Techn. Hochsch., Diss., 2005--Aachen.

Die vorliegende Arbeit untersucht, wie die genaue Kenntnis der Sende- und Empfangsschallfelder eines Ultraschallwandlers zur Entwicklung neuer Meßverfahren genutzt werden kann. Insbesondere werden dargestellt: - ein neuartiges, nichtscannendes Verfahren zur Bestimmung der Krümmung eines Reflektors, basierend auf der Analyse der Wellenfrontkrümmung reflektierter Schallfelder - ein neuartiges, nichtinvasives Verfahren zur Bestimmung der Schallgeschwindigkeit in einer Flüssigkeit durch Auswertung der Echosignale von im Ausbreitungsmedium vorhandenen Streupartikeln und - ein Verfahren zur Wandlercharakterisierung durch Messungen in Fluiden mit Streupartikeln, sowie verschiedene Zuordnungen von Schallfeldmerkmalen zu spezifischen Eigenschaften eines Ultraschallwandlers. Im Zusammenspiel von Simulation und Experiment konnten die Funktionstüchtigkeit aller Meßverfahren nachgewiesen und vielversprechende innovative Ansätze für zukünftige Entwicklungen angeregt werden: 1. Das nichtscannende Verfahren zur Krümmungsmessung erlaubt bei guter Justage eine Krümmungsbestimmung von Reflektoren mit Radien zwischen 6 und 11 mm mit einer Unsicherheit von ungefähr 0,5 mm. In Kombination mit herkömmlichen scannenden Verfahren bietet es Ansätze zur präzisen Größenbestimmung von Fehlern in der zerstörungsfreien Prüfung. 2. Das Verfahren zur nichtinvasiven Schallgeschwindigkeitsmessung erlaubt eine Bestimmung von Schallgeschwindigkeiten mit einer statistischen Meßunsicherheit von 0,1 %. Mögliche Weiterentwicklungen zur Messung der Schallgeschwindigkeit mit örtlicher Auflösung und zur Gewinnung neuer Diagnosemöglichkeiten in Metallurgie (nichtinvasive Charakterisierung von Mischungsvorgängen) und Biomedizintechnik (nichtinvasive Temperaturmessung in Körpergewebe zur Überwachung der Hyperthermiebehandlung, Gewebecharakterisierung) werden erläutert. Aus verschiedenen bekannten sowie einem neuartigen, leicht anwendbaren Meßverfahren werden neue Schlüsse gezogen a) zur Bestimmung der akustisch effektiven Elementgröße von Wandlerelementen mittels Schallfeldmessungen, b) zur Qualitätssicherung im Hinblick auf Schallkopfasymmetrien und c) zur Verbesserung von Schallfeldsimulationen. / The current thesis explores how the precise knowledge of the sending and receiving sound fields of an ultrasonic transducer can contribute to the development of novel measuring techniques. Emphasis is placed on: - a novel, non-scanning method for the determination of the curvature radius of a spherical reflector, based on the analysis of the wave front curvature of the reflected sound field, - a novel non-invasive method for sound velocity measurements in fluids using the echo signals from scattering particles, and - novel conclusions on how to use well-known sound field measurement methods for transducer characterisation, as well as an introduction to a novel easy-to-use method for transducer characterisation exploiting the echo signals from scattering particles. Proof of concept is shown for all methods by simulation and measurement, and different promising improvements for further techniques are suggested: - The non-scanning method for curvature measurements makes it possible to determine reflector radii between 6 and 11 mm with an uncertainty of about 0.5 mm, provided that there is a good reflector alignment. In combination with conventional methods, a novel approach for the determination of the size of discontinuities in non-destructive testing is outlined. - The method for non-invasive sound velocity measurements allows the determination of sound velocity in homogeneous fluids with a statistical uncertainty of 0.1 %. Future improvements are suggested to allow sound velocity measurements with local resolution, which enables novel approaches for metallurgy (non-invasive characterisation of mixing processes) and biomedical engineering (non-invasive temperature control for hyperthermia treatment, tissue characterisation). - New conclusions are drawn based on well-established and a novel easy-to-implement measurement method regarding a) the determination of the acoustically effective element size of transducer elements, b) transducer asymmetries, thereby improving quality control, and c) the improvement of sound field simulations.

