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Angle-Resolved Photoelectron Spectroscopy Studies of the Many-Body Effects in the Electronic Structure of High-Tc Cuprates / Winkelaufgelöste Photoemissionsuntersuchungen zu Vielteilcheneffekten in der elektronischen Struktur von Hochtemperatursupraleitern / Исследования многочастичных эффектов в электронной структуре высокотемпературных сверхпроводников методом фотоэлектронной спектроскопии с угловым разрешением.Inosov, Dmytro 27 June 2008 (has links) (PDF)
In spite of the failures to find an ultimate theory of unconventional superconductivity, after many years of research the scientific community possesses a considerable store of theoretical knowledge about the problem. Over time, the focus is gradually shifted from finding a theoretical description of an experimentally observed phenomenon to distinguishing between multiple models that offer comparably reasonable descriptions. From the point of view of an experimentalist, this means that any qualitative under-standing of an experimental observation would no longer suffice. Instead, the empha-sis in the experimental research should be shifted to accurate quantification of obser-vations, which becomes possible only if the results available from all the available ex-perimental methods are connected together by the theoretical glue. Among the meth-ods that are to be unified, ARPES plays a central role. The reason for this is that it gives access to the single-particle excitation spectrum of the material as a function of both momentum and energy with very high resolution. Other experimental techniques, such as inelastic neutron scattering (INS), Raman spectroscopy, or the newly estab-lished Fourier-transform scanning tunneling spectroscopy (FT-STS) probe more com-plicated two-particle spectra of the electrons and up to now can not achieve the mo-mentum resolution comparable with that of ARPES. Such reasoning serves as the mo-tivation for the present work, in which some steps are done towards understanding the anomalous effects observed in the single-particle excitation spectra of cuprates and relating the ARPES technique to other experimental methods. First, the electronic properties of BSCCO are considered — the superconducting cuprate most studied by surface-sensitive methods. The recent progress in un-derstanding the electronic structure of this material is reported, focusing mainly on the many-body effects (renormalization) and their manifestation in the ARPES spectra. The main result of this part of the work is a model of the Green’s function that is later used for calculating the two-particle excitation spectrum. Then, the matrix element effects in the photoemission spectra of cuprates are discussed. After a general introduction to the problem, the thesis focuses on the recently discovered anomalous behavior of the ARPES spectra that partially originates from the momentum-dependent photoemission matrix element. The momentum- and excitation energy dependence of the anomalous high-energy dispersion, termed “waterfalls”, is covered in full detail. Understanding the role of the matrix element effects in this phenomenon proves crucial, as they obstruct the view of the underlying excitation spectrum that is of indisputable interest. Finally, the work describes the relation of ARPES with other experimental methods, with the special focus on the INS spectroscopy. For the optimally doped bilayer Bi-based cuprate, the renormalized two-particle correlation function in the superconducting state is calculated from ARPES data within an itinerant model based on the random phase approximation (RPA). The results are compared with the experimental INS data on BSCCO and YBCO. The calculation is based on numerical models for the normal and anomalous Green’s functions fitted to the experimental single-particle spectra. The renormalization is taken into account both in the single-particle Green’s function by means of the self-energy, and in the two-particle correlation function by RPA. Additionally, two other applications of the same approach are briefly sketched: the relation of ARPES to FT-STS, and the nesting properties of Fermi surfaces in two-dimensional charge density wave systems.
