L'objectif de cette étude est d'évaluer le comportement à long terme d'une nouvelle matrice de conditionnement des actinides mineurs à structure apatitique. La résistance à l'altération aqueuse des minéraux à structure apatitique a été étudiée à partir de l'étude combinée d'une fluorapatite naturelle et d'une britholite synthétique contenant un atome de néodyme pour simuler la présence d'actinides trivalents. La surface minérale a été caractérisée à partir d'une approche combinant des mesures électrocinétiques, potentiométriques et spectroscopiques, et les vitesses de dissolution ont été mesurées en réacteurs ouverts et fermés dans différentes conditions d'altération. Les résultats suggèrent que les minéraux apatitiques se dissolvent suivant 1) libération des fluors, 2) libération des cations localisés dans les sites I, et 3) la rupture des liaisons Ca-O permettant la libération des cations II et des phosphates. Une équation cinétique basée sur la TST a été établie pour rendre compte de la dissolution de la fluorapatite naturelle et de la britholite synthétique en fonction des conditions d'altération. La concentration aqueuse de néodyme est contrôlée par la précipitation de rhabdophane.

Les observations expérimentales récentes concernant les noyaux aux limites de la stabilité et en particulier les systèmes émetteurs de deux protons nécessitent le développement de nouvelles méthodologies pour comprendre les propriétés de ces noyaux exotiques. Dans ce travail nous avons étendu le formalisme du modèle en couches avec couplages aux états du continuum (SMEC) de façon à pouvoir considérer le couplage avec deux particules dans le continuum. Nous avons ainsi obtenu une description microscopique de l'émission deux-protons qui prend en compte l'antisymétrisation de la fonction d'onde totale du système, le mélange de configuration et l'asymptotique à trois corps. Nous avons étudié la décroissance de l'état $1^(-)_(2)$ du du $^(18)$Ne dans les cas limites (i) d'une émission séquentielle de deux protons via le continuum corrélé du $^(17)$F et (ii) d'une émission d'un cluster d'$^(2)$He qui se désintègre ensuite par l'interaction dans l'état final (diproton). Indépendamment du choix de l'interaction effective, nous avons constaté que l'émission de deux protons depuis l'état $1^(-)_(2)$ du $^(18)$Ne se fait majoritairement par le processus séquentiel; le rapport entre les largeurs associées à l'émission d'un diproton et à l'émission séquentielle étant inférieur à 8% dans tous les cas.

Nous présentons des mesures de section efficace de réaction, obtenues par la technique directe pour des dizaines de noyaux riches en neutrons (N

Dans ce travail, nous avons montré comment la structure en halo de neutron d'un noyau se manifestait sur les mécanismes de réaction. Notre étude expérimentale a été appliquée à un noyau doté d'un seul neutron dans le halo (11Be) et à un noyau doté de deux neutrons dans son halo (6He) dans leurs interactions avec un noyau-cible de plomb. Le dispositif expérimental permettait une mesure simultanée des impulsions du noyau-cœur et des neutrons du halo, ainsi que de l'état d'excitation du noyau-cible. La mesure des caractéristiques cinématiques des neutrons du halo était effectuée par le nouveau détecteur TOURNESOL, un détecteur par temps de vol à scintillateur liquide de large volume. Les caractéristiques de ce détecteur sont décrites en détail dans ce document. Pour les deux faisceaux, nous avons obtenu des mesures sélectives de largeurs en impulsion, en distinguant les réactions de break-up, stripping et cassure de cœur, ainsi que différents domaines d'excitation du noyau-cible. En faisceau de 11Be les largeurs d'impulsion du noyau-cœur et du neutron de halo sont cohérentes pour les réactions de break-up, et le noyau-cible n'est pas excité. Les valeurs obtenues sont de 10 à 15% supérieures aux valeurs équivalents obtenues avec un noyau-cœur au voisinage de zéro degré. Des largeurs de distributions d'impulsion des neutrons produits lors de la cassure du cœur ont été comparées à celles en faisceau de 10Be. En faisceau de 6He, nous avons étudié les corrélations entre l'impulsion des neutrons et celle du cœur, pour constater qu'en réaction de break-up la dissociation s'effectue en une étape, et en une ou deux étapes en réaction de stripping. Dans ce dernier cas, la cassure en une étape est liée à la structure " di-neutrons " et celle en deux étapes à la structure " cigare " de l'état fondamental du noyau 6He.