Die vorliegende Arbeit untersucht, wie die genaue Kenntnis der Sende- und Empfangsschallfelder eines Ultraschallwandlers zur Entwicklung neuer Meßverfahren genutzt werden kann. Insbesondere werden dargestellt: - ein neuartiges, nichtscannendes Verfahren zur Bestimmung der Krümmung eines Reflektors, basierend auf der Analyse der Wellenfrontkrümmung reflektierter Schallfelder - ein neuartiges, nichtinvasives Verfahren zur Bestimmung der Schallgeschwindigkeit in einer Flüssigkeit durch Auswertung der Echosignale von im Ausbreitungsmedium vorhandenen Streupartikeln und - ein Verfahren zur Wandlercharakterisierung durch Messungen in Fluiden mit Streupartikeln, sowie verschiedene Zuordnungen von Schallfeldmerkmalen zu spezifischen Eigenschaften eines Ultraschallwandlers. Im Zusammenspiel von Simulation und Experiment konnten die Funktionstüchtigkeit aller Meßverfahren nachgewiesen und vielversprechende innovative Ansätze für zukünftige Entwicklungen angeregt werden: 1. Das nichtscannende Verfahren zur Krümmungsmessung erlaubt bei guter Justage eine Krümmungsbestimmung von Reflektoren mit Radien zwischen 6 und 11 mm mit einer Unsicherheit von ungefähr 0,5 mm. In Kombination mit herkömmlichen scannenden Verfahren bietet es Ansätze zur präzisen Größenbestimmung von Fehlern in der zerstörungsfreien Prüfung. 2. Das Verfahren zur nichtinvasiven Schallgeschwindigkeitsmessung erlaubt eine Bestimmung von Schallgeschwindigkeiten mit einer statistischen Meßunsicherheit von 0,1 %. Mögliche Weiterentwicklungen zur Messung der Schallgeschwindigkeit mit örtlicher Auflösung und zur Gewinnung neuer Diagnosemöglichkeiten in Metallurgie (nichtinvasive Charakterisierung von Mischungsvorgängen) und Biomedizintechnik (nichtinvasive Temperaturmessung in Körpergewebe zur Überwachung der Hyperthermiebehandlung, Gewebecharakterisierung) werden erläutert. Aus verschiedenen bekannten sowie einem neuartigen, leicht anwendbaren Meßverfahren werden neue Schlüsse gezogen a) zur Bestimmung der akustisch effektiven Elementgröße von Wandlerelementen mittels Schallfeldmessungen, b) zur Qualitätssicherung im Hinblick auf Schallkopfasymmetrien und c) zur Verbesserung von Schallfeldsimulationen. / The current thesis explores how the precise knowledge of the sending and receiving sound fields of an ultrasonic transducer can contribute to the development of novel measuring techniques. Emphasis is placed on: - a novel, non-scanning method for the determination of the curvature radius of a spherical reflector, based on the analysis of the wave front curvature of the reflected sound field, - a novel non-invasive method for sound velocity measurements in fluids using the echo signals from scattering particles, and - novel conclusions on how to use well-known sound field measurement methods for transducer characterisation, as well as an introduction to a novel easy-to-use method for transducer characterisation exploiting the echo signals from scattering particles. Proof of concept is shown for all methods by simulation and measurement, and different promising improvements for further techniques are suggested: - The non-scanning method for curvature measurements makes it possible to determine reflector radii between 6 and 11 mm with an uncertainty of about 0.5 mm, provided that there is a good reflector alignment. In combination with conventional methods, a novel approach for the determination of the size of discontinuities in non-destructive testing is outlined. - The method for non-invasive sound velocity measurements allows the determination of sound velocity in homogeneous fluids with a statistical uncertainty of 0.1 %. Future improvements are suggested to allow sound velocity measurements with local resolution, which enables novel approaches for metallurgy (non-invasive characterisation of mixing processes) and biomedical engineering (non-invasive temperature control for hyperthermia treatment, tissue characterisation). - New conclusions are drawn based on well-established and a novel easy-to-implement measurement method regarding a) the determination of the acoustically effective element size of transducer elements, b) transducer asymmetries, thereby improving quality control, and c) the improvement of sound field simulations.