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Angle-Resolved Photoelectron Spectroscopy Studies of the Many-Body Effects in the Electronic Structure of High-Tc CupratesInosov, Dmytro 27 June 2008 (has links)
In spite of the failures to find an ultimate theory of unconventional superconductivity, after many years of research the scientific community possesses a considerable store of theoretical knowledge about the problem. Over time, the focus is gradually shifted from finding a theoretical description of an experimentally observed phenomenon to distinguishing between multiple models that offer comparably reasonable descriptions. From the point of view of an experimentalist, this means that any qualitative under-standing of an experimental observation would no longer suffice. Instead, the empha-sis in the experimental research should be shifted to accurate quantification of obser-vations, which becomes possible only if the results available from all the available ex-perimental methods are connected together by the theoretical glue. Among the meth-ods that are to be unified, ARPES plays a central role. The reason for this is that it gives access to the single-particle excitation spectrum of the material as a function of both momentum and energy with very high resolution. Other experimental techniques, such as inelastic neutron scattering (INS), Raman spectroscopy, or the newly estab-lished Fourier-transform scanning tunneling spectroscopy (FT-STS) probe more com-plicated two-particle spectra of the electrons and up to now can not achieve the mo-mentum resolution comparable with that of ARPES. Such reasoning serves as the mo-tivation for the present work, in which some steps are done towards understanding the anomalous effects observed in the single-particle excitation spectra of cuprates and relating the ARPES technique to other experimental methods. First, the electronic properties of BSCCO are considered — the superconducting cuprate most studied by surface-sensitive methods. The recent progress in un-derstanding the electronic structure of this material is reported, focusing mainly on the many-body effects (renormalization) and their manifestation in the ARPES spectra. The main result of this part of the work is a model of the Green’s function that is later used for calculating the two-particle excitation spectrum. Then, the matrix element effects in the photoemission spectra of cuprates are discussed. After a general introduction to the problem, the thesis focuses on the recently discovered anomalous behavior of the ARPES spectra that partially originates from the momentum-dependent photoemission matrix element. The momentum- and excitation energy dependence of the anomalous high-energy dispersion, termed “waterfalls”, is covered in full detail. Understanding the role of the matrix element effects in this phenomenon proves crucial, as they obstruct the view of the underlying excitation spectrum that is of indisputable interest. Finally, the work describes the relation of ARPES with other experimental methods, with the special focus on the INS spectroscopy. For the optimally doped bilayer Bi-based cuprate, the renormalized two-particle correlation function in the superconducting state is calculated from ARPES data within an itinerant model based on the random phase approximation (RPA). The results are compared with the experimental INS data on BSCCO and YBCO. The calculation is based on numerical models for the normal and anomalous Green’s functions fitted to the experimental single-particle spectra. The renormalization is taken into account both in the single-particle Green’s function by means of the self-energy, and in the two-particle correlation function by RPA. Additionally, two other applications of the same approach are briefly sketched: the relation of ARPES to FT-STS, and the nesting properties of Fermi surfaces in two-dimensional charge density wave systems.
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Experimentelle Bestimmung der elektronischen Eigenschaften anwendungsrelevanter Grenzflächen organischer Halbleiter mittels PhotoelektronenspektroskopieGrobosch, Mandy 15 June 2009 (has links) (PDF)
Diese Dissertation unter dem Titel Experimentelle Bestimmung der elektronischen Eigenschaften anwendungsrelevanter Grenzflächen organischer Halbleiter mittels Photoelektronenspektroskopie wurde am Leibniz Institut für Festkürper- und Werkstoffforschung (IFW) Dresden am Institut für Festkörperforschung (IFF) unter der Betreuung von Prof. Dr. B. Büchner angefertigt. Zur wissenschaftlichen Untersuchung kamen hierbei zwei Typen anwendungsrelevanter Grenzflächen. Zum einem wurde der Einfluss einer Elektrodenpräparation unter Normalbedingungen mittels ex-situ Reinigungsverfahren im Vergleich zu insitu präparierten Kontakten auf das elektronische Verhalten des organischen Halbleiters Sexithiophen an Grenzflächen zu metallischen Substraten studiert. Als Substratmaterialien kamen hierbei die Metalle Silber, Palladium, Gold und Platin zum Einsatz. In einer zweiten Studie wurden die Grenzflächen der organischen Halbleiter Sexithiophen und Kupfer(II)- Phthalocyanin in Kontakt zu dünnen Filmen des Übergangsmetalloxides La0.7Sr0.3MnO3 untersucht. Auch hier wurde eine vergleichende Untersuchung für ex-situ und in-situ gereinigte La0.7Sr0.3MnO3-Kontakte durchgeführt. Die hierzu verwendeten Filme wurden im IFW Dresden am Institut für Metallische Werkstoffe (IMW) hergestellt. Auch im Rahmen dieser Untersuchungen stand der Einfluss von Sauerstoff auf das elektronische und chemische Verhalten an den Grenzflächen im Vordergrund.
