La communauté de la chimie atmosphérique souffre d'un manque de mesures rapides, fiables résolues spatialement et temporellement pour un large éventail de molécules réactives (radicaux tels que NO2, OH, BrO, IO, etc). En raison de leur forte réactivité, ces molécules contrôlent largement la durée de vie et la concentration de nombreuses espèces clés dans l'atmosphère, et peuvent avoir un impact important sur le climat. Les concentrations de ces radicaux sont extrêmement faibles (ppbv ou moins) et très variable dans le temps et dans l'espace, ce qui impose un véritable défi lors de la détection. Dans la première partie de cette thèse, un spectromètre UV robuste, compacte et transportable est développé, exploitant la technique ML-CEAS pour mesurer à des niveaux très faibles (pptv et même en dessous) des molécules réactives d'importance atmosphérique, en particulier, les radicaux d'oxyde d'halogènes, afin de répondre aux besoins émergents. La technique ML-CEAS est basée sur le couplage d'un laser femtoseconde à blocage de modes à une cavité optique de haute finesse, qui agit comme un piège à photons pour augmenter l'interaction entre la lumière et l'échantillon de gaz intracavité. Cela permet d'améliorer fortement la sensibilité d'absorption. La limite de détection obtenue pour le radical IO est de 20 ppqv pour un temps d'acquisition de 5 minutes, ce qui est un résultat impressionnant. Dans la deuxième partie de cette thèse, une nouvelle technique spectroscopique est développée appelée effet Vernier, qui est également basé sur l'interaction entre un laser femtoseconde à blocage de mode et une cavité optique de haute finesse. Cette technique fournit une sensibilité de détection similaire à la technique ML-CEAS, mais l'avantage est que le nombre des éléments spectraux est donné par la finesse de la cavité optique et donc peut atteindre plusieurs dizaines de milliers. De plus, cette configuration simplifie le montage expérimental par la suppression du spectrographe qui est remplacé par une simple photodiode. Le temps d'acquisition d'un spectre peut être aussi réduit à moins d' 1 ms. / The atmospheric chemistry community suffers a lack of fast, reliable and space resolved measurements for a wide set of reactive molecules (e.g. radicals such as OH, NO3, BrO, IO, etc). Due to their high reactivity, these molecules largely control the lifetime and concentration of numerous key atmospheric species, and may have an important impact on the climate. The concentrations of such radicals are extremely low (ppbv or less) and highly variable in time and space, which imposes a real challenge during the detection. In the first part of this thesis, a compact, robust and transportable UV spectrometer is developed, exploiting the Mode-Locked Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy (ML-CEAS) technique to measure pptv and sub-pptv levels of atmospherically important reactive molecules, in particular, halogen oxide radicals, to respond to the emerging needs. The ML-CEAS technique is based on coupling a Mode-Locked femtosecond laser to a high finesse optical cavity, which acts as a photon trap to increase the interaction between the light and the intracavity gas sample, which highly enhances the absorption sensitivity. The detection limit obtained for the IO radical is 20 ppqv (part per quadrillion), which is an impressive result. In the second part of this thesis, a new spectroscopic technique is developed, called Vernier effect, which is also based on the interaction between a mode-locked femtosecond laser with a high finesse optical cavity. This technique provides detection sensitivity similar to that of ML-CEAS technique, but the advantage is that the number of the spectral elements is given by the cavity finesse, so it can reach ten thousands, as well as this technique has a simple setup, where the spectrograph is replaced by a photodiode. Additionally, the time required to measure one output absorption spectrum can be less than 1 ms.

Cette thèse est consacrée à de nouveaux phénomènes en physique liées au spin et à la topologie des quasi-particules lumière-matière dans des hétérostructures. Elle est divisée en quatre parties. Chapitre 1 donne un fond nécessaire et introduit les propriétés fondamentales des polaritons et des excitons indirects dans des puits quantiques couplés. Chapitre 2 est concentré sur la dynamique de spin et sur formation de défauts topologiques dans des systèmes aux excitons indirects. Les 2 derniers chapitres considèrent les structures basées sur les microcavités. Chapitre 3 est consacré à la dynamique de spin des polaritons dans des oscillateurs paramétriques optiques. Finalement, chapitre 4 étudie les réseaux des microcavités en forme des piliers et introduit l’isolant topologique polaritonique. / The present thesis manuscript is devoted to new phenomena in physics of light-matter quasiparticles in heterostructures, related to spin and topology. It is divided into four parts. Chapter 1 gives a necessary background, introducing basic properties of microcavity polaritons and indirect excitons in coupled quantum wells. Chapter 2 is focused on spin dynamics and topological defects formation in indirect exciton many-body systems. The last 2 chapters are related to microcavity-based structures. Chapter 3 is devoted to polariton spin dynamics in optical parametric oscillators. Finally, Chapter 4 studies pillar microcavity lattices and introduces the polariton topological insulator.

