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Hybridization of block copolymer thin films with plasmonic nanoresonators for optical metamaterials design. / Films minces hybrides de copolymères à bloc et de nanorésonateurs plasmoniques pour la conception de métamatériaux optiques.

Alvarez Fernández, Alberto 16 November 2018 (has links)
Le concept de metamatériaux est apparu au cours des années 2000 avec la réalisation de structures artificielles permettant une propagation non-conventionnelles des ondes électromagnétiques. La réponse électromagnétique des metamatériaux est liée à la présence d’éléments optiquement résonants, de dimensions inférieures aux longueurs d’onde d’excitation, arrangés dans une structure périodique prédéfinie.Afin de produire les structures géométriques inhérentes au design de metamatériaux, l’auto-assemblage des copolymères à blocs constitue une méthodologie émergente. En effet, les structures périodiques produites lors de la séparation de phase de ces matériaux peuvent être utilisées en tant que canevas pour la création de réseaux périodiques de nanoparticules. L’objectif principal de ces travaux de thèse a ainsi été de démontrer la validité de cette stratégie pour la réalisation, d’une manière simple et reproductible, d’une large gamme de nanostructures et de corréler les paramètres structuraux de ces réseaux de nanoparticules aux propriétés optiques.Une première démonstration de ce concept a été obtenue en utilisant un copolymère à blocs formant une structure lamellaire afin de réaliser des surfaces possédant des indices de réfraction élevés. La formation contrôlée de particules métalliques au sein de cette structure a permis de produire des surfaces décorées par ces nanoparticules, pour lesquelles une corrélation entre la teneur en or et l’indice de réfraction résultant a pu être établie. Ce concept a été poussé plus en avant en utilisant une gamme des copolymères à blocs de différentes masses molaires et formant une morphologie cylindrique. En effet, un contrôle accru des paramètres structuraux des réseaux de nanoparticules (diamètre et distance inter-particules) a permis la réalisation de metasurfaces aux propriétés optiques variées. Enfin la mise au point d’une stratégie d’auto-assemblage itérative nous a permis d’obtenir des metasurfaces au design complexe, avec notamment la production de surfaces décorées par des clusters bimétalliques ou des multicouches hybrides polymère/metal. Dans l’ensemble des cas, les surfaces décorées de nanoparticules ont été minutieusement caractérisées par des techniques de microscopie et de diffraction RX afin de mieux appréhender les propriétés optiques dérivées d’analyses d’ellipsométrie spectroscopique à angle variable. / The concept of metamaterials appeared in the years 2000 with the achievement of artificial structures enabling nonconventional propagation of electromagnetic waves. The electromagnetic response of metamaterials is based on the presence of optically resonant elements of sub-wavelength size and well-designed morphology and organization.In order to create controlled geometrical structures inherent to metamaterials design, block copolymer self-assembly constitutes an emerging strategy. Indeed, the periodic structures inherent to their segregation behavior can be used as scaffolds to create various regular or ordered nanoparticles arrays. The main objectives of this study is to demonstrate that block copolymer can indeed lead to a high level of control of a variety of designed nanostructures, in an easy and scalable method, and to correlate the structural parameters of the nanoparticles arrays and their optical properties.As a first demonstration, a lamellar-forming (poly(styrene)-block-poly(2-vinylpyridine) was used to create high refractive index surfaces. The selective and customizable metal incorporation within the out-of-plane lamellae produces azimuthally isotropic metallic nanostructures of defined geometries, for which a clear relationship between the gold content and the refractive index was established. Further studies were dedicated to the correlation between the geometrical parameters of the nanoparticles arrays and the optical properties through the macromolecular engineering of a series of cylinder-forming block copolymers having a wide range of molecular weights. Through this strategy, the particle diameter and the inter-particle distance were tuned leading to the production of metasurfaces with various optical characteristics. More complex metasurface designs were also obtained using a layer-by-layer self-assembly strategy, i.e. bimetallic raspberry nanoclusters or layered hybrid (metallic/polymer) structures. In all cases, the nanoparticles arrays were thoroughly analyzed using microscopy and small-angle X-ray scattering techniques in order to better apprehend the optical properties derived from variable-angle spectroscopic ellipsometry analysis.