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Electronic and structural properties at the interfaces between graphene and molecular acceptors/donorsChristodoulou, Christodoulos 30 September 2015 (has links)
In dieser Arbeit wurde die Austrittsarbeit von Graphen, einer vielversprechenden Elektrodenmaterial für (opto)- elektronische Bauteile, durch die Adsorption von luftbeständigen konjugierten organischen Molekülen (KOMs), welche als Akzeptoren und Donatoren fungieren, modifiziert. Die Eigenschaften der Valenz- und Rumpfniveaus sowie die Austrittsarbeitsmodifikation der vakuumverdampften KOMs wurden mit Photoelektronenspektroskopie (PES) untersucht, während die Orientierung der KOMs mit Röntgen-Nahkanten-Absorptions-Spektroskopie (NEXAFS) aufgeklärt wurde. Die Austrittsarbeit von Graphen auf Quartz (G/Qu) lässt sich auf maximal 5.7 eV und minimal 3 eV anpassen, welches aus einem Ladungstransfer direkt an der Grenzfläche resultiert, der keine Ausbildung von kovalenten Bindungen zwischen der molekularen Monolage und dem Graphen beinhaltet. Zudem, für den starken molekularen Akzeptor Hexaazatriphenylen-Hexacarbonitril (HATCN) verläuft die Austrittsarbeitserhöhung über eine Orientierungsänderung der Moleküle im Monolagenbereich. Für alle anderen auf G/Qu abgeschiedenen Akzeptoren (Donatoren) wurde beobachtet, dass der Ladungstransfer eine positive (negative) Oberflächen-ladungsdotierung der Graphen-Schicht bewirkt, welches in einer Austrittsarbeitserhöhung (-erniedrigung) resultiert. Letztere ließ sich jeweils in zwei Beiträge zerlegen: (a) Verschiebung des Vakuumniveaus durch einen Grenzflächendipol an der KOM/Graphen-Grenzfläche und (b) Verschiebung des Fermi-Niveaus durch Oberflächenladungstransferdotierung der Graphen-Schicht. Weiterhin wurde der molekulare Akzeptor Hexafluoro-tetracyano napththoquinodimethan (F6TCNNQ) sowohl auf G/Qu als auch auf Graphen auf Kupfer abgeschieden, wobei sich herausstellte, dass der Ladungstransfer im ersteren Fall vom Graphen stammt, und im letzteren von der Kupferunterlage. Die Ergebnisse werden von Dichtefunktionaltheorieberechnungen gestützt und tragen erheblich zum Verständnis von Graphen/KOM-Grenzflächen bei. / In this thesis, the work function of graphene, a promising electrode for (opto)electronic devices was modified by adsorption of air-stable conjugated organic molecules (COMs) that act as strong molecular acceptors or donors. The valence and core level properties, together with the work function modification of the vacuum-deposited COMs on graphene were investigated with photoelectron spectroscopy (PES), while the orientation of COMs was studied with near edge X-ray fine structure spectroscopy (NEXAFS). The work function of graphene-on-quartz (G/Qu) is modified up to 5.7 eV and down to 3 eV as a result of charge transfer (CT) occurring right at the interface, which does not invoke covalent bond formation between the molecular monolayer and the graphene. In addition to the CT, in the case of the molecular acceptor hexaazatriphenylene-hexacarbonitrile (HATCN), the work function increase proceeded via a density-dependent re-orientation of the molecule in the monolayer regime. For all the other tested molecular acceptors (donors) deposited on graphene-on-quartz, the CT was observed to induce positive (negative) surface CT doping of the graphene layer, leading to a work function increase (decrease) and was disentangled into two contributions: (a) shift of the Vacuum level due to the formation of an interface dipole at the COM/graphene interface and (b) shift of the Fermi level of the graphene due to the surface CT doping. Additionally, the molecular acceptor hexafluoro-tetracyanonapththoquinodimethane (F6TCNNQ) was deposited on both G/Qu and graphene-on-copper, where the CT was found to originate from graphene and copper support respectively. The findings were supported by density functional theory calculations and significantly add to a fundamental understanding of graphene/COM interfaces.
