Ce travail consiste en l'étude et la mise en oeuvre d'une microscopie optique en champ proche utilisant des nano-antennes annulaires dans le but de distinguer les composantes électriques et magnétiques du champ électromagnétique, détectées au voisinage d'un échantillon.<br />Nous présentons la genèse de la microscopie en champ proche en mettant en avant l'importance des caractéristiques intrinsèques du système d'éclairage employé mais également le rôle primordial du nanocollecteur en interaction avec le champ électromagnétique. Les antennes étant un des enjeux majeurs dans l'art de détecter les champs électromagnétiques, nous donnons ensuite une cartographie des antennes dans différents domaines de fréquences ainsi que leurs applications respectives en champ proche. Puis nous exposons les étapes nécessaires à la fabrication d'une nano-antenne annulaire métallique aux dimensions spécifiques, à l'extrémité d'une fibre optique.<br />La description du système d'éclairage et du montage général de caractérisation nous amène enfin à présenter l'étude d'un nouveau type de sonde que constitue une nano-antenne annulaire usinée à l'extrémité d'un micro-axicon fibré. En exploitant les propriétés d'un faisceau de Bessel polarisé polychromatique, nous accédons aux propriétés de collection de la structure annulaire. Nous mettons en évidence le fait que ces antennes peuvent collecter spécifiquement la composante longitudinale du champ électrique en polarisation radiale ou du champ magnétique en polarisation orthoradiale. L'analyse des propriétés magnétiques et électriques d'échantillons en microscopie optique champ proche<br />s'annoncent, de ce fait, sous un nouveau jour.

Nous avons développé un modèle et un programme d'affinement joint des densités de charge et spin. Lors des premiers tests plusieurs difficultés sont apparues et ont été étudiées puis résolues notamment par la mise en place de contraintes. Après la mise en place d'un programme stable d'affinement joint nous avons testé celui-ci sur le complexe MnCu(pba)...(H2O)3...2H2O, ou pba représente le 1,3-propylenbis(oxamato) en réutilisant les données provenant d'une expérience de diffraction de neutrons polarisés et en effectuant une nouvelle expérience de diffraction des rayons X à 10K, température à laquelle l'expérience de diffraction des neutrons polarisés a été conduite. Cette étude a permis de tester trois schémas de pondération, ainsi que les contraintes. Ces tests ont montré que l'affinement joint permet de retrouver les résultats des différents affinements séparés mais aussi d'aller plus loin en autorisant un affinement de la densité de spin avec plus de paramètres pertinents. Suite à ces premiers tests nous nous sommes intéressés à un complexe azido cuivre (Cu2L2(N3)2 avec L=1,1,1-trifluoro-7-(dimethylamino)-4-méthyle-5-aza-3-heptène-2-onato). L'affinement joint a permis d'avoir accès, pour la première fois, à la densité de valence expérimentale résolue en spin et d'affiner également des paramètres de contraction/dilatation différents pour la valence avec un spin up ou un spin down. Dans le dernier chapitre nous avons étudié un complexe de cobalt qui présentait des propriétés magnétiques intéressantes. Cependant la particularité magnétique du composé venant d'une forte anisotropie magnétique a rendu l'étude par affinement joint délicate dans un premier temps, c'est pourquoi nous avons étudié ce composé uniquement d'un point de vue de la densité de charge. Cette étude a tout de même permis de mettre en évidence expérimentalement à 100K un angle de torsion de 39° entre les axes principaux des atomes de cobalt, prédit par la théorie / We developed a model and a refinement program for charge and spin densities. During the first tests several difficulties have arisen and have been investigated and solved by implementation of constraints. After the establishment of stable joint refinement program, we tested it on the MnCu(pba)...