En plasturgie, la maîtrise de la régulation thermique des outillages apparaît aujourd'hui comme une des composantes essentielles de l'amélioration de la productivité des procédés et de la qualité des produits. S'inscrivant dans le contexte du développement d'outils numériques dédiés à l'optimisation de la «fonction refroidissement» des outillages, ce travail répond à deux besoins. Le premier est la nécessité de disposer d'un modèle précis du comportement thermique des polymères semi-cristallins au cours du refroidissement et de l'influence de cette phase sur la microstructure du matériau, conditionnant ses propriétés finales. Un modèle numérique de la cristallisation d'un polymère soumis à un écoulement anisotherme est développé. Le 1er invariant du tenseur des extracontraintes, représentatif du comportement rhéologique viscoélastique du matériau, est considéré comme la force motrice d'une germination additionnelle s'ajoutant à la germination induite par la thermique. La croissance de ces germes est décrite par deux systèmes d'équations de Schneider. Le modèle est ensuite appliqué la cristallisation d'un polypropylène isotactique dans un écoulement de cisaillement (écoulement de Couette). Les effets thermiques et rhéologiques sur la cristallisation sont alors quantifiés en termes d'accélération de la cinétique et de répartition morphologique finale (type, densité et tailles moyennes des cristallites). D'autre part, l'optimisation des performances thermiques des outillages fait appel à des techniques de mesure du transfert de chaleur précises, fiables et adaptées aux contraintes du procédé, dans le but d'alimenter et de valider les simulations numériques. Une technologie innovante d'instrumentation thermique est mise en oeuvre sur un moule d'injection, sous forme d'un insert fluxmétrique, afin d'évaluer localement les transferts de chaleur entre le polymère et l'outillage. L'influence des conditions d'injection sur la réponse du capteur est analysée. Les « signatures thermiques » du procédé ainsi obtenues permettent de valider un modèle simplifié des transferts thermiques lors de la phase de refroidissement

De part leur grande consommation, les pièces en élastomère vulcanisé sont une source importante de déchets. Une des voies de revalorisation de ces matériaux est leur réutilisation sous forme de particules dans des composites à matrice polymère, afin de diminuer leur rigidité et d'augmenter leur résistance aux chocs de faible énergie. Cette étude est ainsi née d'une collaboration entre le LIMATB et la Technische Universität Chemnitz, qui développe ce concept de matériaux.<br /><br />L'objectif de cette étude est la caractérisation expérimentale et la modélisation du comportement mécanique de composites thermoplastiques élastomères (TPE). Ces matériaux sont composés d'une matrice en homopolymère polypropylène isotactique (PP) et de particules d'élastomère recyclées à base d'éthylène propylène diène monomère (EPDM). La nature complexe du PP nous a incité à développer un modèle micromécanique, en distinguant dans ce polymère une phase amorphe et une phase cristalline. A partir d'un motif représentatif permettant d'estimer les propriétés élastiques du PP en fonction du taux de cristallinité, un modèle micromécanique de type autocohérent généralisé est comparé à un modèle macroscopique plus simple pour décrire son comportement élastoviscoplastique. La loi de comportement des TPE est construite, via une démarche d'homogénéisation, à partir du comportement mécanique des particules d'EPDM et de la loi macroscopique déterminée pour le PP. Les prévisions des modèles sont analysées et comparées aux résultats d'essais de flexion, de traction et d'indentation. Les modèles développés ont été implantés dans le code « éléments finis » Abaqus afin de permettre le calcul de pièces industrielles.

Cette étude doctorale porte sur une matrice polyamide 6.6, utilisé dans les matériaux renforcé fibre de verre courtes, et consiste en la mise en place d'une modélisation thermomécanique, autour de la transition mécanique α du polymère. Une première partie consiste en la mise en évidence expérimentale du comportement thermomécanique du matériau de l'étude. Une campagne d'essais mécanique en traction et cisaillement a été menée, où un effort important sur le protocole expérimental a été mené. Les techniques d'analyse de déformation par corrélation d'images, et de suivi pyrométrique de la température ont, par exemple, été utilisées. La construction de la base expérimentale met à profit les équivalences vitesses / températures, sur une gamme de température comprise entre -10° et +60°, et une gamme de vitesse de déformation comprise entre 10-4 et 10 s-1, soit 21 décades suivant la grandeur caractéristique de ces essais, i.e. la vitesse de déformation équivalente à une température de référence. Une seconde partie consiste en un développement d'un modèle de comportement visco-hyperélastique, décrit dans le cadre formel de la thermodynamique des processus irréversible, et physiquement basé sur les modèles de statistique de chaînes modifiés. L'introduction d'un processus de relaxation, d'une partie de l'énergie élastique emmagasinée dans le réseau comme source d'anélasticité entropique a été proposée, puis confrontée avec la base expérimentale. Le modèle prend en compte les couplages thermomécaniques forts, et permet, avec un nombre de paramètres réduits, de représenter le comportement global de l'ensemble de nos essais expérimentaux.