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Experimentelle Bestimmung der elektronischen Eigenschaften anwendungsrelevanter Grenzflächen organischer Halbleiter mittels PhotoelektronenspektroskopieGrobosch, Mandy 08 June 2009 (has links)
Diese Dissertation unter dem Titel Experimentelle Bestimmung der elektronischen Eigenschaften anwendungsrelevanter Grenzflächen organischer Halbleiter mittels Photoelektronenspektroskopie wurde am Leibniz Institut für Festkürper- und Werkstoffforschung (IFW) Dresden am Institut für Festkörperforschung (IFF) unter der Betreuung von Prof. Dr. B. Büchner angefertigt. Zur wissenschaftlichen Untersuchung kamen hierbei zwei Typen anwendungsrelevanter Grenzflächen. Zum einem wurde der Einfluss einer Elektrodenpräparation unter Normalbedingungen mittels ex-situ Reinigungsverfahren im Vergleich zu insitu präparierten Kontakten auf das elektronische Verhalten des organischen Halbleiters Sexithiophen an Grenzflächen zu metallischen Substraten studiert. Als Substratmaterialien kamen hierbei die Metalle Silber, Palladium, Gold und Platin zum Einsatz. In einer zweiten Studie wurden die Grenzflächen der organischen Halbleiter Sexithiophen und Kupfer(II)- Phthalocyanin in Kontakt zu dünnen Filmen des Übergangsmetalloxides La0.7Sr0.3MnO3 untersucht. Auch hier wurde eine vergleichende Untersuchung für ex-situ und in-situ gereinigte La0.7Sr0.3MnO3-Kontakte durchgeführt. Die hierzu verwendeten Filme wurden im IFW Dresden am Institut für Metallische Werkstoffe (IMW) hergestellt. Auch im Rahmen dieser Untersuchungen stand der Einfluss von Sauerstoff auf das elektronische und chemische Verhalten an den Grenzflächen im Vordergrund.
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From Molecular Parameters to Electronic Properties of Organic Thin Films: A Photoelectron Spectroscopy StudySchwarze, Martin 28 March 2019 (has links)
The field of organic semiconductors considerably gained research interest due to promising applications in flexible, large-area, lightweight and semitransparent electronic devices, such as light-emitting diodes, solar cells, or transistors. The working mechanism of such devices depends on the combination of different neat or blended organic films, whose physical properties substantially differ from those of inorganic semiconductors. Weak intermolecular electronic coupling and large energetic disorder result in a thermally activated charge carrier hopping between localized electronic states. Therefore, many processes in organic devices are determined by properties of single molecules. The major goal of this thesis is to disclose relationships between electronic properties of organic thin films and molecular parameters, helping to provide specific design rules for new molecules.
In the first part of this thesis, the impact of molecular quadrupole moments on the transport energies of charge carriers is investigated by photoelectron spectroscopy. The results reveal for a variety of planar small molecules that charge-quadrupole interactions along the pi-pi-stacking geometry induce large energy changes with molecular orientation at surfaces and interfaces of crystalline films. Furthermore, these electrostatic interactions enable a continuous tuning of energy levels in crystalline intermixed blends by more than 1 eV. In blends exhibiting separated phases, quadrupole moments induce electrostatic gradients from the interface to the bulk phase. These two effects are exploited in organic solar cells consisting of a ternary blend of two intermixed donors blended with one acceptor. By changing the mixing ratio of the two donors, the open-circuit voltage can be continuously tuned. Additionally, the dissociation barrier of electron-hole pairs at the interface can be varied, reflecting in a change in photocurrent.