(H2O)3...2H2O, with pba = 1,3-propylenbis(oxamato) complex reusing data from an experiment of polarized neutron diffraction and making a new experience of X-ray diffraction at 10K. This study tested three weighting schemes and constraints. These tests showed that the joint refinement give access to the same results as the separated refinements but also allow us to go further by refining the spin density with more pertinent parameters. Following these initial tests, we were interested in a copper azido complex (Cu2L2(N3)2 with L=1,1,1-trifluoro-7-(dimethylamino)-4-methyl-5-aza-3-hepten-2-onato). The joint refinement give us access for the first time to the experimental spin-resolved valence density and also to refine the parameters of contraction / expansion for spin up or spin down separately. In the last chapter we studied a cobalt complex which shows interesting magnetic properties. However, the magnetic properties of the compound come from a high magnetic anisotropy which complicates a study by joint refinement. That is why we studied only the charge density of this compound. This study still allowed to show experimentally a torsion angle of 39° between the principal axes of the cobalt atoms, which was predicted by a previous theoretical study

Cette thèse présente un certain nombre de résultats sur la mécanique statistique des gaz froids. La première partie concerne essentiellement les gaz peu dégénérés de fermions ou de bosons avec un spin (ou un pseudo-spin) 1/2. Nous écrivons une équation cinétique pour un tel gaz et nous en servons pour étudier les propriétés de transport de spin, notamment les ondes de spin et l'instabilité de Castaing dans un piège. En utilisant une approche hydrodynamique, nous calculons également les modes collectifs d'oscillation d'un gaz de Bose unidimensionnel dans un piège à température nulle. Dans une deuxième partie, nous nous intéresseons aux propriétés d'équilibre des gaz froids denses. En<br />utilisant le formalisme des opérateurs d'Ursell, nous étendons la<br />théorie quantique du développement en agrégats des systèmes dilués<br />aux systèmes denses. Nous appliquons ensuite cette méthode à l'étude de la statistique des cycles d'un condensat de Bose-Einstein et à la transition superfluide d'un gaz de Fermi attractif.

Les demi-métaux, du fait de leur forte polarisation en spin jouent un rôle clef dans l'électronique de spin. Nous avons choisi d'étudier l'un d'eux : le manganite La0.7Sr0.3MnO3 (LSMO). Nous avons étudié les propriétés de transport dépendant du spin dans des hétérostructures à base de couches épitaxiales de LSMO. Il était ainsi requis d'étudier aussi l'épitaxie, la relaxation des contraintes et les modification de l'anisotropie magnétique du LSMO sous contraintes. L'étude des propriétés de magnétotransport de jonctions formées à partir de superréseaux de LSMO/SrTiO3 (STO) et à partir de tricouches de LSMO/STO/Co0.88Fe0.12 a montré des dépendances thermiques rapides des effets magnétorésistifs en température. Ces effets étant liés au magnétisme de surface du LSMO, nous avons donc effectué des mesures de magnétisme et de stoechiométrie en oxygène spatialement résolues à l'échelle du nanomètre en utilisant la réflectométrie de neutrons polarisés et la réflectivité X.

