Cette thèse présente l'étude d'un système convectif à méso-échelle (MCS), observé à Niamey (Afrique de l'Ouest) au cours de la campagne AMMA (Analyse Multidisciplinaire de la Mousson Africaine) en 2006, à l'aide d'un modèle numérique à méso-échelle (BRAMS). L'objectif est de documenter le cycle de vie de ce type de système nuageux complexe et de caractériser les processus microphysiques prépondérants à l'aide d'observations synthétiques. Pour cela, plusieurs simulateurs d'instruments de télédétection ont été couplés aux sorties du modèle afin de créer un jeu de données qui soit comparable aux observations réalisées durant la campagne (au sol, aéroportées et satellitaires) : un radar à 95 GHz (facteur de réflectivité équivalente et vitesse Doppler), un lidar à 532 nm (coefficient de rétrodiffusion atténué) et un radiomètre infrarouge (températures de brillance à 8.7, 10.6, et 12 µm). Les comparaisons directes et statistiques ont mis en évidence l'importance de l'utilisation d'un schéma microphysique à deux moments pour la restitution de ce type de système. La caractérisation à méso-échelle de ce MCS a été effectuée en utilisant une méthode originale de discrimination des parties convectives, stratiformes et cirriformes à partir des températures de brillance et des réflectivités radar. L'analyse statistique des champs de température de brillance a permis de vérifier que le modèle BRAMS représente de façon réaliste le cycle de vie du MCS étudié. Dans le cadre d'une analyse à petite échelle, les comparaisons entre les réflectivités radar et les vitesses Doppler (observées et simulées) ont montrées que le processus de givrage était surestimé par le modèle même dans la partie stratiforme du MCS. L'étude des différents échanges entre classes d'hydrométéores a permis de mettre évidence le fait que les agrégats givrés, souvent observés, n'étaient pas correctement restitués par le modèle. Un ajustement de la paramétrisation de deux classes d'hydrométéores glacés (agrégat et graupel) est donc nécessaire. Le paramètre de forme des lois gamma utilisées pour représenter la distribution en taille de ces hydrométéores, ainsi que les coefficients des lois masse-diamètre doivent être modifiés afin de mieux représenter la gamme des densités observées in situ. Néanmoins, la variabilité des distributions en tailles calculées à partir des 7 classes d'hydrométéores dans cette partie de l'enclume est en accord avec les distributions observées in situ.

Dans l'atmosphère, la matière organique est omniprésente et joue un rôle important par son action sur le bilan radiatif de la Terre et par son impact sur la santé publique notamment dans les zones fortement polluées. A ce jour plus de 10000 Composés Organiques Volatils différents ont été identifiés dans l'atmosphère. Leurs propriétés physico-chimiques (solubilité, volatilité, réactivité, ...) sont variées et mal documentées. Leur distribution est perturbée par la présence de nuage qui représente un milieu réactif. L'objectif de cette thèse est d'évaluer la contribution des processus physico-chimiques sur la redistribution des COV à partir d'études numériques via le modèle de processus M2C2 (Model of Multiphase Cloud Chemistry). Les résultats sur les processus microphysiques en phase mixte ont montré que la rétention des composés chimiques dans les cristaux de glace qui grossissent principalement par givrage des gouttelettes de nuage, est un processus important dans la redistribution des espèces en phase gazeuse, comme la forme des cristaux (complexe ou sphérique). Par ailleurs, une intensité du givrage plus élevée entraîne un dégazage des composés chimiques dissous dans l'eau liquide nuageuse plus important et réparti sur une gamme de températures plus faibles dans le cas des cristaux complexes. La chimie en phase aqueuse du modèle M2C2 a été confrontée et calibrée avec des mesures effectuées lors d'expériences d'irradiations d'échantillons d'eau synthétique (i.e. de composition chimique connue). Ce travail a mis en évidence la complexité du système HxOy/fer et les incertitudes associées, notamment en présence de matière organique. Ces premières études ont montré la nécessité, dans le cas considéré, de prendre en compte la photolyse du complexe fer/oxalate à un seul ligand Fe(C2O4)+ et d'étudier expérimentalement la formation de complexes fer - acide formique en détail. Cette thèse aborde le développement de la chimie en phase aqueuse dans M2C2 en ajoutant les voies d'oxydation des composés organiques à deux atomes de carbone à partir de données expérimentales et d'analogie mécanistiques. Ce nouveau mécanisme a été testé sur un ensemble de scénarios académiques (urbain, rural et marin). Les résultats montrent, dans le cas d'un scénario urbain, que les COV influent sur l'évolution temporelle du radical hydroxyle en phase aqueuse à travers une modification importante de ses sources et de ses puits ; notamment par la présence de nouveaux complexes organiques avec le fer. Les alcools, transférés en phase aqueuse ne contribuent que très faiblement, par oxydation, aux aldéhydes dissous. Les aldéhydes sont issus principalement de la phase gazeuse. Enfin, les acides carboxyliques en phase aqueuse sont produits par oxydation des aldéhydes à un taux du même ordre de grandeur que celui de leur transfert de masse.