Le PolyAmide 6 (PA6) est un polymère semi-cristallin couramment utilisé dans des structures sollicitées en fluage. A température ambiante, le PA6 présente une viscosité importante. L'objectif de cette étude consiste à analyser d'une part, le comportement mécanique du PA6, et d'autre part de comprendre les mécanismes d'amorçage et de propagation de fissures, sous chargement statique à température ambiante. Des essais mécaniques ont été réalisés sur éprouvettes axisymétriques lisses et entaillées, avec différents rayons en fond d'entaille. Des courbes contraintes / déformations ont été obtenues à partir d'essais de traction monotone, à différentes vitesses de chargement. Ensuite, des essais de fluage ont été réalisés pour décrire l'évolution de la déformation de fluage en fonction du niveau de contrainte appliquée. Un stade de fluage secondaire stabilisé a d'ailleurs été observé et deux régimes de vitesse de déformation de fluage, dépendant du niveau de contrainte appliquée, ont été mis en évidence. Des observations microscopiques, après cryofractographie, ont permis de révéler la microstructure sphérolitique initiale du PA6 de l'étude. Une porosité initiale de 1,5% a également été mise en évidence. Les analyses réalisées, à la suite d'essais interrompus ou surdes faciès de rupture, ont permis de mettre en évidence les mécanismes de déformation et d'endommagement. Aussi, les observations des faciès de rupture ont clairement mis en évidence les mécanismes de transition entre les zones ductiles et la rupture finale fragile. Il semblerait enfin que le régime ductile, basé sur la croissance et la coalescence des cavités, évolue différemment en fonction du taux de triaxialité des contraintes. Les essais de fluage sur éprouvettes lisses ont permis l'identification des paramètres matériaux nécessaires aux modélisations analytique et par Eléments Finis. Des modèles multimécanismes, physiquement motivés et dédiés au calcul par Eléments Finis, sont proposés, prenant en compte le taux de cristallinité. On se propose d'utiliser les outils de la Mécanique Non Linéaire de la Rupture pour estimer la durée de vie d'une structure : l'approche globale permet d'établir une courbe maîtresse reliant le temps à rupture au paramètre de chargement C*. Les résultats des essais sur éprouvettes fissurées ont permis de calcul le paramètre C*. Enfin des modèles multimécanismes, physiquement motivés et dédiés au calcul par Eléments Finis, ont été développés pour modéliser le comportement de structures en PA6. Une modélisation couplée entre comportement et endommagement a été proposée afin de tenter de prendre en compte l'ensemble des résultats et conclusions apportées dans les thématiques précédentes. L'utilisation de la Mécanique des Milieux Poreux permet notamment de simuler la croissance des cavités lors du régime de fissuration ductile. L'influence des coefficients relatifs à l'endommagement a été décrite. L'accès aux variables locales ainsi qu'aux tenseurs des contraintes et déformations, propres aux phases amorphe et cristalline, est possible : l'évolution de la porosité propre à chaque phase a ainsi été analysée, en comparaison des mécanismes d'endommagement précédemment décrits.

Les mécanismes de déformation de trois polymères semi-cristallins à morphologie sphérolitique ont été étudiés par microscopie à force atomique in situ à l'aide d'une machine de traction. Le polyamide 6, le polybutène et le polycaprolactone utilisés lors de cette étude se déforment tous par fragmentation lamellaire. Des micro-craquelures ont également été observées dans le polybutène. Ces deux mécanismes s'amorcent dès la fin du domaine élastique. Ils sont tous deux à l'origine d'une déformation permanente et d'une dégradation des propriétés mécaniques. Ces constations expérimentales ont conduit à l'hypothèse d'un couplage entre plasticité et endommagement. Après avoir identifié la contribution visqueuse pour chaque matériau, l'endommagement et la déformation plastique ont été mesurés par des essais de traction charge/décharge. Il s'est avéré que dans les trois matériaux de l'étude, l'évolution du dommage en fonction de la déformation plastique suit une unique loi malgré les nombreuses différences structurales (épaisseur des lamelles, diamètre des sphérolites, température de transition vitreuse . . .). Une loi de comportement a été établie d'une part sur le concept qu'un polymère semi-cristallin est constitué d'un réseau macromoléculaire bridé par la structure cristalline et d'autre part sur la constatation que la destruction de la structure cristalline induit un endommagement régi par la loi précédemment identifiée. Cette loi a été implémentée dans un code de calcul éléments finis. Elle permet de reproduire très convenablement les essais de traction monotones et cycliques de l'étude et de prédire le comportement en relaxation des polymères semi-cristallins.

