Les matériaux amorphes présentent des excitations de basses énergies d'origine élastique qui sont absentes des cristaux simples et qui leur confèrent à basse température (T<1K) des propriétés physiques particulières et quasi-universelles. Dans le modèle phénoménologique des états tunnel, ces excitations résultent du passage par effet tunnel de groupes d'atomes entre plusieurs configurations équivalentes. Afin de mieux comprendre la nature microscopique de ces états tunnel et leur lien avec le désordre structural, nous nous sommes intéressés à des matériaux présentant un ordre intermédiaire, entre amorphe et cristallin. Nous avons ainsi mesuré par une méthode propagative les propriétés acoustiques, vitesse et atténuation ultrasonores, de différents quasicristaux et cristaux de grandes mailles entre 15mK et 40K. Une première expérience dans un quasicristal mono-grain i-AlCuFe de très bonne qualité structurale a montré l'existence d'états tunnel avec une densité d'états similaire à celle des amorphes. De plus, les mesures dans un approximant R-AlLiCu, et dans deux quasicristaux i-AlLiCu imparfaits, dont l'un a été recuit pour améliorer sa qualité structurale, ont montré que la densité d'états des états tunnel augmentait avec la qualité de l'ordre quasicristallin. Il apparaît donc que les états tunnel ne sont pas liés à des défauts de structure tels que les phasons mais qu'ils sont intrinsèques à l'ordre quasicristallin. Ceci est confirmé par l'observation d'une anisotropie du couplage phonons-états tunnel dans un quasicristal bidimensionnel décagonal d-AlNiCo. Nous avons aussi étudié des matériaux avec un ordre encore plus prononcé : des monocristaux d'olivine et de cordiérite possédant une maille cristalline de grande dimension (respectivement 28 et 116 atomes par maille). Nous avons montré que des états tunnel existaient déjà dans ce type de matériaux, avec une densité d'états plus faible, mais qui augmente avec la taille de la maille.

Le but de ce travail est d'étudier la possibilité d'intégrer à faible coût des sources optiques dans les circuits électroniques. Les matériaux organiques apparaissent comme de bons candidats car il est aisé de les déposer sur toutes sortes de substrats et certains matériaux électroluminescents ont un très bon rendement. Les diodes électroluminescentes organiques (OLEDs) ont une émission très large, tant sur le plan spectral que sur le plan angulaire, ce qui en fait des composants peu adaptés à la réalisation d'interconnexions optiques. Nous avons donc travaillé sur des OLEDs à microcavités résonnantes, qui ont été fabriquées sur des substrats de silicium oxydé thermiquement. La caractérisation optique a permis de mettre en évidence l'influence des microcavités sur la forme des spectres et les diagrammes angulaires d'émission. Grâce aux caractéristiques optiques de deux microcavités, nous avons déterminé la variation de l'indice de l'ITO en fonction de la longueur d'onde. L'émission monochromatique est concentrée dans des lobes orientés selon les directions vérifiant la condition de résonance, ce qui produit une augmentation de l'intensité rayonnée selon ces directions. Nous avons observé dans nos structures une amplification selon la normale d'un facteur compris entre 11,3 et 15,3. Nous avons également vérifié qu'une microcavité ne modifie quasiment pas l'intensité lumineuse totale émise par la diode. Ces résultats sont en accord avec notre modélisation. La caractérisation électrique des échantillons a montré que la résistance de l'ITO n'a pas une influence déterminante sur les caractéristiques courant - tension des OLEDs, et qu'un recuit de l'ITO n'apporte aucune amélioration. Il existe un certain retard entre l'établissement du champ électrique et le début de l'électroluminescence, causé par une ou des barrières de potentiel. Les fréquences de coupure qui ont été mesurées sont comprises entre 6,3 kHz et 8,5 kHz

