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L’une des tendances naturelle des technologies photovoltaïque est la réduction systématique de l’épaisseur des cellules solaires, que cela soit pour des raisons de coûts, d’économie d’éléments rares ou toxiques ou encore pour limiter les recombinaisons. Jusqu’à présent, les technologies couche minces cristallines (GaAs) et poly-crystallines (CIGS) trouvent des optimum d’efficacité de conversion pour des épaisseurs aux alentours de 1 ou 2 microns. Typiquement, cette gamme d’épaisseur ne nécessite pas de nouvelles solutions de piégeages optiques comme cela est le cas pour la filière silicium amorphe. Cependant, si l’on veut réduire ces épaisseurs d’un facteur 10 voire même 100 afin de s’orienter vers les nouveaux concepts de collections et conversions (GaAs ou GaSb) ou encore de réduire l’utilisation d’indium (CIGS), de nouveaux besoin en matière d’absorption efficace de la lumière sont nécessaires pour ces technologies. Ce manuscrit de thèse se concentre sur la conception, la simulation et la réalisation de solutions nanophotoniques nouvelles pour de futures cellules solaires cristallines ultrafines.Dans un premier temps, nous nous sommes engagé dans une approche en rupture avec la conception habituelle des cellules solaires pour piéger la lumière dans une cellule ultrafine (≤100 nm de matériaux couche-mince (GaAs, GaSb et CIGS). Nous proposons un réseau métallique nanostructuré placé en face avant de la cellule reportée sur un miroir métallique afin d'obtenir une absorption très élevée et multi-résonante, indépendante de l’angle d’incidence et de la polarisation. Une analyse numérique approfondie des mécanismes résonants en jeu a été menée ainsi que la fabrication et la caractérisation optique de démonstrateurs. Les résultats de cette étude sont motivants pour des travaux futurs sur les dispositifs ultrafins, mettant en jeu de nouveaux concepts de collection (transport balistique) ou de conversion (cellules solaires à porteurs chauds).Dans un deuxième temps, nous avons étudié la possibilité d’intégrer à court terme un contact arrière nanostructuré en or à des cellules solaires fines (200-400 nm) en CIGS afin d’augmenter potentiellement le courant de court-circuit et la tension de circuit ouvert. Nous avons proposé un procédé innovant pour réaliser cette structure et ce piégeage optique, jusqu’à lors inédits pour les cellules en CIGS. Etude numérique, fabrications de démonstrateurs et premières caractérisations de cellules solaires ultrafines sont présentés. / One of the natural tendencies of photovoltaic technologies is the systematic reduction of the thickness of the solar cells in order to reduce the cost, to save rare or toxic elements or to limit recombination. So far, crystalline thin-film (GaAs) and poly-crystalline (CIGS) technology are reaching optimum conversion efficiency for thicknesses around 1 or 2 microns. Typically, this thickness range does not require new solutions of optical trappings as it is the case for amorphous silicon. However, if we want to reduce these thicknesses by a factor of 10 or even 100 to study new concepts of collections and conversions (GaAs or GaSb) or reduce the use of indium (CIGS), new needs for efficient light absorption are necessary for these technologies. This manuscript is focused on the design, simulation and realization of innovative nanophotonic solutions for future ultra-thin crystalline solar cells.As a first step, we were engaged in an approach at odds with the usual design of solar cells to trap light in a ultra-thin (≤100 nm) layer of material (GaAs, GaSb and CIGS). We propose an array of metal nanostructure placed in front of the cell, transferred on a metal mirror in order to obtain a high, multi-resonant absorption independent of the angle of incidence and polarization. Numerical analysis of the resonant mechanisms involved was conducted as well as the fabrication and optical characterization of demonstrators. The results of this study are motivating for future work on the ultra-thin devices, involving new concepts of collection (ballistic transport) or conversion (hot carrier solar cells).On the other hand, we studied the possibility of integrating a rear gold nanostructured back contact (200-400 nm) in thin CIGS solar cells to potentially increase the current of short circuit and open circuit voltage. We have proposed an innovative process to achieve this structure and the optical trapping for CIGS solar cells. Numerical study, manufacture of demonstrators and first measurements are presented.