L'objectif de ce travail de thèse est d'étudier expérimentalement le transport d'électrons chauds dépendant du spin à travers une jonction métal ferromagnétique / semi-conducteur. En pratique, un faisceau d'électrons polarisés de spin, émis par une photocathode GaAs en condition de pompage optique, est injecté dans la jonction. L'énergie d'injection peut être réglée entre 5 et 3000 eV. Le courant transmis au-dessus de la barrière métal / semi-conducteur montre une asymétrie de spin due à l'effet de filtre à spin de la couche magnétique. Pour la détection directe du courant électrique transmis dans un dispositif métal / semi-conducteur, on a besoin d'une structure ayant un fort caractère redresseur avec une résistance dynamique de jonction très élevée (typiquement quelques MΩ). Ces propriétés sont obtenus par l'introduction d'une couche mince (de quelques nanomètres) interfaciale d'oxyde entre le métal et le semi-conducteur (structure de type MIS). Nous montrons que la transmission d'électrons chands et les effets de filtre à spin à travers les structures MIS dépendent fortement la couche d'oxyde. Afin de surmonter les difficultés relatives à la détection électrique de la transmission d'électrons dans les jonctions MIS, nous avons développé une méthode de détection optique basée sur la mesure de la cathodoluminescence émise par la recombinaison d'électrons transmis dans le collecteur semi-conducteur. Pour ce faire, nous avons conçu la structure Fe / GaAs / InGaAs / GaAs, qui comprend les puits quantiques InGaAs, dans lesquels les électrons transmis à travers la jonction se recombinent avec les trous. L'intensité de la lumière de recombinaison est détectée en face arrière du substrat GaAs. Nous démontrons que cette technique permet en effet la détection optique de la transmission d'électrons et de l'effet de filtre à spin dans les structures métal ferromagnétique / semi-conducteur. Les limites et les perspectives de la spectroscopie de cathodoluminescence sont discutées.

Cette thèse est dédiée à l'étude de l'analogue du rayonnement de Hawking dans les condensats de Bose-Einstein. Le premier chapitre présente de nouvelles configurations d'intérêt expérimental permettant de réaliser l'équivalent acoustique d'un trou noir gravitationnel dans l'écoulement d'un condensat atomique unidimensionnel. Nous donnons dans chaque cas une description analytique du profil de l'écoulement, des fluctuations quantiques associées et du spectre du rayonnement de Hawking. L'analyse des corrélations à deux corps de la densité dans l'espace des positions et des impulsions met en évidence l'émergence de signaux révélant l'effet Hawking dans nos systèmes. En démontrant une règle de somme vérifiée par la matrice densité à deux corps connexe, on montre que les corrélations à longue portée de la densité doivent être associées aux modifications diagonales de la matrice densité à deux corps lorsque l'écoulement du condensat présente un horizon acoustique. Motivés par des études expérimentales récentes de profils d'onde générés dans des condensats de polaritons en microcavité semi-conductrice, nous analysons dans un second chapitre les caractéristiques superfluides et dissipatives de l'écoulement autour d'un obstacle localisé d'un condensat de polaritons unidimensionnel obtenu par pompage incohérent. Nous examinons la réponse du condensat dans la limite des faibles perturbations et au moyen de la théorie de Whitham dans le régime non-linéaire. On identifie un régime dépendant du temps séparant deux types d'écoulement stationnaire et dissipatif : un principalement visqueux à faible vitesse et un autre caractérisé par un rayonnement de Cherenkov d'ondes de densité à grande vitesse. Nous présentons enfin des effets de polarisation obtenus en incluant le spin des polaritons dans la description du condensat et montrons dans le troisième chapitre que des effets similaires en présence d'un horizon acoustique pourraient être utilisés pour démontrer expérimentalement le rayonnement de Hawking dans les condensats de polaritons.

