L'optoacoustique picoseconde est une technique qui permet de sonder la matière à l'échelle submicronique. L'objectif de ce travail est la synthèse d'ondes de cisaillement de fréquences GHz dans des couches minces isotropes pour l'analyse des propriétés transverses de la matière. C'est grâce à la diffraction du champ acoustique à l'intérieur du transducteur que ces ondes de cisaillement sont synthétisées. Nous exposons dans une première partie le développement des outils théoriques nécessaires à l'analyse de la répartition spatiale du champ acoustique généré lors de l'interaction laser-matière. Les diagrammes de directivité ainsi établis permettent de prévoir les directions de rayonnement privilégiées. Par une méthode de post traitement adaptée,nous synthétisons ensuite des ondes transverses dans ces directions particulières. Lorsque le transducteur est chargé par un milieu dont on cherche à connaître les propriétés transverses, les ondes de cisaillement synthétisées sont réfléchies à l'interface entre le transducteur et ce milieu. L'analyse du coefficient de réflexion permet alors de déterminer les propriétés mécaniques du milieu à sonder. Nous illustrons cette méthode numériquement et expérimentalement dans le cas d'une interface titane/glycérol. / Picosecond optoacoustics is a technique that can probe properties of matter on a submicronscale. The aim of this work is to synthesize shear waves at GHz frequencies in a thin isotropiclayer in order to analyse its shear properties. Transverse waves are synthesized using diffraction.In the first part we develop theoretical tools in order to analyse the spatial repartition of theacoustic field generated by the laser-matter interaction. Directivity patterns predict the particulardirections for which amplitude of the shear waves is higher. Thus, we synthesized shearwaves in these particular directions using a dedicated post processing method. To investigateshear properties of a film lying on the sample, we study the reection of shear waves betweenthe transducer and the lying film. Starting with either simulated or experimental recordedwaveforms, we demonstrate the method in the specific case of the titanium/glycerol interface.

Cette thèse s’intéresse à l’endommagement laser d’optiques réflectives en régime sub-picoseconde. Ces composants optiques, réalisés à partir d’empilements sub-micrométriques de matériaux diélectriques, sont couramment utilisés dans les installations laser de puissance telles que le laser PETAL. Ce dernier, construit sur le centre du CEA-CESTA en France, a été conçu pour délivrer des impulsions de 500 fs et de quelques kJ à une longueur d’onde de 1053 nm, dans le but d’atteindre des puissances supérieures à 6PW. Dans ce type d’installations de puissance, afin de limiter l’accumulation d’effets non-linéaires liés à la propagation d’impulsions intenses, des optiques réflectives en fin de chaîne se substituent aux optiques en transmission. Les composants optiques illuminés par les plus fortes densités de puissance sont des réseaux de compression, des miroirs et une parabole qui servent respectivement à la compression temporelle des impulsions, au transport du faisceau ainsi qu’à sa focalisation. Le phénomène d'endommagement laser est le paramètre principal qui limite la puissance accessible par ces lasers. Il est nécessaire de comprendre et de maîtriser ce phénomène afin de fiabiliser une installation laser et également d’améliorer ses performances. Trois axes d’études ont donc été explorés. Le premier concerne la conception d’optiques réflectives. Des définitions de structures sont recherchées afin d’obtenir de hautes efficacités de diffraction dans le cas des réseaux et des forts coefficients de réflexion dans le cas des miroirs, tout en diminuant le renforcement du champ électrique dans les structures, l’une des causes de l’endommagement laser. Le second axe d’étude porte sur la mise en place d’une métrologie fine de l’endommagement laser avec le développement de nouvelles procédures de test. Elles amènent de nouveaux points de vue pour la qualification de la résistance au flux laser des optiques. En dernier lieu, nous étudions le phénomène de croissance des dommages lorsqu’ils sont soumis à plusieurs irradiations laser. L’évolution de la surface des dommages lors de séquences de croissance est observée, quantifiée et comparée à un modèle numérique. Cela nous permet de mieux comprendre la phénoménologie de la croissance des dommages en régime sub-picoseconde. A terme, elles permettront de développer des modèles de prédiction de l’endommagement et des outils pour l’amélioration des optiques utilisées sur chaîne laser. / In this thesis, laser-induced damage phenomenon of reflective components is investigated in the sub-picosecond regime. These components, made of stacks of dielectric materials, are widely used in powerful laser facilities such as PETAL laser. PETAL laser has been built at the CEA-CESTA in France to deliver multi-kJ/500fs pulses at 1053nm and reach a power higher than 6PW. For this kind of laser systems, reflective components are commonly used instead of optics operating in transmission to limit the accumulation of non-linear phase along the beam propagation due to the high intensities. Optical components irradiated by the highest power densities are the pulse compression gratings, transport mirrors and the focusing parabola, located at the end of the laser chain. Nowadays, laser-induced damage is the main factor that limits the overall performances of powerful laser systems. This manuscript presents three study axes to better understand and control damage phenomenon. The first one concerns the conception of reflective optics for the petawatt applications. The design of new structures has been investigated to reach high diffraction efficiencies in the case of pulse compression gratings and a high reflectivity in the case of mirrors, while reducing the Electric-field enhancement which is one of the causes of the laser-induced damage. The second axis deals with the development of a precise damage metrology with new testing tools which brings new perspectives and a new viewpoint for the assessment of the laser resistance of optical components. Finally, the third axis concerns the study the damage growth after several irradiations in the sub-picosecond regime. The evolution of the damage area during growth sequences is observed and compared to numerical simulations. It enables to improve the understanding in the growth phenomenon. In the end, these studies will allow to develop predictive models of the laser-induced damage and new tools for the conception of reflective optics for petawatt applications.