Mémoire numérisé par la Direction des bibliothèques de l'Université de Montréal.

De nombreuses structures industrielles soumises à des chargements à long terme statique (fluage) ou cyclique (fatigue) sont constituées de matériaux polymères semi-cristallins. C’est le cas notamment des canalisations et réservoirs sous pression. Il est donc essentiel de traiter les problématiques de durabilité pour être capable d'anticiper et de contrôler leur fin de vie. Par ailleurs, elles présentent généralement des formes complexes et sont soumises à des états de contrainte multiaxiaux.Le matériau de l'étude est un polymère semi-cristallin : le Polyamide 6. Il est caractérisé par la coexistence d'une phase cristalline et d'une phase amorphe qui s'arrangent selon une microstructure sphérolitique.Dans un premier temps, les liens entre comportement mécanique à l'échelle globale de l'éprouvette et les micro-mécanismes de déformation sous-jacents conduisant à la rupture sont établis expérimentalement pour des sollicitations en traction monotone et en fluage qui présentent des résultats similaires puis en fatigue. L'influence de la multiaxialité de l'état de contrainte est étudiée à partir d’éprouvettes axisymétriques entaillées de différents rayons de fond d'entaille et d'éprouvettes « Compact Tensile ». Les phénomènes de cavitation sont caractérisés grâce aux techniques de tomographie et laminographie à rayonnement X synchrotron qui permettent d'observer et de quantifier les distributions spatiales de taux de porosité volumique et le caractère anisotrope des cavités. Et l'analyse des faciès de rupture a permis de mettre en évidence que les mécanismes de croissance et de coalescence de cavités étaient à l'origine de l’amorçage ductile de la rupture.Ensuite, un modèle poro-visco-plastique à deux mécanismes (permettant de différencier le comportement des phases amorphe et cristalline) a été utilisé. Ce modèle permet de reproduire à la fois le comportement global (courbes de chargement) en traction monotone et en fluage mais aussi les distributions spatiales de taux de porosité obtenues expérimentalement. De plus, les calculs par éléments finis permettent d'étudier les distributions spatiales du champ de contrainte et d'établir l'influence de l'état de contrainte sur l'état de cavitation. Les évolutions temporelles en cours de déformation de la pression hydrostatique (ou contrainte moyenne) ont été reliées aux distributions spatiales de taux de porosité volumique. Et l'anisotropie de cavitation (et donc la morphologie et les facteurs de forme des cavités) a été reliée aux évolutions des composantes du tenseur des contraintes de Cauchy. Enfin, la définition d'un critère de rupture en taux de porosité critique a permis de simuler l'amorçage et la propagation de fissures en traction monotone et fluage. / Many industrial structures subjected to quasi-static (creep) or cyclic (fatigue) long-term loadings are made of semi-crystalline polymers. Such is the case, for instance, of pressure vessels and pipes. It is therefore considered critical to study the issues related to their durability in order to be able to anticipate and control their end of life. Furthermore, they generally have complex designs and are subjected to multiaxial stress states.The material which has been studied was a semi-crystalline Polyamide 6. Its structure consisted of amorphous and the crystalline phases and a spherolitic microstructure.As a first step, the links between the mechanical behaviour at the global scale of the specimens and the underlying micro-mechanisms of deformation that lead to failure have been established experimentally for monotonic and creep loadings that show similar results and then for fatigue loadings. The influence of the multiaxiality of the stress state has been studied using circumferentially notched round bars with different notch root radii and Compact Tensile specimens. The cavitation phenomena were characterized using synchrotron radiation tomography and laminography techniques that enabled the observation and quantification of the spatial distributions of the voids and the anisotropy of the cavities. An analysis of the fracture surfaces has shown that the initiation of ductile failure resulted from void growth and coalescence mechanismsA poro-visco-plastic model with two mechanisms (that allow the behaviours of the amorphous and crystalline phases to be distinguished) has been used. Thanks to this model, the global behaviour (loading curves) under steady strain rates and steady loads but also the spatial distributions of the void volume fraction could be reproduced numerically. In addition finite element calculations have permitted the spatial distributions of the stress field to be studied and the influence of the stress state on the cavitation state to be investigated. The temporal evolutions during the deformation of the hydrostatic pressure have been linked to the spatial distributions of void volume fraction. The void anisotropy (and thus the void morphology and shape factors) has been related to the evolutions of the components of the Cauchy stress tensor. Finally, the definition of a rupture criterion based on a critical value of the void volume fraction has enabled crack propagation under steady strain rate and steady load to be simulated.