In the second part, molecular n-doping is investigated, facing the particular issue of air sensitivity. The analysis of two air stable precursor molecules of n-dopants reveals very good doping properties after their thermal evaporation, partly even better than for a reference air sensitive dopant. For high doping concentrations, temperature-dependent conductivity measurements show that the thermal activation energy of many compounds can be described by an empirical function of two molecular parameters, the relaxation energy of matrix anions and the Coulomb binding energy of integer charge transfer complexes (ICTCs) between matrix anions and dopant cations. The investigation of the density of states indicates that charge transport at high doping concentrations predominantly occurs by a rearrangement between different ICTC configurations and is limited by their energetic disorder, which can be reduced substantially by adding electron withdrawing side groups to the matrix molecules. The exposure of several n-doped semiconductors to air reveals that the air stability increases with larger ionization energies of ICTCs. This effect is attributed to an universal trap introduced upon air exposure. Its energy is estimated to be 3.9 eV, setting a general limit for air stable n-doping. / Organische Halbleiter bieten vielversprechende Anwendungsmöglichkeiten in ultraleichten, flexiblen, großflächigen und semitransparenten elektronischen Bauteilen wie beispielsweise in Leuchtdioden, Solarzellen oder Transistoren. Die Funktionsweise solcher Bauteile basiert auf der Kombination verschiedener organischer Moleküle in dünnen Schichten, deren physikalische Eigenschaften sich stark von herkömmlichen anorganischen Halbleitern unterscheiden. Die schwache elektronische Kopplung zwischen einzelnen Molekülen und die große energetische Unordnung in organischen Halbleitern bewirken einen temperaturaktivierten Transport von Ladungsträgern zwischen lokalisierten elektronischen Zuständen. Daher werden viele Prozesse in organischen Halbleiterbauelementen von molekularen Eigenschaften bestimmt. Das Hauptziel dieser Dissertation ist es, verschiedene elektronische Eigenschaften dünner organischer Filme mit molekularen Parametern in Verbindung zu bringen, was als Grundlage für die gezielte Entwicklung neuer Moleküle dienen soll.
Im ersten Teil dieser Arbeit wird mittels Photoelektronenspektroskopie der Einfluss molekularer Quadrupolmomente auf die Transportenergien von Ladungsträgern untersucht. Für eine große Anzahl verschiedener planarer Moleküle zeigt sich, dass die Wechselwirkung von Ladungen mit Quadrupolmomenten entlang der pi-pi-Stapelrichtung große Veränderungen der Energieniveaus an der Oberfläche und der Grenzfläche von kristallinen Filmen bewirkt, beispielsweise wenn sich die Molekülorientierung ändert. Dieser elektrostatische Effekt ermöglicht es, die Energieniveaus in einer homogen durchmischten Schicht zweier Molekülarten kontinuierlich über eine Größenordnung von mehr als 1 eV durchzustimmen. In Mischungen mit einer Phasentrennung können molekulare Quadrupolmomente einen elektrostatischen Gradienten an der Grenzfläche zwischen den Phasen ausbilden. Diese beiden Effekte werden in Solarzellen ausgenutzt, die aus einer Mischung von zwei Donatormolekülen und einem Akzeptormolekül bestehen. Durch Variation des Mischverhältnisses der zwei Donatoren lässt sich die Leerlaufspannung kontunierlich anpassen. Zusätzlich lässt sich die Energiebarriere für die Ladungsträgertrennung an der Grenzfläche reduzieren, was zu einem höheren Photostrom führt.
Im zweiten Teil wird molekulare n-Dotierung untersucht, bei der das spezielle Problem der Luftsensitivität berücksichtigt werden muss. Zwei luftstabile Ausgangsmoleküle von n-Dotanden weisen nach ihrer thermischen Verdampfung sehr gute Dotiereigenschaften auf, welche für ein Molekül sogar besser als bei entsprechenden luftsensitiven Referenzdotanden sind. Temperaturabhängige Leitfähigkeitsmessungen zeigen, dass die thermische Aktivierungsenergie bei hohen Dotierkonzentrationen durch eine empirische Funktion von zwei molekularen Parametern beschrieben werden kann, welche die Relaxationsenergie von Anionen des Matrixmoleküls und die Coulombbindungsenergie des Ionenpaars aus Matrix- und Dotandenmolekül sind. Die Untersuchung der Zustandsdichte dieser hochdotierten Halbleiter deutet darauf hin, dass sich der Ladungstransport durch eine Umbesetzung dieser Ionenpaare beschreiben lässt. Der Transport ist dabei durch die energetische Unordnung der Ionenpaare limitiert, welche sich allerdings durch das Hinzufügen von elektronenziehenden Seitengruppen an die Matrixmoleküle deutlich reduzieren lässt. Der Kontakt verschiedener n-dotierter Halbleiter mit Luft zeigt, dass sich die Luftstabilität dieser mit größerer Ionisationsenergie der Anionen des Matrixmaterials verbessert. Diese Beobachtung wird dadurch erklärt, dass durch den Kontakt mit Luft ein universeller Fallenzustand mit der Energie von 3.9 eV entsteht. Dieser setzt eine allgemeine Grenze für luftstabile n-Dotierung.
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