High quality nanophotonic structures fabricated on silicon nitride substrates and operating in the visible range of the spectrum are investigated. As most biological sensing applications, such as Raman and fluorescence sensing, require visible light pumping and analysis, extending the nanophotonics concepts to the visible range is essential. Traditionally, CMOS compatible processes are used to make compact silicon nanophotonics structures. While the high index contrast of silicon on insulator (SOI) wafers offer a high integration capability, the high absorption loss of silicon renders it unusable in the visible range. In this research high quality factor microdisk and photonic crystal resonators and high resolution arrayed waveguide grating and superprism spectrometers are fabricated and characterized in the visible range and integrated with fluidic structures and their application in biosensing and athermal operations is investigated.

One of the natural tendencies of photovoltaic technologies is the systematic reduction of the thickness of the solar cells in order to reduce the cost, to save rare or toxic elements or to limit recombination. So far, crystalline thin-film (GaAs) and poly-crystalline (CIGS) technology are reaching optimum conversion efficiency for thicknesses around 1 or 2 microns. Typically, this thickness range does not require new solutions of optical trappings as it is the case for amorphous silicon. However, if we want to reduce these thicknesses by a factor of 10 or even 100 to study new concepts of collections and conversions (GaAs or GaSb) or reduce the use of indium (CIGS), new needs for efficient light absorption are necessary for these technologies. This manuscript is focused on the design, simulation and realization of innovative nanophotonic solutions for future ultra-thin crystalline solar cells.As a first step, we were engaged in an approach at odds with the usual design of solar cells to trap light in a ultra-thin (≤100 nm) layer of material (GaAs, GaSb and CIGS). We propose an array of metal nanostructure placed in front of the cell, transferred on a metal mirror in order to obtain a high, multi-resonant absorption independent of the angle of incidence and polarization. Numerical analysis of the resonant mechanisms involved was conducted as well as the fabrication and optical characterization of demonstrators. The results of this study are motivating for future work on the ultra-thin devices, involving new concepts of collection (ballistic transport) or conversion (hot carrier solar cells).On the other hand, we studied the possibility of integrating a rear gold nanostructured back contact (200-400 nm) in thin CIGS solar cells to potentially increase the current of short circuit and open circuit voltage. We have proposed an innovative process to achieve this structure and the optical trapping for CIGS solar cells. Numerical study, manufacture of demonstrators and first measurements are presented.

京都大学 / 新制・課程博士 / 博士(情報学) / 甲第24748号 / 情博第836号 / 新制||情||140(附属図書館) / 京都大学大学院情報学研究科通信情報システム専攻 / (主査)教授 湊 真一, 教授 橋本 昌宜, 教授 岡部 寿男 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Informatics / Kyoto University / DFAM

Future developments in nanophotonics require facile, inexpensive and parallelizable fabrication methods and need a fundamental understanding of the spectroscopic properties of such nanostructures. These challenges can be met through colloidal self-assembly where pre-synthesized colloids are arranged over large areas at reasonable cost. As so-called colloidal building blocks, plasmonic nanoparticles and quantum dots are used because of their localized light confinement and localized light emission, respectively. These nanoscopic colloids acquires new hybrid spectroscopic properties through their structural arrangement. To explore the energy transfer between these nanoscopic building blocks, concepts from physical optics are used and implemented with the colloidal self-assembly approach from physical chemistry. Through an established synthesis, the nanocrystals are now available