Ce travail porte sur le comportement sous irradiation d'une vitrocéramique élaborée par traitement thermique d'une version riche en molybdène du verre de confinent de déchets nucléaires R7/T7 et plus particulièrement de la phase cristalline. Des terres rares (Nd3+ et Eu3+) sont utilisées à la fois comme simulants des produits de fission et des actinides mineurs et comme sondes structurales luminescentes. La phase cristalline présente dans ce type de vitrocéramique est un molybdate de calcium de type powellite CaMoO4 ayant incorporé divers éléments dont des terres rares. Les propriétés cristallochimiques de la phase powellite ont été étudiées notamment par spectroscopie Raman et photoluminescence grâce à divers échantillons naturels et céramiques de compositions allant de CaMoO4 à une modèle proche de celle des cristaux de la vitrocéramique : Ca0,76Sr0,1Na0,07Eu0,01La0,02Nd0,02Pr0,02MoO4. La largeur à mi-hauteur de la bande Raman à 880 cm-1 augmente linéairement en fonction du taux d'incorporation sur le site calcium, incorporation qui influe également sur les paramètres de maille. Le volume intrinsèque de la maille augmente ainsi de 2 %. L'étude d'analogues naturels contenant de l'uranium ainsi que de céramiques et vitrocéramiques irradiées aux ions hélium, argon et plomb a permis de montrer que la structure powellite était très résistante aux dégâts causés. Sous irradiation, le signal de luminescence de Eu3+ des différents échantillons tend à s'uniformiser. Cette uniformisation du signal se retrouve également en spectroscopie Raman. Alors qu'elle peut varier entre 6 et 12 cm-1 pour des céramiques saines, la largeur à mi-hauteur de la bande Raman à 880 cm-1 devient identique, de l'ordre de 18 cm-1, à partir de 10 dpa. Le désordre créé par les irradiations prend le pas sur celui créé par l'incorporation d'éléments dans la structure. Cependant, la spectroscopie Raman et la diffraction des rayons X montre que la structure reste cristalline, au moins partiellement. Sous irradiations, le gonflement de la powellite est en moyenne de 5 % mais est très hétérogène.

L'étude de la fission des actinides répond à un double enjeu. Les mesures de distributions de fragments de fission et des probabilités de fission permettent une meilleure compréhension du phénomène en lui même et une discrimination des modèles de structure et de dynamique nucléaires. De plus, dans le contexte de la conception de réacteurs nucléaires de nouvelle génération et d'incinérateurs de déchets radiotoxiques, de nouvelles mesures sont indispensables pour améliorer les bases de données nucléaires. Cette thèse s'inscrit dans la continuité de programmes expérimentaux français et américains, utilisant la méthode de substitution, c'est-à-dire des réactions de transfert menant aux mêmes noyaux composés que par irradiation de neutron mais inaccessibles par les méthodes conventionnelles. L'expérience sur laquelle se base ce travail utilise les réactions de transfert multinucléon entre un faisceau de 238U et une cible de 12C en cinématique inverse, afin d'établir, grâce au spectromètre VAMOS, les distributions isotopiques complétés des fragments de fission associée à chaque voie de transfert. Le travail présenté dans ce mémoire se concentre sur l'identification des voies de transfert et leurs propriétés, comme les distributions angulaires et celles en énergie d'excitation, grâce au télescope SPIDER qui identifie les noyaux de recul de la cible. Ce travail de thèse exploratoire vise à généraliser la méthode de substitution à des transferts lourds et à mesurer des probabilités de fission pour la première fois en cinématique inverse. Les résultats obtenus sont comparés aux mesures en cinématique directe et aux mesures par irradiation de neutron disponibles.