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Synthèse, études optiques et fonctionnalisation de nanoparticules plasmoniques pour des applications biologiques / Synthesis, optical studies and functionalization of plasmonic nanoparticles for biological applications / Synteza, badania optyczne i funkcjonalizacja nanocząstek plazmonicznych dla zastosowań biologicznych

Gordel, Marta 04 December 2015 (has links)
Les recherches décrites dans ce travail appartiennent à une branche de la science relativement jeune et interdisciplinaire, la nanophotonique. Les projets réalisés avaient pour objectif de décrire les phénomènes qui apparaissent lors de l’irradiation par un faisceau lumineux d’un matériau restreint à la dimension de quelques nanomètres à quelques centaines de nanomètres. Les phénomènes qui ont été examinés sont la génération d’absorption, de dispersion et d’émission fluorescente ainsi que le renforcement d’émission fluorescente et le renforcement du champ électromagnétique à une échelle plus petite que la limite de diffraction restreignant l’optique classique. Dans cette thèse, j’ai profité de nouvelles propriétés de la matière générées quand les dimensions sont réduites à l’échelle nanométrique (10-9 m). Elles se distinguent significativement des propriétés classiques qui caractérisent un matériau de plus grandes dimensions. Le changement de propriétés résulte de la limitation spatiale de la structure du nuage d'électrons et de l’augmentation du rapport entre la surface du matériau et son épaisseur. 23 Les particules plasmoniques, largement décrites dans ce travail, en sont un excellent exemple puisque leurs colloïdes possèdent une section efficace d'absorption très importante dans le domaine visible. Un colloïde peut présenter des couleurs différentes en fonction des formes, des dimensions et de la composition des particules qui le constituent, contrairement à une surface métallique qui ne doit son aspect qu'à la réflexion presque totale de la lumière visible et au lustre métallique. À l’échelle nanométrique, nous avons affaire à la résonance plasmonique de surface, un phénomène qui ouvre la porte à la manipulation, à la modification et au renforcement du champ électromagnétique autour de la nanostructure métallique. La possibilité de concentrer la lumière autour d’une nanoparticule au-dessous de la limite de diffraction a trouvé un bon nombre d’applications, dont la microscopie en champ proche, la spectroscopie Raman exaltée de surface (ang. Surface-enhanced Raman spectroscopy, SERS), la théranostique , la production de lecteurs de carte mémoire ou de cellules photovoltaïques. Les recherches décrites dans ce travail ont un caractère interdisciplinaire, elles améliorent nos connaissances dans le domaine de la synthèse de nanostructures plasmoniques, et des méthodes de séparation permettant d'obtenir des colloïdes qui contiennent des nanoparticules presque monodispersives. La méthode de synthèse d'un nouveau métamatériau, produit lors du transfert des nanobâtonnets d’or de l’eau à l’isopropanol, a aussi été présentée dans cette thèse. Par ailleurs, ces recherches ont montré une forte exaltation du champ électromagnétique parmi les nanoparticules. J’ai aussi dénoté une application potentielle de ce matériau en tant que substrat pour la détection de biomolécules. En outre, j’ai préparé des nanocoques d’or largement stables et dont l’épaisseur de dorure est contrôlée. À l’aide de la technique Z-scan, j’ai fait la mesure des propriétés non-linéaires des nanocoques d’or et je les ai comparées avec celles des nanobâtonnets d’or et de colorants organiques en indiquant une application possible. J’ai discuté aussi d'une nouvelle méthode de biofonctionnalisation des nanobâtonnets d’or qui m’a permis de créer un marqueur afin de visualiser des cellules vivantes. Il est aussi possible de convertir l’énergie lumineuse en énergie thermique par le biais des nanostructures plasmoniques, ce qui pourrait trouver d’autres applications intéressantes dans les recherches en théranostique. / This dissertation shows the experimental results, which I strongly believe prove the possibility of application the proposed bioprobe in theranostics treatment. The advantages and disadvantages of the probe were discussed on the basis of imaging of cancer cells, toxicity and fluorescent efficiency. It is important to mention that the process of synthesis of the biomarker was controlled on each step, starting from the selection of appropriate size and shape of the core, through optical characterization, effective way of biofunctionalization and finally application in cell visualization.At first, I presented an improved method of separation of distinct shapes of gold nanoparticles from a heterogeneous mixture. The method of centrifugation in a glucose density gradient was applied in order to get homogenous fractions. The