voies vers des applications dans les détecteurs, les ordinateurs et la cryptographie quantique. Cependant, la faiblesse intrinsèque de la réponse non-linéaire des milieux de taille inférieure au micromètres limite fortement l’efficacité des sources optique à cette échelle. Combiner l'exaltation du champ électromagnétique dans les métaux (appelée résonance plasmonique) et l'efficacité non-linéaire de nanocristaux non-centosymétriques apparait extrêmement souhaitable et constitue le cœur de ce projet. Dans ce cadre, le travail présenté dans cette thèse consiste en une approche numérique quantitative des processus linéaires et non-linéaires (génération de second harmonique et de paires de photons) mis en jeu dans les nanostructures hybrides afin de pouvoir « accorder » les résonances plasmoniques et optimiser le couplage lumière-matière. L’étude menée prédit une exaltation par plusieurs ordres de grandeur des processus non linéaires modélisés au sein de particules composites. / Nonlinear nanophotonics offers a unique opportunity to open new path toward a wide range of pratical applications in sensors, quantum computers, cryptography devices. The main challenge is to enhance nonlinear response of nanosized particles in order to integrate them in optical components. On this purpose, we want to combine the electromagnetic field enhancement in metals (due to a phenomenon called plasmonic resonances) with non linear efficiency of non centrosymmetric nanocrystals.In this thesis, we present a numerical approach for simulating linear and non linear optical processes (second harmonic generation and spontaneous numerical down conversion) in hybrid nanostructures in order to “ tune “ plasmonic resonances and optimize light/matter coupling. The study predicts an enhancement by several orders of magnitude of the non linear phenomena modeled in composite nano particles.

Le transfert d'énergie par résonance de type Förster (FRET) permet de mesurer des distances nanométriques grâce à la dépendance critique de l'efficacité du transfert avec la séparation entre un donneur et un accepteur d'énergie. Le phénomène se produit quand le fluorophore donneur dans l'état excité transfère son énergie d'excitation à un accepteur à proximité de façon non-radiative avec une interaction dipôle-dipôle de champ proche. Les structures nanophotoniques sont capables de contrôler cette interaction grâce à la modification de la densité local d'états électromagnétiques (LDOS) d'un émetteur quantique. Nous avons démontré clairement l'exaltation du transfert d'énergie des paires FRET individuelles sous l'influence des nano-ouvertures percées en or et en aluminium et aussi à l'aide des designs plus complexes comme la `` antenna-in-box ". Notamment, nous avons dévoilé l'importance essentielle de l'orientation relative entre les dipôles sur les possibilités d'exaltation du transfert d'énergie par le biais des nanostructures. Également, nous avons utilisé des nanofils en argent pour démontrer un transfert d'énergie de long-distance entre deux nanoparticles séparées de plus d'un micromètre. Nos résultats éclairent le chemin de l'exploration du FRET, qui est largement utilisé dans les sciences du vivant et la biotechnologie. Les nanostructures optiques ouvrent de plus des perspectives d'applications innovantes pour la construction de biocapteurs, de sources de lumière ou dans l'industrie photovoltaïque. / The technique of Förster resonance energy transfer (FRET) determines the separation between two molecules at the nanometer scale, where molecular interactions can take place. The phenomenon requires a donor fluorophore transferring its energy in a non-radiative way, through a near-field dipole-dipole interaction, to an acceptor. Nanophotonics achieves accurate control over these interactions by modifying the local density of optical states (LDOS) of a single quantum emitter. We have clearly demonstrated enhanced energy transfer within single FRET pairs confined in single nanoapertures made of gold and also aluminum or in more complex structures like the antenna-in-box design. In particular, we have revealed the strong influence of the mutual dipole orientation on the FRET enhancement using nanostructures. Also, by means of silver nanowires, we have demonstrated a long-range plasmon-mediated fluorescence energy transfer between two nanoparticles separated by micrometer distance. Our results are clearing a new path to improve the energy transfer process widely used in life sciences and biotechnology. Optical nanostructures open up many potential applications for biosensors, light sources or photovoltaics.