L'interaction de particules énergétiques avec les résultats de l'eau dans l'excitation et l'ionisation des molécules d'eau. Le processus d'ionisation se rapporte à la génération de l'excès d'électrons détachés de leurs molécules parentes et laissant derrière le trou positive (notée H₂O•⁺). Cela se produit sur le calendrier d'une transition électronique ~ 10⁻¹⁵s. Les processus chimiques plus anciens de H₂O•⁺ et l'excès d'électrons vers autre question suivie de l'eau en vrac ionisants restent encore peu par rapport connu et constitue un sujet difficile dans la chimie de rayonnement. Dans ma thèse, les techniques de radiolyse d'impulsions picoseconde ont été utilisés pour observer la cinétique de la SO₄•⁻, H₂PO₄• dans de l'acide sulfurique très concentré et solutions d'acide phosphorique sur une large gamme de concentrations (de 1 mol L⁻¹ à l'acide pur). Les résultats expérimentaux montrent clairement que le radical secondaire de sulfurique (SO₄•⁻) et de l'acide phosphorique (H₂PO₄•) peuvent être formés par l'intermédiaire de deux mécanismes : détachement d'électrons direct par l'impulsion d'électrons (7 ps) et le transfert d'électrons ultra-rapide des solutés au radical cation de l'eau H₂O•⁺. La réactivité des espèces oxydantes fortes, H₂O•⁺ vers les solutés dans des solutions aqueuses très concentrées est quantitativement démontré. / The interaction of energetic particles with water results in the excitation and ionization of water molecules. The ionization process refers to the generation of the excess electrons detached from their parent molecules and leaving behind the positive hole (denoted as H₂O•⁺). This occurs on the timescale of an electronic transition ~10⁻¹⁵ s. The earliest chemical processes of H₂O•⁺ and excess electron towards other matter followed water ionizing in bulk still remain relative little known and constitute a challenging subject in radiation chemistry. In my thesis, picosecond pulse radiolysis techniques were used to observe the kinetics of the SO₄•⁻, H₂PO₄• in highly concentrated sulfuric acid and phosphoric acid solutions over a large range of concentrations (from 1 mol L⁻¹ to neat acid). The experimental results showed clearly that the secondary radical of sulfuric (SO₄•⁻) and phosphoric acid (H₂PO₄•) can be formed via two mechanisms: direct electron detachment by the electron pulse (7 ps) and ultrafast electron transfer from the solutes to the radical cation of water H₂O•⁺. The reactivity of the strongest oxidizing species, H₂O•⁺ towards the solutes in highly concentrated aqueous solutions is quantitatively demonstrated.