procedure of sample preparation, centrifugation and collection of the separated nanoparticles is described. Moreover, I discussed the synthesis with and without Ag+ ions added to the growth solution.Then, I had a closer look on transferring procedure of the NRs from water into IPA solvent, which induce self-organization of the nanoparticles. Optical characterization as well as recorded ATR spectra gave the foundations to understanding of the assembly process taking place. Additionally the work is enriched with the theoretical calculations indicating that individual self-assembled nanostructures show strong light polarization dependent properties. The electric field localized in the gap between NRs is estimated to be enhanced over 350 fold.In the next part of my thesis I have performed a systematic and quantitative description of the interactions of NRs with light (femtosecond laser pulses, 130 fs, 800 nm) in order to characterize the optical properties and design NRs with specific functionalities. In this work I focused on the investigation of structural changes of the NRs and the parameters influencing the reshaping, like surface modification using sodium sulfide, laser power and the position of the longitudinal surface plasmon resonance band (l-SPR) with respect to the laser wavelength.In the next part of the thesis I have quantified the probability of simultaneous absorption of two photons by plasmonic nanoparticles: gold nanorods and gold nanoshells, and by several dye molecules, by using the open-aperture Z-scan technique available in the laboratory at WUT in Poland. At first, I started from fabrication of stable and highly monodisperse NSs suspensions in water, with a varying degree of gold coverage. Then, the NLO properties of the nanoshells were quantified in terms of the two-photon absorption coefficient (α2), the nonlinear refractive index (n2), and the saturation intensity for one-photon absorption (Isat), which are extensive quantities. Then I calculated the two-photon absorption cross-section (σ2) taken per nanoparticle, which was also interpreted in terms of the merit factor σ2/M (where M is the molar mass of the nanoparticle), the quantity suitable for comparisons with other types of nonlinear absorbers.Finally, in the last chapter I have combined the results and knowledge from all previously described experiments in order to propose a new bioprobe. The probe is based on NR functionalized by DNA strand with attached fluorophore. The distance between gold surface and dye is selected in a such way as to maximize the fluorescent emission. The viability tests show low toxicity for cells and high compatibility. I showed that biofunctionalized NRs can provide fluorescent labeling of cancer cells and enable effective photothermal therapy. This is one of the first demonstrations of coupling a bioimaging application to a cancer therapy application using NRs targeted against a clinical relevant biomarker. I hope that the future studies will extend the in vitro concept demonstrated here to in vivo animal experiments.
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Guidage optique dans les cristaux plasmoniques 1D et 2D

Billaudeau, Cyrille 16 November 2007 (has links) (PDF)
Ce travail de thèse porte sur l'étude des propriétés de guidage des polaritons-plasmons de surface (vitesse de groupe, couplage radiatif, absorption) dans des cristaux plasmoniques 1D et 2D constitués de films métalliques percés d'ouvertures nanométriques périodiques (fentes ou trous). Nous avons développé un banc de mesures optiques (transmission et réflexion) sur un large domaine angulaire (0 − 60°) et spectral (1-16 μm). Il permet d'obtenir les diagrammes de dispersion des modes de surface avec une haute résolution (±0.3°, 0.5 cm−1). <br /><br />Dans les cristaux plasmoniques 1D, nous montrons une modulation des pertes radiatives due au couplage des plasmons de surface se propageant le long des interfaces air/métal et substrat/métal. Il en résulte deux régimes de propagation : un régime radiatif présentant une absorption négligeable, et un régime faible perte très peu couplé à l'espace libre. De plus nous montrons qu'une faible variation de l'indice du substrat (1%) permet de passer d'un régime de propagation à un autre et ouvre la voie à un contrôle externe des couplages radiatifs et non radiatifs des modes guidés.<br /><br />Nous présentons également les propriétés dispersives des plasmons de surface excités sur les interfaces de cristaux plasmoniques 2D anisotropes ayant des périodes différentes selon ses deux axes de symétrie. Nous montrons l'existence d'une bande interdite loin des bords de la zone de Brillouin, et mettant en jeu un couplage entre trois plasmons de surface se propageant dans des directions quasi-orthogonales. Un des modes couplés présente un fort couplage radiatif et une faible vitesse de groupe.