L'AGS fournit un faisceau de proton polarisé à RHIC. Le faisceau est accéléré dans l'AGS de Gγ = 4.5 à Gγ = 45.5 et la transmission de la polarisation est critique pour le programme de spin de RHIC. Au cours des dernières années, divers systèmes ont été mis en œuvre pour améliorer la transmission de la polarisation dans l'AGS. Ces améliorations consistent essentiellement en l'introduction de deux serpents Siberien partiels et du system de saut de nombre d'onde. Cependant, la transmission de la polarisation n'atteint pas encore 100 % durant le cycle d'accélération de l'AGS. L'efficacité actelle de la transmission de la polarisation est estimée à environ 85 % dans les conditions de fonctionnement typiques. Comprendre les sources de dépolarisation dans l'AGS est essentiel pour améliorer les performances en protons polarisés de la machine. La dynamique complexe de faisceau et de spin, notamment en présence des aimaint spécialisés appelé serpent Sibériens, justifient le fort intérÃa t pour des méthodes de simulation originales. Le code Zgoubi, capable de résoudre l'équation du mouvement et de l'évolution du spin directement à partir d'une carte de champs, est utilisé pour modéliser l'AGS. Un modèle de l'AGS utilisant le code Zgoubi a pout cette reaison été développé et interfacé avec le système actuel par une simple commande: l'AgsFromSnapRampCmd. L'interfa ̧age avec le système de contrôle de la machine permet la modélisation rapide en utilisant les paramètres de réels la machine. Ces développements ont permis de reproduire fidèlement l'optique de l'AGS le long du cycle d'accéleration. Des développements supplémentaires sur le code Zgoubi, ainsi que sur des outils de post-traitement et de pré-traitement, ont fourni au code la possibilité de suivre les faisceaux sur de nombreux tours, ce qui s'avère être fondamental pour une représentation realiste du cycle d'accélération complet de la machine. Des simulations de faisceaux sur de nombreux tours dans l'AGS, en utilisant des conditions réalistes de faisceau et de machine, ont fourni une unique vision des les mécanismes sous-jacents de l'évolution de l'émittance et de la polarisation du faisceau au cours du cycle d'accélération. Des programmes de post-traitement ont été développés pour permettre la représentation des quantités pertinentes des données simulées par Zgoubi.Les simulations se sont avérées particulièrement utiles pour mieux comprendre les pertes de polarisation à travers résonances horizontales intrinsèques de spin. Le modèle Zgoubi ainsi que les outils développés ont également été utilisées pour certaines applications directes. Par exemple, les simulations d'expériences de faisceau ont permis l'estimation précise des gains de polarisation attendus en fonction des changements apportés. En particulier, des simulations d'expériences impliquant le système de saut des nombres d'onde ont fournis des estimations précises de la polarisation gagné et permis le choix des conditions optimales de la machine. / The AGS provides a polarized proton beam to RHIC. The beam is accelerated in the AGS from Gγ = 4.5 to Gγ = 45.5 and the polarization transmission is critical to the RHIC spin program. In the recent years, various systems were implemented to improve the AGS polarization transmission. These upgrades include the double partial snakes configuration and the tune jumps system. However, 100 % polarization transmission through the AGS acceleration cycle is not yet reached. The current efficiency of the polarization transmission is estimated to be around 85 % in typical running conditions. Understanding the sources of depolarization in the AGS is critical to improve the AGS polarized proton performances. The complexity of beam and spin dynamics, which is in part due to the specialized Siberian snake magnets, drove a strong interest for original methods of simulations. For that, the Zgoubi code, capable of direct particle and spin tracking through field maps, was here used to model the AGS. A model of the AGS using the Zgoubi code was developed and interfaced with the current system through a simple command: the AgsFromSnapRampCmd. Interfacing with the machine control system allows for fast modelization using actual machine parameters. Those developments allowed the model to realistically reproduce the optics of the AGS along the acceleration ramp. Additional developments on the Zgoubi code, as well as on post-processing and pre-processing tools, granted long term multiturn beam tracking capabilities: the tracking of realistic beams along the complete AGS acceleration cycle. Beam multiturn tracking simulations in the AGS, using realistic beam and machine parameters, provided a unique insight into the mechanisms behind the evolution of the beam emittance and polarization during the acceleration cycle. Post-processing softwares were developed to allow the representation of the relevant quantities from the Zgoubi simulations data. The Zgoubi simulations proved particularly useful to better understand the polarization losses through horizontal intrinsic spin resonances The Zgoubi model as well as the tools developed were also used for some direct applications. For instance, some beam experiment simulations allowed an accurate estimation of the expected polarization gains from machine changes. In particular, the simulations that involved involved the tune jumps system provided an accurate estimation of polarization gains and the optimum settings that would improve the performance of the AGS.

