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京都大学 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第23496号 / 工博第4908号 / 新制||工||1767(附属図書館) / 京都大学大学院工学研究科都市環境工学専攻 / (主査)教授 清水 芳久, 教授 越後 信哉, 准教授 松田 知成 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Philosophy (Engineering) / Kyoto University / DFAM

A contaminação do ambiente aquático e até mesmo da água de consumo por produtos farmacêuticos e de cuidados pessoais (PFCPs) é resultado das atividades antrópicas. Entre as tecnologias de tratamento de água, a filtração ecológica (modernização do termo filtro lento de areia) é atraente por ser um método natural de tratamento, de baixo custo e eficiência na remoção de patógenos e pode ser utilizada não só em grande escala, mas também domiciliar. O objetivo desta pesquisa foi avaliar a aplicabilidade dos filtros ecológicos abastecidos com água do Reservatório do Lobo, e a eficiência em remover produtos farmacêuticos e de cuidados pessoais. Além disso, foi avaliado o efeito da contaminação nas comunidades de algas e cianobactérias e de bactérias, presentes no biofilme dos filtros ecológicos. Os filtros ecológicos apresentaram boa remoção de coliformes fecais e Escherichia coli. Os PFCPs alvos deste estudo foram encontrados na água do Reservatório do Lobo em concentração da ordem de &#956g L-1. Os produtos de cuidados pessoais, metilparabeno e benzofenona-3,estiveram presentes em todas as amostras de água coletadas e foram os compostos encontrados em maior concentração no reservatório. Dois produtos de degradação dos compostos originais diclofenaco e benzofenona-3 foram identificados na água do reservatório. A porcentagem média global de remoção dos PFCPs pelos filtros ecológicos foi de 81,09% de paracetamol, 91,07% de diclofenaco, 97,33% de naproxeno, 99,57% de ibuprofeno, 70,81% de metilparabeno e 71,69% de benzofenona-3. Foi observado efeito da contaminação na comunidade de algas e cianobactérias. Aulacoseiragranulata, Chroococcus minutus, Dolichospermum planctonicum e Microcystis aeruginosa foram as espécies de algas e cianobactérias consideradas como descritoras em comum para todas as contaminações e tempos de coleta. Lepocincles sp. foi a espécie que mais contribuiu em biovolume durante o período experimental. A ocorrência, abundância e frequência destas espécies indicam uma possível tolerância das mesmas aos PFCPs. O desempenho dos filtros ecológicos de uso doméstico não foi afetado pela presença de 2 μg L-1 de PFCPs na água afluente. As espécies Bacillus anthracis e Exiquobacterium sp. foram resistentes aos compostos aplicados no filtro 2. A concentração de biomassa nos filtros aumentou significativamente com o tempo de operação e foi expressa em uma função exponencial de crescimento, mas não houve diferença significativa entre o filtro controle e o contaminado. / The contamination of the aquatic environment and even the water consumption with pharmaceutical and personal care products (PPCPs) is a result of human activities. Among the water treatment technologies, the ecological filtration (modern name for slow sand filter) is attractive because it is a natural treatment method, low cost and efficiency in removing pathogens and can be used not only in large scale, but also household. The objective of this research was to evaluate the applicability of ecological filters supplied with water from the Lobo Reservoir, and the efficiency in remove pharmaceuticals and personal care products. Furthermore, it was evaluated the effect of contamination in the communities of algae and cyanobacteria and bacteria, in the biofilm of the ecological filters. The ecological filters showed good removal of total coliforms and E. coli. The PPCPs aims of this study were found in the water from the Lobo Reservoir in order of &#956g L-1 of concentration. The personal care products, methylparaben and benzophenone-3, were present in all water samples, and the compounds were found at higher concentration in the reservoir. Two degradation products of the original compounds diclofenac and benzophenone-3 were identified in the water from reservoir. The overall average percentage of removal of PPCPs by ecological filters was 81,09% of paracetamol, 91,07% of diclofenac, 97,33% of naproxen, 99,57% of ibuprofen, 70,81% of methylparaben and 71,69% of benzophenone-3. It was observed an effect caused by contamination in the community of algae and cyanobacteria. Aulacoseira granulata, Chroococcus minutus, Dolichospermum planctonicum and Microcystis aeruginosa were the species of algae and cyanobacteria considered as descriptors in common for all contamination and collection times. Lepocincles sp. was the specie that most contributed in biovolume during the period. The occurrence, abundance and frequency of these species indicate a possible tolerance thereof to PPCPs. The performance of household ecological filters was not affected by the presence of 2 &#956g L-1 of PPCPs in affluent water. The species of bacteria Bacillus anthracis and Exiquobacterium sp. were resistant for the compound applied to the filter 2. The filter biomass concentration increased significantly with filter time and was summarised by an exponential growth function in both filters, but there was no substantial difference between the filter control and contaminated.