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Fine-tuned silica nanohelices as platforms for chiral organization of gold nanoparticles : synthesis, characterization and chiroptical analysis / Nanohélices de silice de morphologie contrôlée utilisées comme plateforme pour l'organisation chirale de nanoparticules d'or : synthèse, caractérisation et analyses chiro-optiques

Cheng, Jiaji 18 December 2015 (has links)
Nanomatériaux de silice peuvent être facilement fabriqués, façonné et fonctionnalisés comme plates-formes pour le greffage des nanoparticules pour des applications biomédicales et optiques. Ici, nous utilisons une méthodologie basée sur un modèle de préparer une collection variée de hélicoïdale nanoparticules d'or (PNB) superstructures ayant impartialité contrôlable et mesures structurelles en utilisant PNB que les blocs de construction, et les nanohelices de silice que le modèle. Le matériaux présentent synthétisé bien définir Agencement chiral de PNB suivant l'hélicité de nanohelices de silice, montrant des signaux plasmoniques de dichorism circulaire (CD). D'autres observations ont prouvé ce plasmon CD vient de l'arrangement chiral de PNB et cet effet est très taille, l'échelle et dépend du pH. Nous nous attendons à ce que cette stratégie d'assemblage va découvrir une meilleure vue sur les métamatériaux et de susciter la vue vers "bottom-up" des approches en nanosciences. / Silica nanomaterials can be easily fabricated, fashioned and functionalized as platforms for grafting of nanoparticles for biomedical and optical applications. Herein, we utilize a template-based methodology to prepare a diverse collection of helical gold nanoparticle (GNPs) superstructures having controllable handedness and structural metrics by using GNPs as the building blocks, and the silica nanohelices as the template. The synthesized materials exhibit well-defined chiral arrangement of GNPs following the helicity of silica nanohelices, showing plasmonic circular dichorism (CD) signals. Further observations proved this plasmon CD comes from the chiral arrangement of GNPs and this effect is highly size, scale and pH dependent. We expect that this assembly strategy will discover a better view towards metamaterials and spark the view towards “bottom-up” approaches in nanoscience.
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Calcul asymptotique de résonances de plasmon de cavités rectangulaires / Asymptotics of plasmonic resonnances of rectangular cavities

Gtet, Abdelfatah 19 December 2017 (has links)
La diffraction d'une onde électromagnétique par une structure présentant des échelles d'espace petites devant la longueur d'onde est un phénomène complexe qui décrit à la fois l'interaction entre l'onde et la géométrie de la structure et la matière qui la constitue. Quand la fréquence n'est pas résonnante, l'onde incidente interagit faiblement avec des petites irrégularités de la structure. En langage mathématique, ceci se traduit par le fait que la différence entre les champs électromagnétiques de la structure perturbée et ceux de la structure de référence est de l'ordre de la perturbation. Par contre, quand la fréquence est résonante, le comportement de l'onde est très sensible aux petites déformations singulières de la géométrie de la structure. Cette sensibilité est susceptible d'être détectée dans les mesures du champ lointain, et est la brique de base de plusieurs capteurs et filtres plasmoniques. Dans ce projet de thèse nous nous sommes intéressés aux propriétés optiques de surfaces métalliques comportant des cavités sub-longueur d'onde distribués périodiquement ou non, et de couches métalliques minces. Ces structures possèdent des résonances électromagnétiques proches de l’axe réel, et sont capables de concentrer l’énergie électromagnétique dans des volumes bien inférieurs à la cubique de la longueur d’onde incidente. La compréhension de ce phénomène est un enjeu important pour le développement des spectroscoepies ultra-sensibles, mais aussi dans le domaine des bio-capteurs et de l’opto-électronique. En utilisant des techniques asymptotiques couplées avec des équations intégrales, nous avons déterminé le développement asymptotique des fréquences de résonance de ces structures quand le rapport entre l'échelle de la structuration spatiale et la longueur d'onde tend vers zéro. Les modèles asymptotiques dérivés sont beaucoup plus simples à étudier et à simuler et rendent parfaitement compte des résultats expérimentaux. Ils permettent de prédire les fréquences