Au cours de l’automne 2012, un réseau d’observation très complémentaire a été déployé dans la région des Cévennes pour la période d’observation spéciale (SOP) du projet HyMeX. Ce réseau d’observation a été spécifiquement élaboré afin d’étudier la structure et l’hétérogénéité des précipitations et en particulier, l’impact du relief sur cette structure. Dans un premier temps, l’analyse de la distribution des gouttes de pluie (DSD) au sol et le long d’un profil vertical à partir des observations nous permet de décrire précisément la structure des précipitations le long d’un gradient topographique. Afin de comprendre l’influence du relief sur cette structure, nous nous concentrons sur les processus microphysique associés à la structure des précipitations. Pour ce faire, nous définissons trois régimes de pluie et étudions l’évolution verticale de la DSD le long du gradient topographique. Les variations en nombre ou en taille dans la DSD peuvent être associées à différents processus microphysiques ou dynamiques. Pour finir, nous estimons la capacité d’un modèle paramétré de l’atmosphère tel que WRF à représenter la structure des précipitations et les processus associés dans une zone de montagne. / During Fall 2012, a complementary observational network has been deployed in the Cévennes region (South of France) for the Special Observation Period (SOP) of the HyMeX project. This network has been specifically designed to study the structure and heterogeneity of precipitations and, in particulat, the impact of orography on this structure. Firstly, the analysis of the Drop Size Distribution (DSD) at the ground et along a vertical profile from ground observations allow us to describe precisely the rainfall structure along a topographical gradient. In order to understand the influence of a relief on this structure, we focus our study on the microphysical process associated with the structure of precipitations. To do so, we define three rainfall regime et study the vertical evolution of the DSD along the topographical gradient. Variations in number and size of the DSD can be associated with different microphysical or dynamical process. Finally, we estimate the capacity of a bulk atmospheric model such as WRF to represent the rainfall structure and associated mechanisms above a mountainous area.