La formation de rayures sur les surfaces polymères est une problématique affectant de nombreuses industries dans les secteurs de l'emballage, du transport, de l'optique ou de l'électroménager. Peu d'études académiques ont pour objet la compréhension du comportement à la rayure des polymères semi-cristallins. Le problème est complexe car ce sont des matériaux hétérogènes par nature. De plus, leur mise en œuvre par injection, technique fortement répandue, induit une hétérogénéité de structure supplémentaire dite "cœur-peau". Ce travail apporte de nouvelles connaissances sur le rayage du polypropylène injecté au moyen d'une étude multi-échelle des relations entre microstructure, propriétés mécaniques et comportement à la rayure.<br />L'analyse fine des propriétés de surface du polypropylène injecté, puis du matériau ayant subi des variations de conditions de mise en oeuvre et de formulation, a permis de définir des paramètres pertinents pour caractériser la résistance à la rayure. Ainsi, le caractère ductile ou fragile du matériau a été relié à une dimension critique. A partir de l'observation que le polypropylène se déforme de manière ductile dans les conditions d'essais retenues, l'amélioration de la résistance à la rayure de ce polymère nécessite d'augmenter la dureté du matériau. De façon plus explicite, le critère établi en termes de rapport entre élasticité et plasticité (ou E/H) a permis d'optimiser cette propriété d'usage et de justifier l'ajout d'un agent nucléant de phase bêta ou l'introduction de charges de type noir de carbone.

Le sujet porte essentiellement sur la caractérisation du PolyEthylène Haute Densité (PEHD) à l'échelle de la microstructure au cours de sollicitations mécaniques. Une première partie présente une stratégie de modélisation du comportement du polymère qui se veut à la fois représentative des observations mécaniques macroscopiques et surtout adaptée à une métrologie fine de ses paramètres constitutifs. L'accent se porte ensuite sur des techniques d'investigation à la mésoéchelle (ordre du micromètre) par technique in-situ de transport de lumière incohérente polarisée (IPSLT) et par microtomographie X réalisée sous rayonnement synchrotron. L'objectif est de comprendre les phénomènes qui interviennent à toutes ces échelles pendant les phases successives de transformation de la matière, qui passe d'un état homogène quasi-isotrope constitué de deux phases, cristalline et amorphe, vers une mésostructure dite fibrillaire, fortement anisotrope. Entre autres constats majeurs, nous montrons que le polymère semi-cristallin étudié ne présente pas de phénomène de cavitation et que contrairement à la majorité des résultats publiés dans la littérature, le blanchiment observé ne peut donc pas lui être attribué. Ce résultat montre que les processus de déformation mécanique mis en jeu dans l'élasto-visco-plasticité avec durcissement hyperélastique, peuvent tout à fait se concevoir sans mécanismes prépondérants de création de porosité. Il ouvre donc la voie à de nouveaux scénarios pour expliquer les évolutions de microstructure observées en lien avec la déformation / This thesis mainly concerns the characterization of High Density Polyethylene (HDPE) at the microscopic scale when mechanically solicited. A first part presents a modeling strategy of the polymer behavior that is representative of the observations at the macroscopic scale and adapted to a good metrology of its constitutive parameters. Then, this work focus on investigation techniques that probe the mesoscopic scale (micrometer scale) through a technique (in-situ) based on the transport of incoherent and polarized light (IPSLT) ; and synchrotron X-ray microtomography. The aim is to understand the phenomena that take place at this scale during the successive phases of matter transformation (which switch from a homogeneous biphasic quasi-isotropic state to a very anisotropic fibrillar mesostructure). We show that this polymer does not exhibit any cavitation phenomena and that contrary to most of the results published in the literature, whitening which can be observed macroscopically is not due to the presence of cavities. This result suggests that the mechanical deformation processes put at stake in elastoviscoplasticity with hyperelastic hardening can take place without paramount porosity mechanisms and paves the way for new scenarios that could explain the microstructure evolution as function of strain