Le spectre électromagnétique possède une zone étroite, localisée entre les micro-ondes et l'infrarouge, appelée région des ondes térahertz (THz), qui est comprise entre 0.1 et 30 THz. Ces ondes, longtemps inaccessibles car situées à la frontière entre l'électronique et l'optique, connaissent aujourd'hui un intérêt grandissant et possèdent des applications prometteuses dans divers secteurs de la science comme l'imagerie médicale et l'identification des explosifs à distance. Cependant, la production de rayonnement THz intense, d'amplitude proche du GV/m, qui devrait permettre de sonder efficacement des matériaux à distance, reste encore une question en suspens. Cette thèse a précisément pour but d'étudier la génération d'un tel rayonnement THz par couplage de deux impulsions laser ultracourtes -une onde fondamentale et son harmonique deux- capables d'ioniser un gaz (par exemple, l'air ou l'argon). Le plasma ainsi créé joue le rôle de convertisseur nonlinéaire de fréquence, transformant une partie de l'énergie du champ laser dans la bande THz via une gamme riche de mécanismes physiques, notamment l'effet Kerr, la photoionization et les forces pondéromotrices induites dans le plasma. Grâce à un travail de modélisation analytique et numérique de ces principaux mécanismes, nous avons examiné de manière complète la génération d'impulsions THz pour des intensités allant de celles rencontrées en filamentation laser (10¹²-10¹⁴ W cm⁻²) jusqu'aux intensités relativistes (10¹⁵-10¹⁸ W cm⁻²), une fourchette d'intensités peu étudiée jusqu'à présent dans ce domaine. Il est déjà connu qu'à basses intensités la photoionization induite par le champ laser domine l'émission térahertz, laquelle dépend fortement de la configuration des couleurs (ou harmoniques) laser. Nous démontrons ici que, au-delà de la configuration laser ''classique'' à deux couleurs, coupler plusieurs fréquences laser suivant les harmoniques d'une forme d'onde en dents de scie est optimal pour renforcer la production de rayonnement. Les simulations prévoient une efficacité de conversion d'énergie THz de 2% avec quatre couleurs, valeur record inégalée à ce jour. De plus, en nous aidant d'une expérience faite dans l'air, nous identifions la signature de l'effet Kerr dans le spectre THz émis, qui, plus faible, se révèle complémentaire de la signature plasma. Quand l'intensité de l'impulsion laser est augmentée au-delà de 10¹⁵ W cm⁻², nous démontrons que le rayonnement térahertz émis croît de manière non-monotone, dû au fait qu'il existe une valeur d'intensité maximisant l'énergie THz produite par chaque couche électronique. Finalement, nous avons étudié en géométrie 2D l'effet combiné de la photoionization et des forces pondéromotrices plasma à des intensités proches de 10¹⁸ W cm⁻², nous permettant d'obtenir des champs THz excédant le GV/m dans l'argon. Ces dernières forces augmentent avec l'intensité laser et ouvrent des perspectives intéressantes pour la génération de champs térahertz très intenses dans le régime relativiste de l'interaction laser-matière. / The electromagnetic spectrum has a narrow frequency band, lying between microwaves and infrared, known as terahertz (THz) waves and extending from 0.1 to 30 THz. These waves, inaccessible until a recent past because they are situated at the boundary between electronics and optics, are raising interest because of their promising applications in several areas such as medical imaging and remote identification of explosives. However, producing intense THz radiation with amplitude belonging to the GV/m range should allow us to probe efficiently remote materials, which still remains an open issue. The goal of this thesis is precisely to study the generation of such intense THz radiation by coupling two ultrashort laser pulses -the fundamental and its second harmonic- able to ionize a gas target (for example, air or argon). The plasma created by photoionization then acts as a nonlinear frequency converter, transforming part of the laser energy into the THz band via a wide range of physical mechanisms including the Kerr effect, the photoionization and ponderomotive forces induced inside the plasma. By means of an analytical and numerical modeling of these key mechanisms, we have comprehensively examined the generation of THz pulses at laser intensities ranging from characteristic intensities met in laser filamentation (10¹²-10¹⁴ W cm⁻²) to sub-relativistic intensities (10¹⁵-10¹⁸ W cm⁻²), this latter intensity range having been little investigated so far in