Cette thèse porte sur l'utilisation de plusieurs techniques de diffusion de neutrons polarisés pour la conduite d'expériences de diffraction et de spectroscopie inélastique à haute résolution. Nous décrivons de façon exhaustive l'option à écho de spin neutronique résonant ZETA, installée sur le spectromètre triple axe thermique CRG IN22 à l'Institut Laue Langevin. Grâce à elle, nous étudions la structure nucléaire et la dynamique de spin de plusieurs systèmes modèles. Dans un premier temps, nous nous intéressons à la série BaM2(XO4)2 (M = Co, Ni; X = As, P) dont les membres sont de bons exemples de systèmes magnétiques quasi-bidimensionnels. L'effet de la mise en ordre magnétique sur leurs paramètres de maille est révélé par diffraction de Larmor. De plus, nous montrons que l'évolution thermique de la durée de vie du mode de magnon optique dans BaNi2(PO4)2 est fortement affecté par la présence de défauts dans sa structure. Ensuite, nous abordons le composé à chaînes et échelles de spin 1/2 Sr14Cu24O41. Nous nous focalisons d'abord sur l'étude du pic inélastique associé au gap de spin des échelles et présentons une méthode capable de montrer de façon directe la dégénérescence de la transition concernée. Ensuite, nous évaluons sa largeur énergétique intrinsèque et observons l'effet des différentes mises en ordre de charge sur la structure cristallographique du matériau. Finalement, nous adaptons l'instrumentation disponible pour mener des expériences de réflectométrie résolues en temps, par le biais de la méthode MIEZE, sur une multicouche magnétique pouvant posséder des propriétés intéressante pour des applications en spintronique / This thesis is mainly concerned with the use of several polarized neutron scattering techniques for carrying high resolution diffraction and inelastic spectroscopy experiments. We describe exhaustively our neutron resonant spin-echo option ZETA, installed on the thermal triple-axis spectrometer CRG IN22 at Institut Laue Langevin. Through it, we study the nuclear structure and spin dynamics of several model systems. First, we are interested in the BaM2(XO4)2 (M = Co, Ni; X = As, P)-family which members are good prototypes of quasi-2D magnetic systems. The effect of magnetic ordering on lattice constants is revealed thanks to Larmor diffraction. Moreover, we show that the thermal evolution of optic magnon lifetime in BaNi2(PO4)2 is strongly affected by the presence of defects in its structure. Then, we address the spin-chain and -ladder compound Sr14Cu24O41. We first focus on the study of the inelastic peak associated with the spin gap in the ladders spectrum and introduce a method capable of showing directly the degeneracy of the associated spin transition. We also evaluate its intrinsic linewidth and observe the effect of different charge ordering process on the material crystallographic structure. Ultimately, we adapt our instrumentation to perform time-resolved reflectometry experiments on a magnetic multilayer which can possess interesting properties for spintronics applications, through the so-called MIEZE technique.

