Ce travail présente l'étude des propriétés photomagnétiques de composés à transition de spin du Fe(II) en fonction de la nucléarité des complexes et des interactions élastiques intermoléculaires (coopérativité). L'examen attentif d'édifices mononucléaires a permis de discuter les notions de coopérativité et de stabilité de l'état photo-induit. Diverses études expérimentales et théoriques du T(LIESST) et du domaine de bistabilité photo-induite (LITH) ont été réalisées et les effets non-linéaires de photo-excitation et de relaxation ont été mis en avant. L'étude de systèmes dinucléaires présentant un couplage antiferromagnétique intramoléculaire a montré l'existence de comportements photomagnétiques originaux. Enfin, diverses stratégies de synthèse d'édifices trinucléaires ont été proposées et les premières caractérisations photomagnétiques sont très encourageantes.