L'adaptation m etabolique aux changements nutritionnels qui surviennent a la naissance est cruciale pour la survie des mammif eres nouveau-n es. C'est particuli erement important chez la souris nouveau-n e en raison d'un apport lact e en glucides tr es r eduit. De nombreuses voies de signalisation et facteurs de transcription permettent l'adaptation postnatale du m etabolisme a ce r egime, Le travail pr esent e dans cette th ese montre que le r ecepteur nucl eaire COUP-TFII (Chicken Ovalbumin Upstream Promoter, Transcription Factor II) joue un r^ole capital dans cette adaptation nutritionnelle. Ainsi, son expression h epatique augmente d es la naissance. Deux facteurs sont impliqu es dans cette augmentation : le glucagon et le r ecepteur nucl eaire PPAR qui contr^ole directement l'expression de COUP-TFII en se liant a son promoteur via un el ement consensus de type DR-1. Pour etudier la fonction de COUP-TFII, deux techniques d'invalidation ad enovirale (invalidation g enique par ARN interf erence et invalidation fonctionnelle utilisant une prot eine dominante n egative), ont et e utilis ees chez le souriceau de 4 jours. L'invalidation h epatique de COUP-TFII provoque une hypoglyc emie et une hypoc eton emie. A ce stade de d eveloppement, la production h epatique de glucose est asur ee par la n eoglucogen ese qui est energ etiquement d ependante de l'oxydation des acides gras qui fournit des coenzymes r eduits (NADH, H+) et de l'ac etyl-CoA n ecessaires au fonctionnement de certaines enzymes de la n eoglucogen ese. En utilisant la technique du crossover plot, nous avons montr e que deux etapes enzymatiques de la n eoglucog en ese sont inhib ees dans le foie des souris invalid ees pour COUP-TFII : la pyruvate carboxylase (d ependante de l'ac etyl-CoA) et la glyc erad ehyde-3-phosphate deshydrog enase (d ependante du NADH, H+). Ces e ets m etaboliques s'accompagnent de diminutions de l'expression de g enes cl es de la n eoglucog en ese (PEPCK, glucose-6-phosphatase) et de la -oxydation mitochondriale des acides gras (CPT-1, mHMG-CoA synthase, FABP-1). Le ph enotype hypoglyc emique et hypoc eton emique est normalis e par une activation pharmacologique de PPAR (un r egulateur majeur des g enes de l'oxydation des acides gras) sugg erant que l'inhibition de la n eoglucogen ese est la principalement la cons equence d'une diminution de l'oxydation des acides gras. Ces travaux font de COUP-TFIII un coordinateur majeur du m etabolisme h epatique postnatal chez la souris.