L'AGS fournit un faisceau de proton polarisé à RHIC. Le faisceau est accéléré dans l'AGS de Gγ = 4.5 à Gγ = 45.5 et la transmission de la polarisation est critique pour le programme de spin de RHIC. Au cours des dernières années, divers systèmes ont été mis en œuvre pour améliorer la transmission de la polarisation dans l'AGS. Ces améliorations consistent essentiellement en l'introduction de deux serpents Siberien partiels et du system de saut de nombre d'onde. Cependant, la transmission de la polarisation n'atteint pas encore 100 % durant le cycle d'accélération de l'AGS. L'efficacité actelle de la transmission de la polarisation est estimée à environ 85 % dans les conditions de fonctionnement typiques. Comprendre les sources de dépolarisation dans l'AGS est essentiel pour améliorer les performances en protons polarisés de la machine. La dynamique complexe de faisceau et de spin, notamment en présence des aimaint spécialisés appelé serpent Sibériens, justifient le fort intérÃa t pour des méthodes de simulation originales. Le code Zgoubi, capable de résoudre l'équation du mouvement et de l'évolution du spin directement à partir d'une carte de champs, est utilisé pour modéliser l'AGS. Un modèle de l'AGS utilisant le code Zgoubi a pout cette reaison été développé et interfacé avec le système actuel par une simple commande: l'AgsFromSnapRampCmd. L'interfa ̧age avec le système de contrôle de la machine permet la modélisation rapide en utilisant les paramètres de réels la machine. Ces développements ont permis de reproduire fidèlement l'optique de l'AGS le long du cycle d'accéleration. Des développements supplémentaires sur le code Zgoubi, ainsi que sur des outils de post-traitement et de pré-traitement, ont fourni au code la possibilité de suivre les faisceaux sur de nombreux tours, ce qui s'avère être fondamental pour une représentation realiste du cycle d'accélération complet de la machine. Des simulations de faisceaux sur de nombreux tours dans l'AGS, en utilisant des conditions réalistes de faisceau et de machine, ont fourni une unique vision des les mécanismes sous-jacents de l'évolution de l'émittance et de la polarisation du faisceau au cours du cycle d'accélération. Des programmes de post-traitement ont été développés pour permettre la représentation des quantités pertinentes des données simulées par Zgoubi.Les simulations se sont avérées particulièrement utiles pour mieux comprendre les pertes de polarisation à travers résonances horizontales intrinsèques de spin. Le modèle Zgoubi ainsi que les outils développés ont également été utilisées pour certaines applications directes. Par exemple, les simulations d'expériences de faisceau ont permis l'estimation précise des gains de polarisation attendus en fonction des changements apportés. En particulier, des simulations d'expériences impliquant le système de saut des nombres d'onde ont fournis des estimations précises de la polarisation gagné et permis le choix des conditions optimales de la machine. / The AGS provides a polarized proton beam to RHIC. The beam is accelerated in the AGS from Gγ = 4.5 to Gγ = 45.5 and the polarization transmission is critical to the RHIC spin program. In the recent years, various systems were implemented to improve the AGS polarization transmission. These upgrades include the double partial snakes configuration and the tune jumps system. However, 100 % polarization transmission through the AGS acceleration cycle is not yet reached. The current efficiency of the polarization transmission is estimated to be around 85 % in typical running conditions. Understanding the sources of depolarization in the AGS is critical to improve the AGS polarized proton performances. The complexity of beam and spin dynamics, which is in part due to the specialized Siberian snake magnets, drove a strong interest for original methods of simulations. For that, the Zgoubi code, capable of direct particle and spin tracking through field maps, was here used to model the AGS. A model of the AGS using the Zgoubi code was developed and interfaced with the current system through a simple command: the AgsFromSnapRampCmd. Interfacing with the machine control system allows for fast modelization using actual machine parameters. Those developments allowed the model to realistically reproduce the optics of the AGS along the acceleration ramp. Additional developments on the Zgoubi code, as well as on post-processing and pre-processing tools, granted long term multiturn beam tracking capabilities: the tracking of realistic beams along the complete AGS acceleration cycle. Beam multiturn tracking simulations in the AGS, using realistic beam and machine parameters, provided a unique insight into the mechanisms behind the evolution of the beam emittance and polarization during the acceleration cycle. Post-processing softwares were developed to allow the representation of the relevant quantities from the Zgoubi simulations data. The Zgoubi simulations proved particularly useful to better understand the polarization losses through horizontal intrinsic spin resonances The Zgoubi model as well as the tools developed were also used for some direct applications. For instance, some beam experiment simulations allowed an accurate estimation of the expected polarization gains from machine changes. In particular, the simulations that involved involved the tune jumps system provided an accurate estimation of polarization gains and the optimum settings that would improve the performance of the AGS.

