Afin d'améliorer les modèles nucléaires et d'atteindre la précision requise pour un code de simulation de référence en hadronthérapie, deux expériences ont été réalisées par notre collaboration en mai 2011 et en septembre 2013 au GANIL. Leur but est d'étudier les réactions nucléaires à 95 MeV/A du 12C sur les cibles minces d'intérêt médical pour mesurer les sections efficaces doublement différentielles de fragmentation pour chaque isotopes produits. Ces données expérimentales ont été comparées à des simulations Monte-Carlo. Différents modèles nucléaires disponibles dans le logiciel de simulation GEANT4 ont dans un premier temps été testés. Des écarts avec les données expérimentales allant jusqu'à plus d'un ordre de grandeur ont été observés. Le modèle phénoménologique HIPSE a ensuite été utilisé et a démontré que la prise en compte de la zone de recouvrement géométrique des noyaux en collisions doit être prise en compte afin de reproduire la cinématique des fragments créés aux énergies intermédiaires. Devant les difficultés rencontrées par ces modèles pour reproduire les données expérimentales, un nouveau modèle, le modèle a finalement été développé, le modèle SLIIPIE. Il s'agit d'un modèle semi-microscopique, construit sur une approche géométrique participant-spectateur. Les résultats de ce modèle ont été comparés aux données expérimentales pour la réaction 12C+12C à 95 MeV/A et donne des résultats prometteurs.

Ce travail s'insère dans le cadre de l'expérience NEMO cherchant à mettre en évidence une radioactivité extrêmement rare : la double désintégration bêta sans émission de neutrino et par suite d'obtenir des informations sur la nature Dirac-Majorana et sur la masse du neutrino. La particularité de cette expérience actuellement en fin de prise de données au Laboratoire Souterrain de Modane est l'extrême rareté du signal recherché (T1/2 > 1024 ans, quelques événements par an). Il s'ensuit donc des conditions très contraignantes sur toutes les composantes du bruit de fond, et parmi celles-ci sur les niveaux de radon et de thoron. Après quelques rappels sur les propriétés du radon et du thoron et leur influence sur les données de l'expérience NEMO, ce travail de thèse a porté sur la détection de ces gaz radioactifs par la technique de collection électrostatique des descendants sur la surface d'une diode silicium et la détection des alpha émis. Nous avons montré que les rendements de détection sont fortement influencés par les conditions expérimentales et que le niveau de radon pouvait être contrôlé actuellement au niveau du mBq/m3. Une série des mesures de spectrométrie gamma nous a permis de comprendre l'origine du bruit de fond du détecteur de radon, et ainsi d'envisager dans l'avenir un gain en sensibilité en augmentant le volume de détection et en effectuant une sélection très poussée des matériaux non radioactifs. Par contre, pour le thoron, qui n'avait jamais été étudié jusqu'à présent, les efficacités de détection sont très faibles à cause des périodes courtes mises en jeu. Un monitorage continu du thoron dans le gaz de NEMO est donc exclu, ce qui souligne l'importance pour l'expérience NEMO que le dispositif expérimental puisse contrôler son propre bruit de fond.

Cette thèse a été préparée en cotutelle entre l'Université de Strasbourg et l'Université des SciencesTechniques et Technologies de Bamako (Mali). Elle s'articule principalement autour de la caractérisation des Détecteurs Solides de Traces Nucléaires (DSTN) afin de les utiliser pour la métrologie du radon et des neutrons conformément aux nouvelles recommandations de la Commission Internationale de Protection Radiologique (CIPR-103). Les fonctions de réponse de PN3 et Neutrak, associés avec des convertisseurs adaptés, ont été étudiés en les irradiant par des neutrons du calibrateur Am-Be de l'IPHC (Institut Pluridisciplinaire Hubert Curien), aux protons de 1 à 3 MeV de l'accélérateur Van de Graaff de l'INESS (INstitut d'Electronique du Solide et des Systèmes) et par des neutrons de référence thermiques et rapides auprès des installations de l'IRSN (Institut de Radiologie et de Sûreté Nucléaire). En dosimétrie neutronique, nous avons pu reproduire les résultats d'un test d'intercomparaison pour des neutrons rapides organisé par l'IRSN qui a validé nos mesures expérimentales, ce qui a permis de les appliquer aux neutrons thermiques. Un prototype de dosimètre neutrons basé sur la détection des thermiques a été testé avec succès au calibrateur de l'IPHC. Nous avons ainsi pu démontrer la faisabilité d'un dosimètre pouvant discriminer la contribution des neutrons thermiques des neutrons rapides par des convertisseurs chargés en bore BE10 et BN1. Les étalonnages de PN3 par des protons et des particules alpha permettraient de reconstituer le spectre en énergie des neutrons et de déterminer la dose associée.En métrologie radon, l'étalonnage de CR-39 dans une chambre à 222Rn a fourni une valeur de 0,12±0,02tr.cm-2.j-1.Bq-1.m3. Elle a été comparée à la valeur 0,13 tr.cm-2.j-1.Bq-1.m3 obtenue par simulation Monte Carlo à l'aide du code MCNPX. Comme application, la concentration et la dose effective annuelle du radon ont été déterminées pour la première fois dans des habitats de Bamako. Toutes les valeurs obtenues se trouvent dans les limites de sécurité recommandées par la CIPR. Également pour la première fois, des mesures par spectrométrie gamma et par contact radiographie ont été réalisées sur des échantillons de sol malien. Les activités massiques mesurées pour les régions de Ségou, Sikasso, Bamako et Kayes se trouvent dans la gamme de 19,9 à 132 Bq.kg-1.