A contaminação do ambiente aquático e até mesmo da água de consumo por produtos farmacêuticos e de cuidados pessoais (PFCPs) é resultado das atividades antrópicas. Entre as tecnologias de tratamento de água, a filtração ecológica (modernização do termo filtro lento de areia) é atraente por ser um método natural de tratamento, de baixo custo e eficiência na remoção de patógenos e pode ser utilizada não só em grande escala, mas também domiciliar. O objetivo desta pesquisa foi avaliar a aplicabilidade dos filtros ecológicos abastecidos com água do Reservatório do Lobo, e a eficiência em remover produtos farmacêuticos e de cuidados pessoais. Além disso, foi avaliado o efeito da contaminação nas comunidades de algas e cianobactérias e de bactérias, presentes no biofilme dos filtros ecológicos. Os filtros ecológicos apresentaram boa remoção de coliformes fecais e Escherichia coli. Os PFCPs alvos deste estudo foram encontrados na água do Reservatório do Lobo em concentração da ordem de &#956g L-1. Os produtos de cuidados pessoais, metilparabeno e benzofenona-3,estiveram presentes em todas as amostras de água coletadas e foram os compostos encontrados em maior concentração no reservatório. Dois produtos de degradação dos compostos originais diclofenaco e benzofenona-3 foram identificados na água do reservatório. A porcentagem média global de remoção dos PFCPs pelos filtros ecológicos foi de 81,09% de paracetamol, 91,07% de diclofenaco, 97,33% de naproxeno, 99,57% de ibuprofeno, 70,81% de metilparabeno e 71,69% de benzofenona-3. Foi observado efeito da contaminação na comunidade de algas e cianobactérias. Aulacoseiragranulata, Chroococcus minutus, Dolichospermum planctonicum e Microcystis aeruginosa foram as espécies de algas e cianobactérias consideradas como descritoras em comum para todas as contaminações e tempos de coleta. Lepocincles sp. foi a espécie que mais contribuiu em biovolume durante o período experimental. A ocorrência, abundância e frequência destas espécies indicam uma possível tolerância das mesmas aos PFCPs. O desempenho dos filtros ecológicos de uso doméstico não foi afetado pela presença de 2 μg L-1 de PFCPs na água afluente. As espécies Bacillus anthracis e Exiquobacterium sp. foram resistentes aos compostos aplicados no filtro 2. A concentração de biomassa nos filtros aumentou significativamente com o tempo de operação e foi expressa em uma função exponencial de crescimento, mas não houve diferença significativa entre o filtro controle e o contaminado. / The contamination of the aquatic environment and even the water consumption with pharmaceutical and personal care products (PPCPs) is a result of human activities. Among the water treatment technologies, the ecological filtration (modern name for slow sand filter) is attractive because it is a natural treatment method, low cost and efficiency in removing pathogens and can be used not only in large scale, but also household. The objective of this research was to evaluate the applicability of ecological filters supplied with water from the Lobo Reservoir, and the efficiency in remove pharmaceuticals and personal care products. Furthermore, it was evaluated the effect of contamination in the communities of algae and cyanobacteria and bacteria, in the biofilm of the ecological filters. The ecological filters showed good removal of total coliforms and E. coli. The PPCPs aims of this study were found in the water from the Lobo Reservoir in order of &#956g L-1 of concentration. The personal care products, methylparaben and benzophenone-3, were present in all water samples, and the compounds were found at higher concentration in the reservoir. Two degradation products of the original compounds diclofenac and benzophenone-3 were identified in the water from reservoir. The overall average percentage of removal of PPCPs by ecological filters was 81,09% of paracetamol, 91,07% of diclofenac, 97,33% of naproxen, 99,57% of ibuprofen, 70,81% of