in large quantities, any they receive the tailored spectroscopic properties through directed self-assembly. Moreover, the tailored properties of the colloids and the use of stimuli-responsive polymers allow a functionality that goes beyond current developments. The basics developed in this habilitation thesis can lead to novel functional devices in the field of smart sensors, dynamic light modulators, and large-area quantum devices.:1 Abstract 2 2 State of the art 4 2.1 Metallic and semiconductive nanocrystals as colloidal building blocks 4 2.2 Concept of large-scale colloidal self-assembly 7 2.3 Functional optical nanomaterials by colloidal self-assembly 9 2.4 Scope 13 2.5 References 14 3 Single colloidal cavities 20 3.1 Nanorattles with tailored electric field enhancement 20 4 Colloidal -to-film coupled cavities 31 4.1 Template-assisted colloidal self-assembly of macroscopic magnetic metasurfaces 31 4.2 Single particle spectroscopy of radiative processes in colloid-to-film-coupled nanoantennas 50 4.3 Active plasmonic colloid-to-film coupled cavities for tailored light-matter interactions 65 5 Colloidal polymers 74 5.1 Direct observation of plasmon band formation and delocalization in quasi-infinite nanoparticle chains 74 6 Colloidal lattice 84 6.1 Hybridized guided-node resonances via colloidal plasmonic self-assembled grating 84 6.2 Mechanotunable surface lattice resonances in the visible optical range by soft lithography templates and directed self-assembly 94 6.3 Tunable Circular Dichroism by Photoluminescent Moiré Gratings 103 7 Conclusion and perspective 112 8 Appendix 113 8.1 Further publications during the habilitation period 113 8.2 Curriculum vitae of the author 116 9 Acknowledgments 117 10 Declaration 118 / Zukünftige Entwicklungen in der Nanophotonik erfordern einfache, kostengünstige und parallelisierbare Herstellungsmethoden und benötigen ein grundlegendes Verständnis der spektroskopischen Eigenschaften solcher Nanostrukturen. Diese Herausforderungen können durch kolloidale Selbstorganisation erfüllt werden, bei der kostengünstige und zuvor synthetisierte Kolloide großflächig angeordnet werden. Als sogenannte kolloide Bausteine werden wegen ihrer lokalisierten Lichtfokussierung unterhalb der Beugungsbegrenzung plasmonische Nanopartikel sowie wegen ihrer lokalisierten Lichtemission Quantenpunkte verwendet. Diese nanoskopischen Kolloide werden in dieser Habilitationsschrift verwendet und durch Selbstanordnung in ihre gewünschte Nanostruktur gebracht, die neue hybride Eigenschaften aufweist. Um den Energietransfer zwischen diesen nanoskopischen Bausteinen zu untersuchen, werden Konzepte aus der physikalischen Optik verwendet und mit dem kolloidalen Selbstorganisationskonzept aus der physikalischen Chemie großflächig umgesetzt. Durch eine etablierte Synthese sind die Nanokristalle nun in großen Mengen verfügbar, wobei sie durch gerichtete Selbstorganisation die gewünschten spektroskopischen Eigenschaften erhalten. Darüber hinaus ermöglicht die Verwendung von stimulierbaren Polymeren eine Funktionalität, die über die bisherigen Entwicklungen hinausgeht. Die in dieser Habilitationsschrift entwickelten Grundlagen können bei der Entwicklung neuartiger Funktionsgeräte im Bereich für intelligente Sensorik, dynamischer Lichtmodulatoren und großflächiger Quantengeräte genutzt werden.:1 Abstract 2 2 State of the art 4 2.1 Metallic and semiconductive nanocrystals as colloidal building blocks 4 2.2 Concept of large-scale colloidal self-assembly 7 2.3 Functional optical nanomaterials by colloidal self-assembly 9 2.4 Scope 13 2.5 References 14 3 Single colloidal cavities 20 3.1 Nanorattles with tailored electric field enhancement 20 4 Colloidal -to-film coupled cavities 31 4.1 Template-assisted colloidal self-assembly of macroscopic magnetic metasurfaces 31 4.2 Single particle spectroscopy of radiative processes in colloid-to-film-coupled nanoantennas 50 4.3 Active plasmonic colloid-to-film coupled cavities for tailored light-matter interactions 65 5 Colloidal polymers 74 5.1 Direct observation of plasmon band formation and delocalization in quasi-infinite nanoparticle chains 74 6 Colloidal lattice 84 6.1 Hybridized guided-node resonances via colloidal plasmonic self-assembled grating 84 6.2 Mechanotunable surface lattice resonances in the visible optical range by soft lithography templates and directed self-assembly 94 6.3 Tunable Circular Dichroism by Photoluminescent Moiré Gratings 103 7 Conclusion and perspective 112 8 Appendix 113 8.1 Further publications during the habilitation period 113 8.2 Curriculum vitae of the author 116 9 Acknowledgments 117 10 Declaration 118