Ce travail porte sur l'étude de nouvelles molécules fluorescentes à base de liquides ioniques, conçues pour la détection et la discrimination neutron gamma. Ces molécules ont été excitées par divers rayonnements, de manière à mesurer la fluorescence émise à l'échelle de la nanoseconde. D'un point de vue fondamental, nous avons décrit les différents processus conduisant à l'émission de lumière par un milieu lorsque celui-ci est traversé par un rayonnement. Pour cela, nous avons décomposé les causes de l'émission de lumière en deux familles distinctes impliquant d'une part, les phénomènes d'excitation moléculaire rapides, observables au travers de la composante rapide de la fluorescence et, d'autre part, les phénomènes résultant de l'ionisation, directe ou indirecte, produisant des paires de charges dont la recombinaison peut être suivie en temps au travers de la composante différée. Nous avons ensuite montré, grâce à un modèle adapté à la phase dense, que la recombinaison des paires pouvait suivre plusieurs lois en puissances inverses du temps, caractéristiques des processus gouvernant leur disparition. D'un point de vue expérimental, une étude systématique des liquides ioniques scintillants, sur l'influence du cation, de l'anion et de la longueur de la chaîne alkyle, a été réalisée afin de déterminer le meilleur discriminateur. Nos résultats nous ont permis de présenter un modèle simple de recombinaison des charges et impliquent que les recombinaisons observées sont, dans ces matériaux, des phénomènes intramoléculaires ou très localisés. D'autre part, l'influence du cation est prédominante et la meilleure discrimination est observée pour le cation imidazolium.

La nucléosynthèse du fluor n'est pas encore clairement expliquée. Plusieurs scénarios prédisent que la réaction de capture alpha radiative sur l'azote 15 est la principale réaction de production de fluor. Dans l'expression du taux de cette réaction un paramètre essentiel est manquant, la largeur partielle alpha de la résonance sur le niveau d'énergie E = 4,377 MeV du fluor 19. Une mesure directe est exclue du fait de la très faible valeur attendue de la section efficace. Nous avons déterminé cette largeur alpha par le biais d'une réaction de transfert et une analyse en FR-DWBA (Finite Range Distorted Wave Born Approximation) dans un modèle simplifié de cluster alpha. Cette expérience a été effectuée avec un faisceau de lithium 7 accéléré à 28 MeV sur une cible gazeuse d'azote 15. Les 16 premiers niveaux du fluor ont été étudiés. Les facteurs spectroscopiques ont été extraits pour la majorité de ces niveaux. Les largeurs alpha des niveaux au-dessus du seuil ont été déterminées. Plusieurs largeurs alpha ont été comparées avec des valeurs publiées de mesures directes et l'écart reste dans la plage d'incertitude que nous avons estimée (facteur 2). La largeur alpha du niveau d'énergie E = 4,377 MeV a été déterminée, sa valeur est environ 60 fois plus faible que la valeur utilisée jusqu'à ce jour. L'influence de ce nouveau taux est observée principalement dans les étoiles dites AGB (Asymptotic Giant Branch) lors de phénomènes de pulsations thermiques. Dans ce modèle l'impact de nos mesures est sensible.