L'objectif de cette thèse réside notamment dans l'étude par diffusion Raman de la dynamique vibrationnelle de nanoparticules métalliques en matrice. Grâce au couplage des vibrations avec le plasmon de surface des particules (diffusion Raman résonnante), la diffusion est fortement amplifiée, ce qui conduit à un signal très intense au regard de la faible quantité de matière métallique présente dans les films nanocomposites étudiés. Les caractéristiques structurales de ces films diffèrent selon la méthode d'élaboration utilisée: source d'agrégats à vaporisation laser et co-déposition des particules et de la matrice par la technique LECBD, co-pulvérisation ionique du métal et de la matrice, ou encore fabrication de verres dopés. Les spectres Raman basse fréquence sont dominés par la bande correspondant à la diffusion par les vibrations quadrupolaires. Dans le cas de l'argent, la position de cette bande varie avec la taille des particules conformément aux prédictions du modèle de la sphère élastique, ainsi qu'avec la longueur d'onde d'excitation, ce qui reflète une sélection en forme des particules diffusant la lumière. Des mesures réalisées dans deux configurations de polarisation des lumières incidente et diffusée confirment cette hypothèse. Un effet de cohérence spatiale sur la diffusion Raman a été mis en évidence en comparant des spectres d'échantillons ayant ou non subis un recuit. L'origine de cet effet est justifiée par quelques considérations théoriques. La diffusion Raman par les vibrations radiales des particules, observée sur des échantillons traités thermiquement, donne lieu à une comparaison intéressante avec des résultats extérieurs, obtenus par une technique de spectroscopie résolue en temps. Le problème des particules mixtes est aussi abordé à travers l'étude de plusieurs systèmes bimétalliques formant, soit un alliage, comme l'or-argent, soit un «core-shell» lorsqu'il y a ségrégation des deux métaux, comme le suggèrent les mesures effectuées sur des particules d'argent-nickel et d'argent-cobalt. Ce travail de recherche a aussi fait l'objet d'une étude par diffusion haute fréquence sur les échantillons recuits de particules d'argent en matrice de silice. Une bande large, dont le maximum est localisé vers 1000 1/cm, est observée et présente des comportements, vis-à-vis de la taille des particules et de l'excitation, très semblables à ceux de la bande basse fréquence. Une discussion sur l'origine de cette diffusion attribuerait plutôt celle-ci à des excitations de paires électron-trou.

Non disponible

La mise en mouvement des atomes d'un matériau par un ion lourd se traduit dans le volume par la création de traces et à la surface par l'éjection d'atomes vers le vide. Ainsi, afin d'appréhender les mécanismes initiaux de formation des traces, nous nous sommes intéressés à la pulvérisation du dioxyde d'uranium par les ions lourds rapides. L'étude est consacrée à l'influence du pouvoir d'arrêt électronique sur l'émission de particule neutre et plus spécifiquement sur la mesure de leurs distributions angulaires. Ces mesures sont complétées par celles des ions émis d'une cible d'UO2 soumise à un bombardement d'ions lourds rapides. L'ensemble des résultats expérimentaux donne accès à : i) la nature des particules pulvérisées ; ii) l'état de charge des particules émises ; iii) la direction d'éjection des particules pulvérisées ; iv) et aux rendements de pulvérisation, obtenus à partir des distributions angulaires. Ces résultats sont confrontés aux modèles de pulvérisation proposés dans la littérature et il apparaît que seul le modèle d'écoulement gazeux supersonique donne des résultats cohérents avec nos observations. Enfin, grâce aux expériences antérieures, réalisées par T. Wiss, concernant l'endommagement du dioxyde d'uranium, ce travail débouche sur la comparaison entre les modifications observées dans le matériau et la pulvérisation. Cette démarche permet de mettre en évidence que seule une fraction de monocouches d'UO2 participe à la pulvérisation.