Dans ce travail de thèse, nous avons étudié la technique de l'ionisation résonante (qui consiste à ioniser un atome par faisceaux laser) que nous avons appliqué dans deux domaines importants en physique nucléaire : la production sélective de faisceaux d'ions radioactifs exotiques et l'étude de leurs propriétés dans le cadre d'une expérience de spectroscopie laser sur les isotopes de tellure. <br /><br />La naissance du projet ALTO (Accélérateur Linéaire auprès du Tandem d'Orsay) à l'IPN d'Orsay a fait émerger l'idée d'installer une source d'ions laser. A cet effet, une étude de faisabilité a été entreprise avec une installation laser à faible cadence (30 Hz) celle-ci devant être étendue à 20 kHz sur la future installation de faisceaux radioactifs (ALTO). Après un premier faisceau d'étain ionisé avec succès par cette source, nous avons poursuivi l'étude avec un faisceau de cuivre. Nous avons d'abord effectué des tests de schémas d'ionisation du cuivre stable : un schéma vers le continuum et deux schémas vers des états autoionisants voisins. Le schéma le plus efficace commence par une étape d'excitation de longueur d'onde λ1 = 249.2 nm suivie d'une longueur d'onde d'ionisation λ2 = 439.92 nm. Celle-ci correspond à un état autoionisant situé à 62845 cm-1 non connu auparavant et voisin des deux autres états autoionisants sélectionnés au départ. L'efficacité d'ionisation laser avec ce schéma a été mesurée et elle est semblable à celle prédite par la théorie. <br /><br />L'ionisation résonante par faisceaux laser est également utilisée dans des expériences de spectroscopie auprès de COMPLIS à ISOLDE au CERN. La technique dans ce cas consiste à effectuer un balayage en fréquence autour de la transition d'excitation des atomes pour sonder leur structure hyperfine. Cette étape sera suivie de l'étape d'ionisation pour ioniser les atomes et les détecter. La spectroscopie laser nous permet de déterminer la structure hyperfine et le déplacement isotopique des atomes. Nous avons utilisé cette technique pour étudier les isotopes de tellure sur une longue chaîne isotopique 125m, 127mg, 129mg, 131mg, 132, 133mg, 134, 135 et 136Te. A partir des déplacements isotopiques mesurés nous avons déterminé la variation du rayon carré moyen de charge qui fait apparaître une rupture de pente du rayon de charge à N = 82 : la déformation du noyau diminue jusqu'à N = 82 où elle atteint la sphéricité puis elle augmente au-delà. <br />La mesure de la structure hyperfine des isotopes impairs de tellure nous a permis de déterminer les constantes de structure hyperfine des isotopes 135 et 133 dans leur état fondamental (Iπ = 7/2- et 3/2+ respectivement) et des isotopes 125, 127, 129, 131 et 133 dans leur état isomérique (Iπ = 11/2-). A partir de ces constantes nous avons extrait les moments nucléaires : µI et Qs. La comparaison des valeurs des moments magnétiques µI expérimentales avec les valeurs de moments existantes dans la littérature mesurées par résonance magnétique nucléaire nous donne un parfait accord.<br />L'extraction des valeurs des déformations à partir des moments quadrupolaires spectroscopiques en supposant une symétrie axiale conduit à une quasi sphéricité pour tous ces noyaux. Malgré les grandes barres d'erreurs, elles sont semblables aux valeurs des moments quadrupolaires des isotopes d'étain.

Dans ce travail, nous avons développé une méthode générale pour l'étude spectroscopique des niveaux non liés : la diffusion élastique résonante en cinématique inverse. Cette méthode permet l'utilisation de cibles minces comme épaisses, et l'angle de la mesure est choisi égal à 0° par rapport à la direction de propagation du faisceau. Nous avons utilisé une cible gazeuse mince pour la mesure de la réaction 4He(15O,α)15O, puis une cible épaisse pour 1H(15O,p)15O. La seconde mesure a permis d'obtenir les propriétés (énergie, spin, largeur) des premiers états du noyau non lié 16F, ceci avec une résolution en énergie remarquable. Nous avons exploité ces nouveaux résultats dans le calcul du taux de la réaction 15O(p,β+)16O, que nous avons comparé avec le taux estimé pour la réaction 15O(α,γ)19Ne. Nous avons également considéré pour la première fois l'importance de la queue aux basses énergies d'une résonance dans un noyau non lié. Dans cette partie de la résonance on devrait observer un effet de piégeage par le champ coulombien, favorisant ainsi la décroissance bêta du 16F. Nous avons également mis en évidence la possibilité de peupler favorablement cette partie de la résonance par une transition gamma. Les réactions séquentielles 15O(p,γ)(β+)16O et 15O(p,γ)(p,γ)17Ne sont étudiées pour la première fois, et leur taux est comparé avec le taux estimé de la réaction 15O(α,γ)19Ne. Plusieurs conséquences de ces processus proposé pour la nucléosynthèse dans les novae et les sursauts X sont discutées.

Mémoire numérisé par la Division de la gestion de documents et des archives de l'Université de Montréal