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A la fin des années 80, ont été introduits les cristaux photoniques et les métamatériaux, permettant de concevoir des dispositifs avec des propriétés optiques très intéressantes. La découverte de ces propriétés artificielles est considérée comme l’une des avancées les plus spectaculaires de la photonique moderne, avec des applications importantes telles que la création de matériaux à réfraction négative, ou la conception de lentilles plates parfaites. Ces structures présentent néanmoins des pertes optiques dues aux métaux qui rendent plus difficile l’obtention de lentilles super-résolues. Une nouvelle approche, basée sur l’anisotropie du métamatériau, a alors été proposée comme une alternative très intéressante pour la conception de lentilles plates à super-résolution. Parallèlement les limites du modèle de Drude pour la description de la réponse optique des métaux ont été mises en évidence expérimentalement. Ce manuscrit de thèse présente une étude théorique et numérique d’empilements de couches minces métallo-diélectriques se comportant dans certains domaines de fonctionnement comme des milieux hyperboliques. Après avoir étudié le lien existant entre la réfraction négative et les décalages géants, le manuscrit se concentre sur la conception de lentilles plates permettant d’obtenir de la super-résolution : des images offrant une meilleure résolution que celle permise par les lois de la diffraction classique. Pour répondre à ces objectifs, nous avons développé une théorie basée sur l’approximation du milieu hyperbolique (obtenue avec un empilement métallo-diélectrique) par un milieu isotrope effectif à l’aide d’un développement parabolique du vecteur d’onde de Bloch. Les outils nécessaires pour toute étude de l’influence de la non-localité intrinsèque des métaux sur les propriétés optiques des structures sont ensuite développés et appliqués aux métallo-diélectriques. / In the early 80’s, planar or periodic photonics crystals have been introduced in order to control light and to obtain entirely new optical properties. The unrivalled properties of these metamaterials are of tremendous interest for advanced photonic systems, with some important applications such as materials with negative refraction or flat lenses. However, these structures present optical losses induced by metals defects and experimental fabrication at nanometric scales that prevent them to reach the expected performances. A new approach based on describing metallo-dielectric as anisotropic materials has then been proposed as an alternative description. In parallel, the limits of the Drude model have been experimentally highligthed. In this context this manuscript presents a theoretical and numerical study of metallo-dielectric multilayers that can be considered as homogeneous media with a hyperbolic dispersion relation. We first present the link between negative refraction and large negative lateral shifts, and then focus on the design of flat lenses with subwavelength resolution : structures allowing a better resolution than the classical diffraction limit. We thus developed a theory based on the approximation of the hyperbolic medium, by a homogeneous and isotropic medium with a parabolic development of the vector of wave of Bloch. Finally, the tools required to study the influence of the intrinsic nonlocality of metals on the optical properties of multilayers are developped and the formalism is applied to metallo-dielectric lenses.