this domain. It is already known that at low intensities laser-induced photionization dominates in terahertzgeneration, which strongly depends on the configuration of the laser colours (or harmonics). We demonstrate here that, beyond the classical two-colour laser setup, coupling several laser frequencies following the harmonics of a sawtooth waveform is optimal to enhance THz production. Simulations predict a laser-to-THz energy conversion efficiency of 2% with four colours, a record value unequalled so far. Moreover, with an experiment realized in air, we identify the Kerr signature in the emitted THz spectrum, which, even weaker, looks complentary to the plasma signature. When the intensity of the laser pulse is increased beyond 10¹⁵ W cm⁻², we prove that the growth of the emitted terahertz radiation is nonmonotonic, due to the fact that that there exists an optimal intensity value that maximizes the THz energy produced by each electronic shell of the irradiated atom. Finally, we have studied in 2D geometry the combined effect of photoionization and ponderomotive forces at intensities close to 10¹⁸ W cm⁻², allowing us to obtain THz fields exceeding the GV/m threshold in argon. These latter forces increase with the laser intensity and thus open interesting perspectives for the generation of very intense terahertz fields in the relativistic regime of laser-matter interaction. / El espectro electromagnético posee una zona estrecha, localizada entre las microondas y la radiación infrarroja, llamada región de las ondas Terahertz (THz), que está comprendida entre 0.1 et 30 THz. Estas ondas, durante mucho tiempo inaccesibles debido a que se encuentran situadas en la frontera entre la electrónica y la óptica, están despertando un interés creciente por la gran cantidad de aplicaciones prometedoras que poseen en diversos sectores científicos, como la imagen médica y la identificación de explosivos a distancia. No obstante, la producción de radiación THz intensa, de amplitud cercana al GV/m, la cual debería permitir sondar materiales energéticos a distancia, sigue siendo una cuestión abierta. Esta tesis tiene precisamente como objetivo el estudio de la generación de dicha radiación THz intensa acoplando dos pulsos láser —una onda fundamental y su segundo armónico— capaces de ionizar un gas (por ejemplo, aire o argón). El plasma creado de este modo desempeña el papel de convertidor no lineal de frecuencia, transformando una parte de la energía del láser en la banda THz mediante una rica gama de mecanismos físicos, entre los que destacan el efecto Kerr, la fotoionización y las fuerzas ponderomotrices inducidas dentro del plasma. Gracias a un trabajo de modelización tanto numérico como analítico de estos mecanismos clave, hemos examinado de forma integral la generación de pulsos THz a intensidades láser yendo desde las encontradas en la filamentación láser (10¹²-10¹⁴ W cm⁻²) hasta las cercanas al límite relativista (10¹⁵-10¹⁸ W cm⁻²), habiendo sido este último rango de intensidades poco estudiado en este campo hasta el presente. Ya es sabido que a bajas intensidades la fotoionización inducida por el láser domina la emisión Terahertz, la cual depende enormemente de la configuración de los colores (o armónicos) del láser. Demostramos aquí que, más allá de la “clásica” configuración del láser en dos colores, acoplar varias fréquencias láser siguiendo los armónicos de una forma de onda en diente de sierra es óptimo para incrementar la producción THz. Las simulaciones predicen una eficacia de conversión de energía THz de 2% empleando cuatro colores, un valor récord inigualado hasta hoy. Además, ayudándonos de un experimento realizado en aire, identificamos la firma del effecto Kerr en el espectro THz emitido, la cual, pese a ser más débil, resulta complementaria a la firma del plasma. Cuando se aumenta la intensidad del láser más allá de 10¹⁵ W cm⁻², demostramos que la radiación Terahertz emitida crece de manera no monotóna, debido a que existe un valor de intensidad que maximiza la energía THz producida por cada capa electrónica. Finalmente, hemos estudiado en geometría 2D el efecto conjunto de la fotoionización y de las fuerzas ponderomotrices a intensidades próximas a 10¹⁸ W cm⁻², lo que nos permite obtenter campos THz cuyas amplitudes exceden el GV/m en argon. Estas últimas fuerzas aumentan con la intensidad láser y, por tanto, ofrecen perspectivas interesantes para la generación de campos Terahertz muy intensos en un régimen de interacción láser-materia relativista.