Le but de ce travail a été de rechercher les possibilités de la technique ESCA dans la détermination de profils de concentrations sur les cent premiers angströms d'un matériau. La première idée a été d'utiliser la méthode classique de l'abrasion par un bombardement d'ions. Nous avons établi un formalisme permettant d'améliorer la résolution, mais celle-ci reste néanmoins mauvaise à cause des perturbations amenées par l'interaction des ions avec la surface. Cette méthode ne peut cependant pas être écartée car elle donne néanmoins l'allure du profil avec une mauvaise résolution. On a donc cherché une alternative en définissant le principe d'une nouvelle méthode non destructive qui consiste à effectuer une distribution angulaire des électrons analysés. L'extraction du profil passe par une méthode numérique d'optimisation puissante (méthode du Simplexe), mais nécessite d'imposer une contrainte sur la forme du profil, ce qui restreint actuellement le domaine d'applications aux profils monotones (interfaces, diffusions, oxydation, ...). Les études en simulations, puis les applicitions expérimentales (interfaces Ag-Pd, Ag-Al2O3 et SiO2-Si) sont satisfaisantes. Ii est permis de conclure qu'il est possible de déterminer des profils de concentrations par distribution angulaire, à condition d'avoir au préalable bien caractérisé le système à étudier. A cet effet la technique de l'abrasion ionique peut être un moyen d'obtenir la forme du profil en première approximation. Bien que la mise en oeuvre expérimentale de la méthode se soit avérée délicate pour obtenir une mesure fiable et reproductible de rapports d'intensités, et que l'extraction du profil nécessite un temps de calcul d'ordinateur non négligeable, cette nouvelle méthode est capable d'apporter une information de qualité, destinée plutôt d'ailleurs à des études fondamentales qu'à des applications industrielles directes. L'état de la surface de l'échantillon est en effet un critère important de la validité du résultat (nécessité de surfaces peu rugueuses et homogènes, l'analyse n'étant pas ponctuelle), et il convient donc dans la mesure du possible d'utiliser la méthode des distributions angulaires sur des échantillons appropriés pour que la notion de profil fin reste réaliste; l'idéal serait de pouvoir contrôler leur surface par d'autres méthodes, comme la microscopie électronique. De plus, la précision sur la mesure des rapports d'intensités pourrait être améliorée avec un appareillage mieux approprié (spectromètre mobile par exemple). On a vu que les principales limitations observées semblent provenir du fait que l'information sur les concentrations est masquée par l'atténuation exponentielle des électrons; cependant il n'est pas impossible qu'il existe des moyens permettant d'éliminer les solutions aberrantes sans qu'il soit nécessaire d'imposer une contrainte aussi rigide qu'actuellement. Il resterait donc à étendre cette méthode à toutes les formes de profils (notamment dans le but d'étudier le cas particulier intéressant de la ségrégation à la surface d'alliages), et ceci en intervenant surtout au niveau du traitement numérique. D'autre part, il serait intéressant à notre avis de tenter de mettre en oeuvre une autre méthode, à laquelle nous avons déjà fait allusion, basée sur la variation de la profondeur analysée avec l'énergie cinétique des électrons, en utilisant soit plusieurs sources ponctuelles de rayons X, soit le rayonnement synchrotron. Bien que la tentative de Spicer dont nous avons parlé se situe dans des conditions plutôt défavorables, cette dernière reste néanmoins envisageable en utilisant une gamme plus étendue d'énergies excitatrices (de quelques centaines d'eV à quelques KeV).

Les lasers de puissance permettent depuis une dizaine d'années de produire des faisceaux de particules accélérées dans lesquels quelques 1012 électrons, protons sont accélérés en quelques ps. Nous avons simulé et développé des diagnostiques, utilisant l'activation nucléaire, pour qualifier les distributions angulaire et en énergie des faisceaux de particules générés. Les techniques de caractérisation sont présentées et illustrées à l'aide des résultats obtenus dans différentes expériences réalisées auprès des lasers de puissance. Nous envisageons d'utiliser ces faisceaux pour exciter des états nucléaires dans des environnements plasma. Celui-ci peut en effet influencer des caractéristiques intrinsèques du noyau comme la durée de vie de certains états isomériques. Dans le cadre de la préparation de telles expériences, nous avons mesuré la section efficace de la réaction (g,n) permettant de produire l'état isomérique du 84Rb à 463 keV d'énergie d'excitation, à l'aide de l'accélérateur ELSA du CEA/DIF de Bruyères-le-Châtel.