résonnantes, la quantité d’énergie localisée en fonction de la géométrie des structures et des propriétés des matériaux qui les constituent. / Rough metallic surfaces with subwavelength structurations possess extraordinary diffractive properties: at certain frequencies, one may observe fine localization and very large enhancement of the electromagnetic fields. The discovery of these phenomena has raised considerable interest as potential applications are numerous (optical switches, sensors, devices for microscopy). This behavior results from the combination of very complex interaction between the incident excitation, the geometry and the material properties of the scatterer. The main goal of this thesis is to better understand these phenomena from the mathematical point of view.In mathematical terms, the localization and concentration of the fields is the mark of a resonance phenomenon. In our context, the corresponding resonant field may be surface plasmons, i.e., waves that propagate along the interface of the grating, and that decay exponentially away from it. Another type of resonance is due to possible cavity modes. Thus, the study of these phenomena pertains to eigenvalue problems for the solutions of the Maxwell system, in geometric configurations where in the whole of a dielectric (generally air) and a metal are separated by an infinite rough interface.We are interested in particular micro-structured devices, namely metallic surfaces that contain rectangular grooves with sub-wavelength apertures, and thin plane layers. Configurations of this type can be manufactured quite precisely and have been subject to many experimental works. The simple geometry of these structures allows us to transform the eigenvalue problem for the Maxwell system into a nonlinear eigenvalue problem for an integral operator that depends on a small parameter, which, using tools from analytic perturbation of operators theory, lends itself to a precise asymptotic analysis. Precisely, we showed that the resonances of these structures converge tothe zeros of some explicit dispersion equations when the ratio between the roughness parameter and the wavelength tends to zero. These asymptotic models provide a precise localization of the resonances in the complex plane, and are suited for numerical approximation, shape and material optimization.
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Conducting triarylamine supramolecular polymers : from electronics to plasmonics / Des polymères supramoléculaire des triarylamines : des applications électroniques aux applications plasmoniques

Armao, Joseph John 23 September 2015 (has links)
Dans ce travail, la chimie supramoléculaire est utilisé pour créer des polymères triarylamine auto-assemblées affichant l’auto-assemblage, la conduction, et les propriétés plasmoniques. Deux classes de polymères triarylamine auto‐assemblées sont décrits en détail, y compris leurs propriétés d'auto-assemblage, structure à empiler, ainsi que le comportement électrochimique. En outre, l'application de ces matériaux à l'égard des cellules solaires organiques et spintronique moléculaire est examinée. Enfin, la capacité de ces fibres pour être utilisé dans des applications plasmoniques est détaillé, dans lequel les assemblages supramoléculaires sont présentés à quelques résonances plasmoniques de nanoparticules, agissent comme guides plasmoniques, et induisent l'ordre des nanoparticules plasmoniques à une interface liquide-liquide. Ces propriétés émergentes sont intimement liés aux interactions supramoléculaires démontrant ainsi de nouvelles applications de polymères supramoléculaires. / In this work, supramolecular chemistry is used to create self-assembled triarylamine polymers displaying novel self-assembly, conduction, and plasmonic properties. Two classes of self-assembled triarylamine polymers are described in detail, including their self-assembly properties, stacking structure, as well as electrochemical behavior. Additionally, the application of these materials towards organic solar cells and molecular spintronics is examined. Finally, the ability of these fibers to be used in plasmonic applications is detailed, wherein the supramolecular assemblies are shown to couple plasmonic nanoparticle resonances, act as plasmonic waveguides, and induce the ordering of plasmonic nanoparticles at a liquid-liquid interface. These emergent properties are intimately linked to the supramolecular interactions thereby demonstrating novel applications of supramolecular polymers.