Dans l’atmosphère, la matière organique est omniprésente et joue un rôle important par son action sur le bilan radiatif de la Terre et par son impact sur la santé publique notamment dans les zones fortement polluées. A ce jour plus de 10000 Composés Organiques Volatils différents ont été identifiés dans l’atmosphère. Leurs propriétés physico-chimiques (solubilité, volatilité, réactivité, …) sont variées et mal documentées. Leur distribution est perturbée par la présence de nuage qui représente un milieu réactif. L’objectif de cette thèse est d’évaluer la contribution des processus physico-chimiques sur la redistribution des COV à partir d'études numériques via le modèle de processus M2C2 (Model of Multiphase Cloud Chemistry). Les résultats sur les processus microphysiques en phase mixte ont montré que la rétention des composés chimiques dans les cristaux de glace qui grossissent principalement par givrage des gouttelettes de nuage, est un processus important dans la redistribution des espèces en phase gazeuse, comme la forme des cristaux (complexe ou sphérique). Par ailleurs, une intensité du givrage plus élevée entraîne un dégazage des composés chimiques dissous dans l’eau liquide nuageuse plus important et réparti sur une gamme de températures plus faibles dans le cas des cristaux complexes. La chimie en phase aqueuse du modèle M2C2 a été confrontée et calibrée avec des mesures effectuées lors d’expériences d’irradiations d’échantillons d’eau synthétique (i.e. de composition chimique connue). Ce travail a mis en évidence la complexité du système HxOy/fer et les incertitudes associées, notamment en présence de matière organique. Ces premières études ont montré la nécessité, dans le cas considéré, de prendre en compte la photolyse du complexe fer/oxalate à un seul ligand Fe(C2O4)+ et d'étudier expérimentalement la formation de complexes fer – acide formique en détail. Cette thèse aborde le développement de la chimie en phase aqueuse dans M2C2 en ajoutant les voies d’oxydation des composés organiques à deux atomes de carbone à partir de données expérimentales et d'analogie mécanistiques. Ce nouveau mécanisme a été testé sur un ensemble de scénarios académiques (urbain, rural et marin). Les résultats montrent, dans le cas d’un scénario urbain, que les COV influent sur l’évolution temporelle du radical hydroxyle en phase aqueuse à travers une modification importante de ses sources et de ses puits ; notamment par la présence de nouveaux complexes organiques avec le fer. Les alcools, transférés en phase aqueuse ne contribuent que très faiblement, par oxydation, aux aldéhydes dissous. Les aldéhydes sont issus principalement de la phase gazeuse. Enfin, les acides carboxyliques en phase aqueuse sont produits par oxydation des aldéhydes à un taux du même ordre de grandeur que celui de leur transfert de masse. / Organic matter is ubiquitous in the atmosphere and plays a key role on both Earth radiative budget and public health particularly in high pollution level areas. Up to now around 10000 different VOCs (Volatil Organic Compounds) were identified. Their physical and chemical properties (solubility, volatility, reactivity …) are highly variables and not fully documented. Their distribution is perturbed by cloud droplet which represents a reactive media. The aim of this thesis is to evaluate the physical and chemical processes contribution on VOCs distribution from numerical studies using the M2C2 (Model of Multiphase Cloud Chemistry) model. A detailed analysis of the microphysical rates and chemical rates linked to retention and burial effects show that for a moderate precipitating mixed-phase-cloud, the effect of the ice phase on gas phase composition is driven by riming of cloud droplets onto graupels, which leads to retention or not of soluble chemical species in the ice phase. Finally, the impact of crystal geometry on the efficiency of collection is studied together with its impact on the riming of cloud droplets on graupels and also on the retention of chemical species in ice phase. Numerical chemical outputs from M2C2 model were compared with experimental data that consisted of a time evolution of the concentrations of the target species. The chemical mechanism in the model describing the "oxidative engine" of the HxOy/iron chemical system was consistent with laboratory measurements. Thus, the degradation of the carboxylic acids evaluated was closely reproduced by the model. However, photolysis of the Fe(C2O4)+ complex needs to be considered in cloud chemistry models for polluted conditions (i.e., acidic pH) to correctly reproduce oxalic acid degradation. We also show that iron and formic acid lead to a stable complex whose photoreactivity has currently not been investigated. This thesis proposes the development of a new cloud chemical mechanism considering oxidative pathways of VOCs with 2-carbon atoms from experimental data and mechanism analogies. This new mechanism is tested using academic scenarios (urban, remote and marine). Results show that VOCs modify the sources and sinks of hydroxyl radical through the formation of new iron organic complexes in the case of urban scenario. In aqueous phase, alcohols concentrations are mainly drive by mass transfer and are not a significant source for aldehydes which are mostly produced in gaseous phase. Carboxylic acids are formed by aldehydes oxidation with a rate as a same order than their mass transfer.