Il est désormais possible, en utilisant le modèle de densité électronique résolue en spin (CRM2), de combiner les diffractions des rayons X et des neutrons (polarisés) pour déterminer les distributions électroniques de charge et de spin de matériaux magnétiques cristallins. Cette méthode permet la mise en évidence des chemins d’interactions rendant compte de l’ordre magnétique. Le modèle résolu en spin a été appliqué aux complexes de coordination avec un métal de transition portant la majorité du moment magnétique, il a été ensuite utilisé pour étudier les radicaux purs organiques contenant des électrons non appariés délocalisés sur un groupement chimique et les matériaux inorganiques. Dans le radical Nit(SMe)Ph, la modélisation des densités de charge et de spin a permis, en accord avec les résultats antérieurs, de montrer que le spin est délocalisé sur le groupe O-N-C-N-O (fonction nitronyle nitroxyde). Elle a également permis de montrer l’implication des liaisons hydrogène dans les interactions magnétiques ferromagnétique observé en dessous de 0.6K. Cette étude a mis en évidence une répartition dissymétrique de la population de spin sur les deux groupes N—O dont seuls les calculs CASSCF permettent de reproduire l’amplitude. Cette dissymétrie proviendrait d’une combinaison d’effets moléculaires et cristallins. Dans le radical p-O2NC6F4CNSSN de la famille des dithiadiazolyles, la modélisation par affinement joint montre que la majorité du spin est porté par le groupement –CNSSN en accord avec les travaux antérieurs. Grace aux propriétés topologiques de la densité de charge, des interactions halogène, chalcogène et π ont été mis en évidence. Certaines de ces interactions favorisent des couplages magnétiques, notamment les contacts S…N2 entre molécules voisines pouvant contribuer à l’ordre ferromagnétique observé à très basse température (1.3K). Quant au matériau inorganique, YTiO3, les densités de charge en phases paramagnétique et ferromagnétique ont été déterminées ainsi que la densité de spin dans la phase ferromagnétique. Les résultats de cette étude montrent que les orbitales d les plus peuplées en électrons de l’atome de Ti sont dxz et dyz.. L’ordre orbital présent dans ce matériau est observé à 100 et à 20 K suggérant que l’ordre orbitalaire est lié à la distorsion des octaèdres. La fonction d’onde de l’électron non apparié est une combinaison linéaire de ces orbitales t2g / X-ray and neutron diffraction methods can be combined to determine simultaneously electron charge and spin densities in crystals based on spin resolved electron density model developed at CRM2. This method enables to carry out the study of interaction paths leading to the observed ferromagnetic order. First applications of this model were to coordination complexes, where the unpaired electron is mainly located on the transition metal, then generalized to explore organic radicals and to inorganic materials. In radical Nit(SMe)Ph, the modeling of the experimental charge and spin densities showed localization of spin density on O-N-C-N-O group (nitronyl -nitroxyde function), in agreement with previous works. It is also evidenced the involvement of the hydrogen bonds in the magnetic interactions leading to the ferromagnetic transition at very low temperature (0.6K). This study revealed dissymmetrical spin population of the two N-O groups that only CASSCF-type calculations can reproduce in amplitude (not DFT). This dissymmetry originates from both molecular and crystal effects. In radical p-O2NC6F4CNSSN belonging to the family of dithiadiazolyl, the joint refinement showed that the majority of the spin is distributed on -CNSSN group in agreement with the previous works. From topological properties of the charge density, halogen, chalcogen and π interactions have been highlighted. The most important magnetic interactions are observed through the network formed by contacts S ... N2 between neighboring molecules leading to the ferromagnetic order below 1.23K. Concerning the inorganic material, YTiO3, the charge densities in both paramagnetic and ferromagnetic phases and spin density were modelled. The results show that the most populated d orbitals of Ti atom are dxz and dyz. The orbital ordering evidenced in this material is observed at 100 and 20 K due to the orthorhombic distorsion. The wave function of the unpaired electron is a linear combination of these particularly populated t2g orbitals