Pour des applications médicales ou en histoire de l'art, un système compact de production de rayonnement X monochromatique à haut flux par effet Compton nécessite de disposer d’une source laser impulsionnelle de forte puissance moyenne avec des durées de quelques picosecondes. Pour atteindre un haut flux de rayonnement X, le laser devra être injecté dans une cavité Fabry-Perot de haute finesse afin d’atteindre les puissances laser moyennes requises. Par conséquent, le laser devra avoir une bonne qualité de mode et de faibles bruits. Afin d’atteindre ces objectifs, nous avons étudié la réalisation d’oscillateurs à blocage de modes passif délivrant des puissances moyennes de plus de 10 W avec des impulsions d’une durée entre 10 et 20 ps. Au cours de ce travail, deux oscillateurs de haute puissance moyenne ont été conçus et réalisés : l’un à pompage radial avec Nd:YAG comme milieu de gain et l’autre à pompage longitudinal avec comme milieu de gain Nd:YVO4. Le développement du second oscillateur a donné lieu à une étude expérimentale de la réduction de la durée des impulsions qui nous permet d’ajuster la durée entre 46 ps et 12 ps en régime de blocage de modes passif. Les résultats expérimentaux ont été expliqués à l’aide d’une simulation numérique et une solution analytique a été trouvée pour prédire la durée des impulsions. Enfin, une étude des caractéristiques des bruits de l’oscillateur Nd:YVO4 a été réalisée. Ces mesures ont permis de mettre en évidence qu’un oscillateur de forte puissance moyenne a les capacités pour être aussi peu bruyant que des oscillateurs de faible puissance et à faibles bruits. En résumé nous avons développé un oscillateur puissant (20W), à une longueur d’onde de 1064 nm, avec des durées d’impulsions courtes (15 ps), une bonne qualité de faisceau (M2<1,2) et de faibles bruits (gigue temporelle <1,2 ps RMS 100Hz-1MHz non asservi). Par conséquent, notre oscillateur puissant est un excellent candidat pour faire partie de la machine compacte de rayonnement X monochromatique et à haut flux. / For medical or cultural heritage applications, a compact, monochromatic, Compton x-ray source system needs a powerful, few picosecond laser source. To obtain high-x-ray-flux, the laser should be coupled to a high-finesse Fabry-Perot cavity to reach the required laser power. Therefore, the laser should have a good beam quality and low noises. In order to reach theses requirements, we have studied passive mode-locking oscillators delivering more than 10 W average power and between 10 and 20 ps pulse duration.Two high-power oscillators have been designed and implemented: a side-pumped Nd:YAG and an end-pumped Nd:YVO4 oscillator. With the second oscillator, we have studied the experimental reduction of pulse duration. We obtained a decrease from 46 ps to 12 ps in the continuous-wave mode-locked regime. Those experimental results have been explained by a numerical simulation and furthermore, we have developed an analytical solution to predict the pulse duration of such oscillator. Finally, we studied the noise characteristics of the Nd:YVO4 oscillator. Our measurements have shown that a high-power oscillator might be as low-noise as other low-power, low-noise oscillators. In conclusion, we have developed a powerful (20W), 1064nm-wavelength, short-pulses (15ps), good-beam-quality (M2<1.2) and low-noise free-running oscillator (timing jitter <1.2 ps RMS 100Hz-1MHz). Therefore, our high-power oscillator is an excellent candidate to be part of a compact, high-flux, monochromatic x-ray source.

L'acoustique picoseconde est un outil adapte a la mesure des proprietes mecaniques des films minces. la generation et la detection de phonons acoustiques de frequences voisines du thz sont effectuees a l'aide d'impulsions laser ultracourtes delivrees par des lasers femtosecondes. a cause de l'isotropie des transducteurs, les ondes acoustiques transverses ne peuvent etre thermo-elastiquement excitees que par conversion de mode d'ondes acoustiques longitudinales. ce travail propose comme alternative l'utilisation d'un reseau optique comme source d'excitation laser inhomogene pour generer et detecter des phonons plans transverses dans des materiaux isotropes. une etude theorique a montre que l'application d'un reseau optique transitoire a l'interface entre des materiaux isotropes induit l'excitation de reseaux acoustiques transverses par conversion de mode d'ondes acoustiques longitudinales en incidence oblique par rapport a l'interface. ces ondes sont inhomogenes car elles ont leur amplitude harmoniquement modulee selon l'interface. nous avons montre que la detection selective et heterodyne de ces ondes de cisaillement n'est possible que dans la configuration ou un reseau pompe 1d et sonde 2d sont associes. cela permet la depolarisation a travers l'interaction acousto-optique, de la sonde incidente par le reseau acoustique transverse. cela a ete realise en mettant le reseau sonde dans le plan perpendiculaire a celui de la pompe. de plus, l'adaptation et la mise en œuvre de methodes optiques de haute sensibilite, en particulier la polarimetrie et l'ellipsometrie nous ont permis d'evaluer et d'optimiser la sensibilite de la detection de ces ondes acoustiques transverses.