Les structurations de la matière à l'échelle nanométrique ont ouvert de larges champs d'étude. L'analyse des propriétés structurales des nanostructures, de leur degré d'organisation ainsi que leur influence sur les propriétés électroniques représentent actuellement un défi de première importance. Pour accéder à ces informations, il est souvent nécessaire de faire appel à un ensemble de techniques expérimentales et numériques souvent complexes dans leur mise en oeuvre. Dans cette contribution, nous étudions l'organisation et le confinement électronique dans des multiplans de boîtes quantiques, en nous appuyant à la fois sur une étude expérimentale et un travail de modélisation. Les interférences Raman, observées dans la gamme des phonons acoustiques, résultent de l'interaction entre ces derniers et les états électroniques localisés dans les nanostructures. Parce qu'ils explorent une gamme allant de quelques nanomètres à plusieurs centaines de nanomètres, les phonons acoustiques représentent une sonde particulièrement efficace pour l'étude des nanosystèmes. Les interférences Raman utilisent leur sensibilité pour la mesure des propriétés structurales et électroniques. Elles permettent de mesurer les effets de corrélation verticale et latérale dans les multiplans de boîtes quantiques. Nous avons développé un modèle général dont le domaine d'application s'étend des systèmes contenant quelques plans au super-réseaux. En utilisant l'analyse de Fourier des interférences, on détermine la fonction d'auto-corrélation de la densité de probabilité électronique selon l'axe de croissance. Sensible à la taille et à la forme de la densité électronique, les interférences Raman ouvrent la voie à une imagerie optique de la densité électronique.

Cette thèse a pour cadre général la modélisation et l'étude des systèmes dynamiques étendus. Nous nous sommes plus particulièrement intéressés aux systèmes possédant une longueur naturelle de discrétisation. Les modèles ainsi obtenus offrent la possibilité de tenir compte de processus trop coûteux numériquement dans des modèles continus. Nous avons considéré deux applications : les nuages moléculaires opaques et la transition vers la turbulence par intermittence spatio-temporelle. Les modèles détaillés de nuages moléculaires ont montré que dans ces régions il n'y a pas de processus dominant. Une description réaliste doit inclure une chimie comprenant une centaine d'espèces au sein d'un fluide turbulent dont le bilan thermique local nécessite la résolution des équations du transfert radiatif. Nous avons développé un modèle minimal, de type ``réseau d'itérations couplées'', en nous plaçant à un niveau phénoménologique. L'étude de ce modèle a montré qu'il est indispensable de prendre en compte ces trois aspects pour décrire les processus contrôlant globalement l'évolution de ces systèmes. En 1986, Y. Pomeau prédit l'existence d'un scénario spécifique et ``universel'' de transition vers la turbulence par intermittence spatio-temporelle. Nous avons étudié le rôle des structures propagatives couramment observées dans les simulations numériques et les expériences, qui peuvent a priori limiter la validité de l'équivalence entre systèmes stochastiques et déterministes. Nous avons montré à partir d'un modèle minimal d'intermittence spatio-temporelle, que ces structures propagatives jouent en effet un rôle actif dans l'apparition du régime turbulent spécifique.

Cette thèse concerne l'étude expérimentale de la transition vers la turbulence dans le cas de l'écoulement de Couette plan. Cet écoulement est linéairement stable pour tout nombre de Reynolds ($R$) et, lorsqu'il est perturbé, une coexistence entre l'état laminaire et l'état turbulent peut être observée. Nous montrons à l'aide d'une perturbation localisée et permanente -un fil perpendiculaire à l'écoulement- que les structures cohèrentes de rouleaux longitudinaux contra-rotatifs présentes autour du fil sont identiques à celles observées en bordure de spots, et que ce sont des solutions d'amplitudes finies dans la limite de l'écoulement de Couette plan non modifié. Un gel spatial de la dynamique de ces rouleaux a été réalisé à l'aide d'un petit obstacle -une perle- installé au centre de l'écoulement. Le comportement intermittent observé est révélateur d'une dynamique sous-jacente de chaos spatio-temporel pour le systéme non perturbé. Pour étudier la transition, nous utilisons des perturbations instantanées d'amplitude variable et des trempes en $R$. Nous observons un régime d'intermittence spatio-temporelle (IST) et caractérisons un nombre de Reynolds critique, $R_{\rm c}$, au dessus duquel l'IST est persistante et la fraction turbulente moyenne bien définie croît avec $R$. Un attracteur turbulent unique coexiste avec l'écoulement laminaire, et une définition propre d'une courbe d'amplitude critique est donnée. En dessous de $R_{\rm c}$, il existe des transitoires longs qui relaxent vers l'état laminaire; l'attracteur est transformé en un répulseur chaotique. Cette étude a été entreprise d'un point de vue statistique et guidée par l'étude parallèle d'un modèle numérique simple de réseau d'itérations couplés pour l'IST. Cette transition vers l'IST est identifiée comme une transition de phase discontinue.