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Mathematical modelling for hybrid and nanoparticle imaging / Modélisation mathémathique pour l'imagerie hybride et des nano-particules

Millien, Pierre 05 June 2015 (has links)
Cette thèse a pour sujet la modélisation mathématique de nouvelles méthodes expérimentales d'imagerie. Elle est divisée en deux parties. La première porte sur l'étude de techniques dites hybrides basées sur des interactions entre différents types d'ondes. La deuxième parte est consacrée à l'étude du comportement des nano-particules métalliques soumises à des champs électro-magnétiques. La première partie contient trois chapitres dans lesquels sont étudiés trois techniques d'imagerie différentes : - la tomographie magnéto-acoustique par force de Lorentz ; - la tomographie magnéto-acoustique par induction magnétique ; - l'élastographie par tomographie cohérente optique. Dans les deux premiers chapitres nous donnons un modèle mathématique explicite pour les expériences étudiées, ainsi que des formules explicites pour résoudre les problèmes inverses associés. Nous introduisons une méthode de reconstruction directe dite de « viscosité » permettant de reconstruire la conductivité électrique du milieu étudié. Dans le troisième chapitre nous proposons une méthode d'optimisation pour récupérer le module de cisaillement du milieu à partir de mesures d'un champs de déplacement. La deuxième partie contient deux chapitres dans lesquels sont étudiés la diffraction par de petites particules. Les phénomènes suivant sont abordés : - les résonances plasmoniques ; - la génération de seconde harmonique. Nous étudions les résonances plasmoniques dans le cadre d'une approximation petit volume. / In this thesis we study the mathematical modelling of new experimental imaging techniques. It is divided in two parts. The first one contains work on hybrid imaging techniques based on the interactions betwenn different types of waves. The second part is devoted to the study of the behavior of metallic nanoparticles embedded in electromagnetic fields. The first part contains three chapters in which three different imaging techniques are studied : - magneto-acoustic tomography by Lorentz force, - magneto-acoustic tomography with magnetic induction, - optical coherence tomography based elastography. In the first two chapters we give a mathematical model for the experiments studied as well as explicit reconstruction formulas for the associated inverse problems. We introduce a new direct reconstruction method ("viscosity method") allowing the recovery of the electrical conductivity of the medium. In the third chapter we give an optimisation method to reconstruct the shear modulus of the medium from a displacement field. The second part contains two chapters in which are studied the diffraction of light by small metallic nanoparticles. We study: - plasmonic resonances, - second harmonic generation. The plasmonic resonances are studied within the Maxwell frame. We give an asymptotic formula for the electromagnetic fields within a small volume approximation.
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Design, characterisation and biosensing applications of nanoperiodic plasmonic metamaterials / Conception, caractérisation et applications de métamatériaux nanopériodiques plasmoniques pour biocapteurs

Danilov, Artem 11 April 2018 (has links)
Cette thèse considère de nouvelles architectures prometteuses des métamatériaux plasmoniques pour biosensing, comprenant: (I) des réseaux périodiques 2D de nanoparticules d'Au, qui peuvent supporter des résonances des réseaux de surface couplées de manière diffractive; (II) Reseaux 3D à base de cristaux plasmoniques du type d'assemblage de bois. Une étude systématique des conditions d'excitation plasmonique, des propriétés et de la sensibilité à l'environnement local dans ces géométries métamatérielles est présentée. On montre que de tels réseaux peuvent combiner une très haute sensibilité spectrale (400 nm / RIU et 2600 nm / RIU, ensemble respectivement) et une sensibilité de phase exceptionnellement élevée (> 105 deg./RIU) et peuvent être utilisés pour améliorer l'état actuel de la technologie de biosensing the-art. Enfin, on propose une méthode de sondage du champ électrique excité par des nanostructures plasmoniques (nanoparticules uniques, dimères). On suppose que cette méthode aidera à concevoir des structures pour SERS (La spectroscopie du type Raman à surface renforcée), qui peut être utilisée comme une chaîne d'information supplémentaire à un biocapteur de transduction optique. / This thesis consideres novel promissing architechtures of plasmonic metamaterial for biosensing, including: (I) 2D periodic arrays of Au nanoparticles, which can support diffractively coupled surface lattice resonances; (II) 3D periodic arrays based on woodpile-assembly plasmonic crystals, which can support novel delocalized plasmonic modes over 3D structure. A systematic study of conditions of plasmon excitation, properties and sensitivity to local environment is presented. It is shown that such arrays can combine very high spectral sensitivity (400nm/RIU and 2600 nm/RIU, respectively) and exceptionally high phase sensitivity (> 105 deg./RIU) and can be used for the improvement of current state-of-the-art biosensing technology. Finally, a method for probing electric field excited by plasmonic nanostructures (single nanoparticles, dimers) is proposed. It is implied that this method will help to design structures for SERS, which will later be used as an additional informational channel for biosensing.