<p>Developing a hybrid platform that combines nanophotonic circuits and atomic physic may provide new chip-scale devices for quantum application or versatile tools for exploring photon-mediated long-range quantum systems. However, this challenging project demands the excellent integration of cold atom trapping and manipulation technology with cutting-edge nanophotonics circuit design and fabrication. In this thesis project, we aim to develop a novel suspended membrane platform that serves as a quantum interface between laser-cooled, trapped atoms in an ultrahigh vacuum and the photons guided in the nanophotonic circuits based on high-quality silicon nitride microring resonators fabricated on a transparent membrane substrate. </p> <p><br></p> <p>The proposed platform meets the stringent performance requirements imposed by nanofabrication and optical physics in an ultra-high vacuum. These include a high yield rate for mm-scale suspended dielectric photonic devices, minimization of the surface roughness to achieve ultrahigh-optical quality, complete control of optical loss/in-coupling rate to achieve critical photon coupling to a microring resonator, and high-efficiency waveguide optical input/output coupler in an ultrahigh vacuum environment. This platform is compatible with laser-cooled and trapped cold atoms. The experimental demonstration of trapping and imaging single atoms on a photonic resonator circuit using optical tweezers has been demonstrated. Our circuit design can potentially reach a record-high cooperativity parameter C$>$500 for single atom-photon coupling, which is of high importance in realizing a coherent quantum nonlinear optical platform and holds great promise as an on-chip atom-cavity QED platform.</p>

Dans le domaine de la nanophotonique, la compréhension des phénomènes optiques liés au guidage sub-longueur d'onde dans des structures pleines (nanofils) ou creuses (nanotubes) est un enjeu prioritaire. L'objectif de cette thèse a porté sur l'étude de la propagation lumineuse au sein de nouveaux guides d'onde nanométriques passifs et actifs. Pour cela, des nanofils et nanotubes à base de polymère ont été conçus et élaborés par méthode wetting template. Afin de caractériser leur comportement optique et en particulier la propagation sub-longueur d'onde, de nouveaux outils expérimentaux et numériques ont été développés. La modélisation des phénomènes propagatifs dans ces nanofibres a été effectuée par la méthode numérique FDTD. Les effets de la géométrie de ces nanofils et nanotubes, de par leurs dimensions (diamètres externe et interne pour les nanotubes) et du substrat sur le comportement propagatif et le niveau des pertes ont en particulier été déterminés. Sur le plan expérimental, deux types de nanofibres on été utilisés : - des nanofibres "passives" à base de polymère SU8 et - des nanofibres "actives" comportant un polymère guidant la lumière et un luminophore servant de source à l'échelle nanométrique. Pour l'étude des nanofibres de SU8, l'injection directe a été réalisée par le biais d'une fibre optique microlentillée. Un résultat marquant est l'évaluation des pertes optiques mesuré par la méthode cut- back autour de 1,25 dB/mm pour des nanotubes aux diamètres externes et internes respectivement de 240 nm et 120 nm. Cette évaluation de pertes optiques apparaît très compétitif comparativement à d'autres systèmes actuellement envisagés pour la nanophotonique intégrée. Concernant les nanofibres actives qui comportent des luminophores (cluster organométalliques ou polymère fluorescent PFO), nos études ont validé l'excitation du mode propre par caractérisation dans l'espace de Fourier. Nos résultats ont montré le potentiel de ces nanofibres organiques comme briques pour la nanophotonique. / In the field of nanophotonics, the understanding of optical phenomena related to sub-wavelength guiding in filled structures (nanowires) or hollow (nanotubes) is a priority. The objective of this thesis focused on the study of light propagation in new passive and active nanoscale waveguides. For this, nanowires and nanotubes based polymer has been designed and developed by template wetting method. To characterize their optical behavior and in particular the sub-wavelength propagation, new numerical and experimental tools have been developed. Modelling phenomena propagating in these nanofibers was performed by the numerical FDTD method. The effects of the geometry of these nanotubes and nanowires, by their size (outer and inner diameter for nanotubes) and propagating on the substrate and the behavior of losses have been determined in particular. Experimentally, two types of nanofibers have been used: - "passive" nanofibers based on SU8 polymer and - "active" polymer nanofibers having a waveguiding polymer and a luminophor as a source at nanoscale. To study nanofibers SU8, direct injection was performed through an microlensed optical fiber. A striking result is the assessment of optical losses measured by the cut-back around 1.25 dB/mm for nanotubes to external and internal diameters respectively 240 nm and 120 nm. This assessment of optical losses appear very competitive compared to other systems currently envisaged for integrated nanophotonics. Regarding the active nanofibers which comprise luminophors (organometallic cluster or fluorescent polymer PFO), our studies have validated the excitation of mode by characterization in Fourier space. Our results showed the potential of organic nanofibers as bricks for nanophotonics.