Les polymères semi-cristallins sont des matériaux très répandus dans notre vie quotidienne et sont utilisés dans une large gamme d'applications, généralement sous des sollicitations viscoélastiques. Par conséquent, nombreux sont les travaux de recherche qui ont été menés ces dernières années afin d’étudier leurs propriétés élastiques et leurs micro-mécanismes de plasticité ou d'endommagement apparaissant en leur sein à l'échelle locale . Cependant, l'observation in situ de l'amorçage de ces mécanismes demeure problématique et requiert l’emploi d’équipements complexes. Dès lors, nous proposons d’utiliser des techniques d'analyse non destructives fondées sur la détection et la propagation d'ondes ultrasonores (US) afin d’obtenir de nouvelles informations sur l'initiation de la plasticité et de l'endommagement de polymères semi-cristallins. Plus précisément, nous avons utilisé les techniques de contrôle par ondes US et émission acoustique (EA) afin de caractériser la plasticité et l'endommagement de plusieurs PE , d’un PP et d’un PVDF lors d'essais de traction uniaxiale. La technique de contrôle US a permis de montrer que l'atténuation US de différents types d'ondes est élevée et augmente lorsque le taux de cristallinité du matériau diminue. Pour les ondes guidées, nous avons montré l'influence de la géométrie des éprouvettes ainsi que celle de la fréquence des ondes sur l'atténuation. Lors d’un essai de traction, une importante modification des paramètres US est observée lors du passage dans le domaine plastique, traduisant l'évolution de l'état de la microstructure, en particulier celui du réseau cristallin. La formation de micro-cavités a un impact significatif sur l'atténuation des ondes. L'effet de l'orientation des chaînes macromoléculaires a également été mis en évidence. L'activité acoustique des matériaux étudiés est faible mais il a été possible de vérifier que la majorité des signaux d'EA détectés proviennent bien des micro-mécanismes de plasticité et d'endommagement. L'effet de la vitesse de déformation est significatif et nous avons montré que la localisation de certains signaux est possible lorsque cette vitesse de déformation est élevée. L'activité acoustique présente trois phases au cours des essais de traction, ce qui nous a permis de proposer en conséquence un modèle de répartition des sources d'EA sur les éprouvettes. L'activité acoustique démarre toujours avant le seuil de plasticité montrant ainsi que des micro-mécanismes de plasticité et d'endommagement s'initient aux faibles déformations. La détection de signaux d'EA avant le seuil de plasticité dépend aussi du taux de cristallinité. Le nombre de signaux d'EA détectés ainsi que leur énergie augmentent avec le taux de cristallinité du matériau. Un critère de plasticité a donc été proposé. / Semi-crystalline polymers are widely used materials in our everyday life and in a large range of applications, generally under visco-elastic solicitations. Consequently, many of the recent years researches study their elastic properties and their plasticity or damage micro-mechanisms occurring at a local scale (nano and micrometer). However, in situ observations of the initiation of these mechanisms (e.g. shear crystallites, cavitation or martensitic transformation) remain problematic and require the use of complex devices. Therefore, we propose to use non-destructive evaluation techniques based on the detection and the propagation of ultrasonic (US) waves in order to obtain new information about the initiation of plastic deformation and damage of semi-crystalline polymers. More specifically, we have used US and acoustic emission (AE) techniques to characterize the plasticity and damage of several PE, a PP and a PVDF during tensile tests. The US monitoring technique showed that the US attenuation of several waves is high and increases when the degree of crystallinity of the material decreases. For guided waves, we showed the effect of the specimens’ geometry and the waves frequency on the US attenuation. A significant change of US parameters is observed at the elastic-plastic transition, reflecting changes in the microstructure’s state, in particular in the crystal network. The formation of micro-cavities has a significant impact on the attenuation. The effect of the orientation of macromolecular chains has also been highlighted. The acoustic activity of studied materials is weak but the majority of detected AE signals have been shown to actually originate from plasticity and damage micro-mechanisms. The effect of the strain rate is significant and we have shown that the localization of few signals is possible when the strain rate is high. The acoustic activity presents three phases during tensile tests, which allowed us to propose a model based on the distribution of AE sources on the specimens. The acoustic activity always starts before the yield point showing that plasticity and damage micro-mechanisms are initiated at small strains. The detection of AE signals before the yield point also depends on the crystallinity of the material. The number of AE signals and their energy increase with the degree of crystallinity. A plastic criterion has been proposed. The correlation between the acoustic signals and the different mechanisms is complex, however it seems that the cavitation, the breakage of crystalline lamellae and the martensitic transformation are responsible for the release of acoustic energy.