La première partie du manuscrit est consacrée au fonctionnement de sources à diode laser en montage de type cavité étendue et qui intègre un filtre holographique. Ce filtre intra-cavité est dynamique est constitué de l'association d'un matériau photoréfractif et d'un réflecteur. Nous montrons que ce filtre est équivalent à un filtre Fabry-Perot dont l'un des miroirs est constitué par un réseau de Bragg photoréfractif enregistré par la structure de modes du laser. Ses caractéristiques sont décrites en détail. Une brève analyse de stabilité d'un laser auto-organisable illustre le processus de sélection entre les modes, induit par le filtre Fabry-Perot photoréfractif. Nous avons alors étudié des fonctionnements de sources à diode laser montée en cavité étendue utilisant comme réflecteur distant un filtre Fabry-Perot photoréfractif. Dans le cas des diodes laser qualifiées de limitée par diffraction, où l'émission laser est supportée par un seul mode transverse, cette configuration originale force l'oscillation de la source sur un seul mode longitudinal et ce, sur une large plage de courant d'injection. Ce comportement a été démontré pour des longueurs d'onde de fonctionnement allant de 630 à 1550 nm et des puissances de sortie variant de quelques dizaines de milliWatt au Watt. Enfin, nous avons démontré qu'un tel filtre dynamique utilisé avec des diodes laser à ruban large, supportant plusieurs modes transverse, introduit également des pertes sélectives sur la structure transverse des modes. L'application dans ce dernier cas est l'amélioration de la brillance de sources à diode laser de puissance. Enfin, nous présentons le fonctionnement original d'une source à diode laser accordable dont la longueur d'onde de fonctionnement est fixée par l'injection optique temporaire d'un faisceau issu d'un laser maître. Cette source présente la particularité de disposer dans sa cavité d'un milieu holographique dynamique de type photoréfractif qui lui permet, après arrêt de l'injection, de conserver un fonctionnement à la longueur d'onde préalablement imposée par le laser maître. En utilisant un laser maître accordable en longueur d'onde, nous avons réalisé l'adressage optique d'une telle source suivant un peigne de longueurs d'onde quasi périodique. La seconde partie du manuscrit traite des études sur le renforcement des interactions nonlinéaires dans des milieux micro-structurés en semi-conducteurs. La première étape a nécessité le développement complet d'une source OPO accordable en longueur d'onde et délivrant des impulsions picosecondes. Nous rapportons la première démonstration expérimentale et quantitative sur le lien entre la propagation d'une impulsion en régime de lumière lente et l'exaltation des nonlinéarités. Nous avons en particulier étudié les phénomènes d'absorption à deux photons (TPA) et d'auto-modulation de phase induits par les effets Kerr optique et de réfraction par les porteurs libres (FCR) générés par TPA. Par un ajustement de nos courbes expérimentales, sans paramètre ajustable (en s'appuyant sur la valeur de la vitesse de groupe mesurée en régime de propagation linéaire), nous avons démontré de manière quantitative l'effet de l'exaltation des nonlinéarités par l'effet du ralentissement de la lumière. Parallèlement, nous avons initié une étude consacrée à la diffusion Raman stimulée dans des nano-structures semi-conductrices. Nous avons démontré, dans des nanoguides de silicium sur isolant, une saturation du facteur d'amplification Raman par l'élargissement spectral des impulsions pompe par des effets d'automodulation de phase nonlinéaire. Enfin, nous présentons nos résultats expérimentaux sur le fonctionnement d'une microcavité doublement résonnante en régime de diffusion Raman stimulée.