Le caractère entièrement sans contact de la technique d'Ultrasons-Laser en fait un outil de premier choix pour étudier la propagation des ondes acoustiques dans diverses géométries. Les problèmes rencontrés lors du couplage de transducteurs piézoélectriques sur une surface courbe sont ainsi évités et l'étude de structures cylindriques de diverses tailles, notamment à l'échelle du micron, peut être envisagée. Le développement de l'acoustique picoseconde dans les années 80 a permis, en effet, de générer des ultrasons de très haute fréquences (>GHz) présentant des longueurs d'onde de l'ordre de quelques nanomètres. Il devient alors possible de sonder des couches minces de tailles microniques à sub-microniques. Une extension de ces travaux au cas de fibres de diamètres micrométriques est ici proposée. Le mécanisme de génération acoustique par laser nécessite quel'échantillon soit optiquement absorbant. Plusieurs régimes de génération sont abordés suivant la fluence laser et la longueur de pénétration optique. Des modèles semi-analytiques de la génération acoustique dans des structures cylindriques optiquement absorbantes sont ainsi proposés. Une première approche, s'intéresse à la modélisation de la propagation dans un multi-couche cylindrique pour lequel la source acoustique est distribuée selon un profil d'intensité imposée par l'absorption de l'impulsion optique. Une seconde approche consiste à rechercher la fonction de Green d'une source enfouie. Une convolution par la distribution de source permet ensuite de calculer la réponse du cylindre. Une validation expérimentale est menée sur un barreau de verre de 5 mm de diamètre à l'aide d'un laser Nd:Yag délivrant des impulsions de 5ns. Une confrontation expérience/théorie est enfin proposée pour une fibre de tungstène de 5 microns de diamètre étudiée par un dispositif d'acoustique picoseconde. Enfin, des expériences similaires ont été réalisées sur des fibres de carbone d'un diamètre de 5 et 10 microns et ont permis d'évaluer localement leur indice optique complexe ainsi que leur élasticité transverse. / Having emerged in the 80s, the laser ultrasonics technique with its non-contact generation and detection process overpasses the difficulties of coupling piezoelectric transducers with curved surfaces. With the picosecond ultrasonics technique it is now possible to generate acoustic waves with very high frequency (>GHz) and very short wavelengths of few nanometers giving access to micrometric and sub-micrometric samples probing. To date, the acoustic generation for cylinders opaque at a given laser wavelength where the acoustic source is located at the cylinder surface was investigated. In this PhD thesis, an extension of this work is proposed in the case of micro-fibers where taking into account the optical penetration depth becomes essential. Semi-analytical models for acoustic waves generation and propagation in a optically absorptive cylinder are derived. In a first way, we adapt modelling techniques used to calculate the response of elastically heterogeneous materials to the case of an homogeneous material with a radially distributed source imposed by the optical absorption. In a second model, the radial displacement for an inner point source is derived, in a 2D Fourier domain. The response to a volume-source distribution along a radius is obtained as a convolution of the above Green function with the corresponding source distribution caused by optical absorption. Two inverse transforms are then applied. Picosecond ultrasonics experiments are performed for different micrometric fibers and compared with calculated waveforms for different optical absorptive properties. Experiments made on carbon micro-fibers have permitted to locally evaluate the transverse elasticity of the fibers as well as their complex optical index.