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Exaltation de l'émission dans le proche infrarouge par des antennes plasmoniques : nanotubes de carbone et centres G dans le silicium. / Photoluminescence enhancement in the near infrared using plasmonic antennas : carbon nanotubes and G-centers in silicon.

Beaufils, Clément 10 May 2019 (has links)
L'objectif général de cette thèse était d'exalter l'émission dans le proche infrarouge en utilisant des antennes plasmoniques. Les antennes plasmoniques permettent de modifier la dynamique de désexcitation ainsi que le diagramme d'émission d'un émetteur; ces deux aspects permettent donc d'améliorer/exalter la photoluminescence par rapport à un émetteur non couplé à une antenne. Au cours de cette thèse, deux émetteurs ont été étudiés : les nanotubes de carbone et les centres G dans le silicium.Les antennes plasmoniques sont, par exemple, des nanoparticules métalliques. Ainsi, dans un premier temps, nous avons étudié les propriétés de diffusion de nanoparticules métalliques. Ceci a permis de développer une technique permettant de déposer des nanoparticules uniques sur un substrat. La caractérisation optique de diverses nanoparticules déposées sur divers substrats fut réalisée par des mesures de spectres de diffusion. Des études en polarisation sur le signal excitateur ainsi que sur le signal diffusé ont permis de sonder l'origine des résonances plasmoniques apparaissant dans les spectres de diffusion. Les influences de la température et du substrat sur les spectres de diffusion ont aussi été étudiées.Dans une deuxième partie, nous nous sommes intéressés à un premier émetteur dans le proche infrarouge : les nanotubes de carbone semi-conducteurs. Nous avons caractérisé la photoluminescence d'un ensemble de nanotubes puis d'uniques nanotubes. La photoluminescence d'un nanotube de carbone unique est caractérisée par un faiblement rendement radiatif (de l'ordre du %) ce qui implique que, dans notre montage expérimental, l'émission par un unique nanotube est à la limite de détectabilité. Afin d’obtenir des applications optiques viables à base de nanotubes de carbone, nous avons essayé d'exalter leur photoluminescence grâce à des antennes plasmoniques. Nous avons donc déposé des nanoparticules métalliques au-dessus d’une couche de nanotubes de carbone. Nous avons observé ponctuellement l'exaltation de la photoluminescence, mais cette exaltation cessait sur des durées de l'ordre de la minute.Enfin, nous avons étudié un deuxième émetteur dans le proche infrarouge : les centres G dans le silicium. La caractérisation optique d'un ensemble de centre G a été réalisé. Le spectre d'émission a été mesuré et analysé quantitativement. Le temps de vie du centre G a aussi été mesuré pour la première fois. Ces deux types d'études (spectrales et temporelles) ont aussi été réalisées à diverses températures afin de sonder la dynamique de désexcitation des centres G. La saturation d'un ensemble de centres G a aussi été étudiée quantitativement. Enfin, nous avons réalisé des mesures laissant penser que le régime du centre G unique est presque atteint. L'exaltation de l'émission des centres G par des antennes plasmoniques n'a pas pu être étudiée par manque de temps. / The goal of this work was to enhance the photoluminescence in the near infrared using plasmonic antennas. Plasmonic antennas can modify both the recombination dynamics and the emission diagram; these two aspects can thus be used to enhance the photoluminescence of an emitter in comparison to an emitter not coupled with an antenna. During this thesis, two emitters were studied: carbon nanotubes and G-centers in silicon.Plasmonic antennas can be metallic nanoparticles for instance. Thus, we first studied the scattering properties of metallic nanoparticles. During this study, we developed a technique to deposit single nanoparticles on a substrate. The optical