Au cours de cette thèse, nous avons effectué une étude de l'instabilité de Saffman-Taylor dans les fluides complexes. En particulier, nous avons mené une étude systématique de la relation entre les propriétés rhéologiques de fluides non-newtoniens et la formation de motif, en cellule de Hele-Shaw. Pour cela, nous avons utilisé des fluides modèles ne possédant chacun essentiellement qu'une seule propriété non-newtonienne. Une étude rhéologique a montré que la propriété non-newtonienne dominante d'une solution du polymère rigide Xanthane est la viscosité rhéofluidifiante, qu'une solution du polymère flexible PEO montre des effets élastiques, notamment une contrainte normale élevée, et qu'un gel de polymères possède un seuil d'écoulement. Pour des fluides classiques, la largeur des doigts de Saffman-Taylor est déterminée par le rapport entre les forces visqueuses et les forces capillaires. Dans le cas d'un fluide rhéofluidifiant, les forces visqueuses sont modifiées ce qui entraîne un amincissement des doigts par rapport aux résultats classiques. La modification des contraintes visqueuses par un seuil d'écoulement mène à des structures très ramifiées avec une largeur caractéristique de doigts, fonction de ce seuil. Pour un fluide élastique, la contrainte normale exerce une pression supplémentaire sur le doigt qui s'ajoute aux forces capillaires et qui entraîne un élargissement des doigts. Nous pensons que la connaissance des effets sur l'instabilité des Saffman-Taylor de chacune de ces propriétés, considérée séparément, constitue une base pour l'étude de l'instabilité dans des fluides plus complexes. Les propriétés non-newtoniennes étudiées ici sont parmi les propriétés non-newtoniennes les plus courantes, ce qui devrait permettre de mieux comprendre l'instabilité dans des fluides présentant simultanément plusieurs de ces propriétés non-newtoniennes.

L'objectif de cette étude est de mieux comprendre le rôle joué par les défauts dans les propriétés optiques et électroniques des nanostructures d'oxyde de zinc. Pour ce faire, nous avons synthétisé des nanoparticules d'oxyde de zinc de 6 à 18 nm de diamètres pouvant être considérées comme modèle en terme de stœchiométrie, de cristallinité et de qualité de surface par une méthode physique originale : la Low Energy Cluster Beam Deposition.La caractérisation optique des défauts présents dans les nanoparticules de ZnO a été faite grâce à l'analyse des spectres d'émission visible et UV à différentes températures [10K-300K]. En particulier la luminescence excitonique à 3,31 eV, qui est un sujet controversé, a été étudiée en comparant la luminescence excitonique d'échantillons structurés à différentes échelles (nanoparticules, microcristaux et monocristal). Les temps de déclins très rapides des défauts donneurs ont été étudiés par spectroscopie à décalage de fréquence au CELIA à Bordeaux révélant une dépendance en fonction de la taille des NPs du type Giant Oscillator Strenght.Les propriétés de transport électronique des couches minces de NPs, naturellement dopées n, ont été caractérisées grâce à des expériences σ(T). Différents scénarios sont proposés pour expliquer les résultats des expériences de conductivité, et discutés en fonction des propriétés optiques des couches et de leur morphologie. En particulier, il est montré que la surface des NPs, très réactive, influence fortement le transport, ce qui laisse entrevoir la possibilité d'utiliser ces films nanostructurés comme capteurs de gaz.