L’adhésion et les propriétés mécaniques des cellules jouent un rôle crucial dans le fonctionnementcellulaire ainsi que dans l’apparition de maladies dégénératives. Pour mesurer ces quantités, nousavons développé dans ce travail un microscope opto-acoustique pour l’imagerie non-invasive de lamécanique de cellules individuelles avec une résolution sub-cellulaire. Ce microscope utilise latechnique d’acoustique picoseconde qui permet de générer et détecter optiquement des ondesacoustiques avec une large bande s’étendant jusqu’à 1 THz. Dans le but de reproduire lecomportement mécanique des cellules à des fréquences acoustiques supérieures à 10 GHz, uneétude sur des objets mous biomimétiques est menée dans une première partie. Les rigidité, viscositéet épaisseur de ces systèmes multicouches micrométriques sont caractérisées. Dans la deuxièmepartie de ce manuscrit, la technique d’acoustique picoseconde est employée pour imager le contactentre une cellule animale modèle et un biomatériau, ainsi que l’impédance acoustique de cette cellule.Un outil d’analyse nécessaire pour le traitement du signal acoustique est mis en place. Enfin, unmicroscope opto-acoustique opérationnel entre 10 et 100 GHz est présenté dans la dernière partie. Ilest basé sur un dispositif pompe-sonde asynchrone qui permet de produire des images acoustiquesen un temps court (4 pixels/min) avec une résolution axiale de l’ordre d’une dizaine de nm. Cetteapproche est comparable à une échographie mais à l’échelle cellulaire. L’étude de l’adhésion et despropriétés mécaniques de plusieurs types de cellules à différents stades de maturation est abordée.Des images topographiques des zones fines (< 50 nm) d’une cellule sont également analysées. Lemicroscope développé durant cette thèse offrira la possibilité d’explorer de nouvelles pistes derecherche dans les domaines de la biologie cellulaire et des biotechnologies. / Adhesion and mechanical properties of cells are key players in several cellular functions and areinvolved in the development of degenerative diseases. To characterize these quantities, we developedin this work an opto-acoustic microscope for the non-invasive imaging of the mechanics of individualcells with a sub-cell resolution. This microscope uses the Picosecond Ultrasonics (PU) technique thatallows optical generation and detection of acoustic waves with a large bandwidth up to 1 THz. In orderto reproduce the mechanical behaviour of cells at acoustic frequencies greater than 10 GHz, a studyof cell-mimicking micro-objects is first considered. The rigidity, viscosity and thickness of these microlayeredstructures are characterized. In the second part of this manuscript, the PU technique isapplied for imaging the contact between a simple animal cell and a biomaterial, as well as the acousticimpedance of this cell. An essential tool for analysing the acoustic signal is developed. In the thirdpart, the opto-acoustic microscope operating between 10 and 100 GHz is finally presented. It is basedon an asynchronous pump-probe setup that allows producing acoustic images within a short time (4pixels/min) and offering an axial resolution of about 10 nm. This is similar to cell ultrasonography. Thestudy of the adhesion and of the mechanical properties of different cell types at different stages of cellmaturation is then tackled. The topographic images of thin cell regions (< 50 nm) are also analysed.The microscope implemented during this thesis should offer the possibility of exploring new avenuesin the field of cellular biology.

L'acoustique picoseconde est basée sur une technique pompe-sonde optique nécessitant l'emploi d'un laser pulsé subpicoseconde permettant la génération et la détection d'impulsions acoustiques ultrabrèves. L'onde acoustique picoseconde générée est par nature longitudinale lorsque le transducteur opto-acoustique est isotrope. Ainsi, jusqu'à présent, dans la plupart des cas, seul le mode acoustique longitudinal a pu être employé au diagnostic mécanique de structures submicroniques. La mise en oeuvre d'une source acoustique picoseconde d'ondes transverses ouvrirait la voie à de nouvelles perspectives expérimentales. <br /><br />Dans ce travail de thèse, la génération d'ondes acoustiques transverses picosecondes par le mécanisme de génération thermoélastique est envisagée analytiquement et exploitée expérimentalement à partir de transducteurs opto-acoustiques anisotropes, le cas échéant, des substrats métalliques désorientés. La problématique concerne tant la génération thermoélastique que la détection élasto-optique des ondes acoustiques transverses picosecondes.<br /><br />En premier lieu, la théorie de la génération thermoélastique dans des matériaux anisotropes est présentée afin de caractériser la potentialité de la génération thermoélastique et de concevoir les mécanismes propres à la génération des ondes transverses. Puis la théorie de la détection élasto-optique est exposée afin d'étayer l'opportunité d'utilisation du substrat métallique anisotrope en tant que capteur d'ondes transverses picosecondes. Le rôle bivalent du substrat en tant que transducteur et capteur d'ondes transverses picosecondes est opportun.<br /><br />En second lieu, les expériences picosecondes réalisées avec des substrats monocristallins de zinc désorientés sont présentées et interprétées grâce aux prédictions théoriques. Les expériences attestent de l'efficacité de la génération in situ des ondes acoustiques transverses picosecondes et de la génération par réflexion-conversion de modes des ondes acoustiques longitudinales picosecondes. Les simulations numériques concernant les résultats expérimentaux permettent la mesure des coefficients photo-élastiques du zinc. Enfin, l'extrapolation à des substrats polycristallins métalliques permet de démontrer l'efficacité de la génération thermoélastique à partir de cristallites non texturés (001).