methylparaben and 71,69% of benzophenone-3. It was observed an effect caused by contamination in the community of algae and cyanobacteria. Aulacoseira granulata, Chroococcus minutus, Dolichospermum planctonicum and Microcystis aeruginosa were the species of algae and cyanobacteria considered as descriptors in common for all contamination and collection times. Lepocincles sp. was the specie that most contributed in biovolume during the period. The occurrence, abundance and frequency of these species indicate a possible tolerance thereof to PPCPs. The performance of household ecological filters was not affected by the presence of 2 &#956g L-1 of PPCPs in affluent water. The species of bacteria Bacillus anthracis and Exiquobacterium sp. were resistant for the compound applied to the filter 2. The filter biomass concentration increased significantly with filter time and was summarised by an exponential growth function in both filters, but there was no substantial difference between the filter control and contaminated.

Pharmaceuticals, personal care products (PPCPs) and other trace organic contaminants (TOrCs) encompass a diverse group of chemicals that are not currently monitored or regulated in US drinking water or wastewater. Researchers have found low levels of TOrCs in aquatic and terrestrial environments all over the globe, and observed negative effects on impacted biota. The primary source of TOrCs in the environment is domestic wastewater discharges. Centralized wastewater treatment plants present greater risks on a global scale, but on a local scale, onsite treatment systems may have more potent impacts on resources that are invaluable to residents, including groundwater, surface waters, and soils. The objective of this thesis is to identify and characterize promising treatment technologies for onsite TOrC remediation. Receptors who could be impacted by TOrC discharges are assessed, and applications that may require alternative treatment are identified. The best treatment technologies are recognized as those that protect sensitive environmental receptors, provide permanent removal pathways for as many TOrCs as possible, and are not prohibitively expensive to install or maintain. Findings from a pilot study show increased removal of conventional pollutants and TOrCs in an aerobic treatment unit (ATU), two types of biofilter, and a hybrid constructed wetland, all relative to septic tank effluent. The constructed wetland achieved the highest nutrient removals with TN concentrations below 10 mg/L throughout the study. A system with an ATU and peat biofilters achieved the highest removals of persistent pharmaceuticals carbamazepine and lamotrigine (>85% and >95%, respectively). / Master of Science

Submitted by Biblioteca de Pós-Graduação em Geoquímica BGQ (bgq@ndc.uff.br) on 2017-05-16T15:50:12Z No. of bitstreams: 1 Eline GonçalvesFinal.pdf: 2362766 bytes, checksum: 5ff7da387d547cd2c43ba7dfeb37be30 (MD5) / Made available in DSpace on 2017-05-16T15:50:12Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Eline GonçalvesFinal.pdf: 2362766 bytes, checksum: 5ff7da387d547cd2c43ba7dfeb37be30 (MD5) / Universidade Federal Fluminense. Instituto de Química. Programa de Pós-Graduação em Geoquímica, Niterói, RJ / Estudos recentes em várias partes do mundo têm relatado a distribuição de produtos farmacêuticos e de higiene pessoal (PPCPs), em águas superficiais contaminadas por efluentes de esgoto. Um potencial indicador e/ ou marcador de contaminação antrópica é cafeína. A cafeína é amplamente consumida pela população e sua utilização como indicador de poluição das águas superficiais por esgoto doméstico foi avaliada neste estudo. Concentrações de cafeína em amostras coletadas no rio Paquequer, localizado no município de Te resópolis/ RJ, foram comparadas com outros tradicionais parâmetros de qualidade da água (fosfato, nitrato, amônio, condutividade elétrica, coliformes totais e coliformes fecais), a fim de