characterization of several nanoparticles on different substrates was realized through scattering spectrum measurements. Polarization studies on both the excitation light and the emitted light were realized in order to analyze the origin of plasmonic resonances in the scattering spectrum. The influence of the temperature and the substrate on the scattering spectrums was also investigated.Secondly, we looked into a first near infrared emitter: semi-conducting carbon nanotubes. We characterized the photoluminescence from an assembly of carbon nanotubes and then from single carbon nanotubes. The photoluminescence of a single carbon nanotube is characterized by a low quantum yield (typically, a few %) which implied, in our experimental setup, that the emission from a single nanotube is at the limit of detectability. In order to propose viable optical applications based on carbon nanotubes, we tried to enhance their photoluminescence with plasmonic antennas. We thus deposited metallic nanoparticles on top of a layer of carbon nanotubes. We occasionally observed some enhancements, but this typically ceased in less than a minute.Finally, we studied a second emitter in the near infrared: the G-centers in silicon. The optical characterization was realized. The emission spectrum was measured and quantitatively analyzed. The lifetime of the G-center was measured for the first time. These two studies (spectrally resolved and temporally resolved) were also realized for different temperatures in order to characterize the recombination dynamics of the G-centers. The saturation of an assembly of G-centers was also quantitatively studied. We also realized measurements suggesting that the single G-center regime has nearly been achieved. The enhancement of the photoluminescence of G centers with plasmonic antennas was not realized due to lack of time.
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Cristaux photoniques et plasmoniques, couplage à des émetteurs fluorescents.

Frederich, Hugo 16 November 2012 (has links) (PDF)
Cette thèse s'inscrit dans le contexte du contrôle de l'émission spontanée de fluorescence par des structures photoniques. Elle porte sur l'étude de cristaux photoniques et plasmoniques auto-organisés ainsi que sur le couplage de nanocristaux semi-conducteurs photoluminescents aux cristaux plasmoniques. La démarche adoptée consiste en une description des phénomènes observés par le biais de modèles simples permettant de mettre l'accent sur leur interprétation physique. Les structures étudiées sont réalisées à partir d'opales de silice auto-organisées. Il s'agit d'agencements 3D de micro-sphères de silice. Du fait de leur périodicité, ces objets présentent des propriétés optiques particulières et sont appelés "cristaux photoniques". Les outils théoriques permettant de comprendre leurs propriétés sont présentés et utilisés pour interpréter des résultats expérimentaux dont la compréhension n'était jusque là pas entièrement établie. Des "cristaux plasmoniques" sont aussi fabriqués en déposant une couche d'or sur des opales. Ici, ce sont les propriétés des plasmons polaritons de surface - des modes électromagnétiques de surface se propageant à la surface de métaux tels que l'or, l'argent et le cuivre - qui sont modifiées par la périodicité. Ces surfaces d'or aux structures micrométriques ont des propriétés plasmoniques originales et très large-bandes. Elles peuvent être réalisées sur des surfaces de dimensions macroscopiques, ce qui présente un intérêt pour des applications telles que le photovoltaïque, les LEDs, etc. Enfin, le couplage en champ proche de la photoluminescence de nanocristaux de CdSe/CdS aux cristaux plasmoniques est étudiée. La ré-émission des plasmons en champ lointain par le réseau est mise en évidence et un modèle est proposé pour quantifier le taux d'extraction associé.

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