Die Raman-Spektroskopie ist eine optische Messtechnik, die in der Lage ist, spektroskopische Information zu liefern, welche molekülspezifisch und einzigartig in Bezug auf die Eigenschaften der untersuchten Spezies sind. Sie ist ein unverzichtbares analytisches Instrument, das Anwendung in verschiedenen Bereichen findet, wie etwa der Medizin oder der in situ Beobachtung von chemischen Prozessen. Wegen ihren Eigenschaften, wie der hohen Spezifität und der Möglichkeit von Tracer-freien Messung, hat die Raman-Spektroskopie die Tumordiagnostik stark beeinflusst. Aufgrund einer äußerst starken Beeinflussung der Raman-Spektren durch Hintergrundsignale, ist das Isolieren und Interpretieren von Raman-Spektren eine große Herausforderung. Im Rahmen dieser Arbeit wurden verschiedene Ansätze der Spektrenbearbeitung entwickelt, die benötigt werden um Raman-Spektren aus verrauschten und stark mit Hintergrundsignalen behafteten Rohspektren zu extrahieren. Diese Ansätze beinhalten im Speziellen eine auf dem Vector-Casting basierende Methode zur Rauschminimierung und eine auf dem deep neural networks basierende Methoden zur Entfernung von Rauschen und Hintergrundsignalen. Verschiedene neuronale Netze wurden mittels simulierter Spektren trainiert und an experimentell gemessenen Spektren evaluiert. Die im Rahmen dieser Arbeit vorgeschlagenen Ansätze wurden mit alternativen Methoden auf dem aktuellen Stand der Entwicklung unter Zuhilfenahme von verschiedenen Signal-Rausch-Verhältnissen, Standardabweichungen und dem Structural Similarity Index verglichen. Die hier entwickelten Ansätze zeigen gute Ergebnisse und sind bisher bekannten Methoden überlegen, vor allem für Raman-Spektren mit einem niedrigem Signal-Rausch-Verhältnis und extrem starken Fluoreszenz-Hintergrund. Zusätzlich erfordern die auf Deep Neural Networks basierten Methoden keinerlei menschliches Eingreifen. Die Motivation hinter dieser Arbeit ist die Verbesserung der Raman-Spektroskopie, vor allem der Shifted-Excitation Raman Difference Spectroscopy (SERDS) hin zu einem noch besseren Instrument in der Prozessanalytik und Tumordiagnostik. Die Integration der oben genannten Ansätze zur Spektrenbearbeitung von SERDS in Kombination mit Methoden des maschinellen Lernens ermöglichen es, physiologische Schleimhaut, nicht-maligne Läsionen und orale Plattenepithelkarzinome mit einer Genauigkeit zu unterscheiden, die bisherigen Methoden überlegen ist. Die spezifischen Merkmale in den bearbeiteten Raman-Spektren können verschiedenen chemischen Zusammensetzungen in den jeweiligen Geweben zugeordnet werden. Die Übertragbarkeit auf einen ähnlichen Ansatz zur Erkennung von Brusttumoren wurde überprüft. Die bereinigten Raman-Spektren von normalem Brustgewebe, Fibroadenoma und invasiven Mammakarzinom konnten mithilfe der spektralen Eigenschaften von Proteinen, Lipiden und Nukleinsäuren unterschieden werden. Diese Erkenntnisse lassen das Potential von SERDS in Kombination mit Ansätzen des maschinellen Lernens als universelles Werkzeug zur Tumordiagnose erkennen.:Versicherung Abstract Zusammenfassung der Ergebnisse der Dissertation Table of Contents Abbreviations and symbols 1 Introduction 2 State of the art of the purification of Raman spectra 2.1 Experimental methods for the enhancement of the signal-to-background ratio and the signal-to-noise ratio 2.2 Mathematical methods for the extraction of pure Raman spectra from raw spectra 2.3 Raman based cancer diagnostics 2.4 Neural networks for the evaluation of Raman spectra 2.5 Objective 3 Application relevant fundaments 3.1 Basics of Raman spectroscopy 3.2 Simulation of raw Raman spectra 3.3 Shifted-excitation Raman difference Spectroscopy 3.4 Raman experimental setup 3.5 Mathematical method for Raman spectra refinement 3.6 Deep neural networks 4 Summary of the published results 4.1 A