caracterizá - la como um eficiente indicador de poluição antrópica urb ana no ambiente aquático. O rio Paquequer nasce no Parque Nacional da Serra dos Órgãos (PARNASO) e seu percurso corta grande parte da área urbana do município de Teresópolis. Desta forma, foram coletadas amostradas de água em sete pontos ao longo do rio, c onsiderando os diferentes usos do solo (3 pontos na área preservada e 4 pontos na área urbana do município) e os períodos de chuva e estiagem. A cafeína foi detectada utilizando extração em fase sólida (SPE) e a Cromatografia Líquida de Alta Eficiência (HP LC) com detector de arranjo de diodos (DAD); suas concentraçõe s foram encontradas em um intervalo de 0,16 a 47,5 μg L - 1 , com um limite de detecção de 0,05 μg L - 1 e de quantificação de 0,15 μg L - 1 . As menores concentrações de cafeína foram encontradas em amostras analisadas na área do PARNASO, a correlação entre essas concentrações e as de amônia e fosfato encontradas nesta área não obtiveram qualquer relação, o que sugere a provável presença de fontes naturais de cafeína, tais como a vegetação, e não, fontes antrópicas. Já os resultados encontrados ao longo da área ur bana mostram um incremento e uma significativa correlação entre as concentrações de cafeína, amônia e fosfato, em conformidade com o aumento do aporte de esgoto no rio. Esses resultados sugerem que a cafeína pode ser utilizada como indicador de contaminaçã o por esgoto doméstico em águas superficiais, principalmente quando há dúvidas sobre a fonte da contaminação. / Recent studies around the world have reported the distribution of pharmaceuticals and personal care products (PPCPs) in surface water contaminated by sewage effluent. A potential indicator and/or marker of human contamination is caffeine. Caffeine is widely consumed by the population and its use as an indicator of pollution of surface waters by domestic sewage was evaluated in this study. Concentrations of caffeine in samples collected in the river Paquequer, located in the city of Teresópolis/ RJ, were compared with other traditional water quality parameters (phosphate, nitrate, ammonium, electrical conductivity, total coliforms and fecal coliforms), in order to characterize it as an effective indicator of anthropogenic pollution in urban aquatic environment. The river Paquequer has its source in th e Parque Nacional da Serra dos Órgãos (PARNASO) and its route crosses the urban area of the city of Teresópolis. Thus, samples of water were collected at seven points along the river, considering the different uses of soil (3 points in the preserved area a nd 4 points in the urban area) and the periods of rain and drought. The caffeine was detected in using solid phase extraction (SPE) and the high efficiency liquid chromatography (HPLC) with the diode array detector (DAD); their concentrations were found in a range of 0.16 to 47.5 μ g L - 1 , with a detection limit of 0.05 μ g L - 1 and quantification of 0.15 μ g L - 1 . The lowest concentrations of caffeine were found in samples in the area of PARNASO, the correlation between these concentrations of ammonium and phosp hate found in this area have not received any relationship, suggesting the likely presence of natural sources of caffeine, such as vegetation, and not, anthropic. However, the results found along the urban area show an increase in and a significant correla tion between the concentrations of caffeine, ammonium and phosphate, in agreement with the increase in the contribution of sewage in the river. These results suggest that caffeine can be used as an indicator of contamination by domestic sewage into surface waters, especially when there are questions about the source of contamination

Kyoto University (京都大学) / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第17538号 / 工博第3697号 / 新制||工||1563(附属図書館) / 30304 / 京都大学大学院工学研究科都市環境工学専攻 / (主査)教授 田中 宏明, 教授 清水 芳久, 教授 伊藤 禎彦 / 学位規則第4条第1項該当

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