shifted-excitation Raman difference spectroscopy evaluation strategy for the efficient isolation of Raman spectra from extreme fluorescence interference 4.2 Vector casting for noise reduction 4.3 Refinement of spectra using a deep neural network; fully automated removal of noise and background 4.4 Breast Tumor Analysis using Shifted Excitation Raman difference Spectroscopy 4.5 Optical diagnosis of clinically apparent lesions of oral cavity by label free Raman spectroscopy Conclusion / Raman spectroscopy is an optical measurement technique able to provide spectroscopic information that is molecule-specific and unique to the nature of the specimen under investigation. It is an invaluable analytical tool that finds application in several fields such as medicine and in situ chemical processing. Due to its high specificity and label-free features, Raman spectroscopy greatly impacted cancer diagnostics. However, retrieving and interpreting the Raman spectrum that contains the molecular information is challenging because of extreme background interference. I have developed various spectra-processing approaches required to purify Raman spectra from noisy and heavily background interfered raw Raman spectra. In detail, these are a new noise reduction method based on vector casting and new deep neural networks for the efficient removal of noise and background. Several neural network models were trained on simulated spectra and then tested with experimental spectra. The here proposed approaches were compared with the state-of-the-art techniques via different signal-to-noise ratios, standard deviation, and the structural similarity index metric. The methods presented here perform well and are superior in comparison to what has been reported before, especially at small signal-to-noise ratios, and for extreme fluorescence interfered raw Raman spectra. Furthermore, the deep neural network-based methods do not rely on any human intervention. The motivation behind this study is to make Raman spectroscopy, especially the shifted-excitation Raman difference spectroscopy (SERDS), an even better tool for process analytics and cancer diagnostics. The integration of the above-mentioned spectra-processing approaches into SERDS in combination with machine learning tools enabled the differentiation between physiological mucosa, non-malignant lesions, and oral squamous cell carcinomas with high accuracy, above the state of the art. The distinguishable features obtained in the purified Raman spectra are assignable to different chemical compositions of the respective tissues. The feasibility of a similar approach for breast tumors was also investigated. The purified Raman spectra of normal breast tissue, fibroadenoma, and invasive carcinoma were discriminable with respect to the spectral features of proteins, lipids, and nucleic acid. These findings suggest the potential of SERDS combined with machine learning techniques as a universal tool for cancer diagnostics.:Versicherung Abstract Zusammenfassung der Ergebnisse der Dissertation Table of Contents Abbreviations and symbols 1 Introduction 2 State of the art of the purification of Raman spectra 2.1 Experimental methods for the enhancement of the signal-to-background ratio and the signal-to-noise ratio 2.2 Mathematical methods for the extraction of pure Raman spectra from raw spectra 2.3 Raman based cancer diagnostics 2.4 Neural networks for the evaluation of Raman spectra 2.5 Objective 3 Application relevant fundaments 3.1 Basics of Raman spectroscopy 3.2 Simulation of raw Raman spectra 3.3 Shifted-excitation Raman difference Spectroscopy 3.4 Raman experimental setup 3.5 Mathematical method for Raman spectra refinement 3.6 Deep neural networks 4 Summary of the published results 4.1 A shifted-excitation Raman difference spectroscopy evaluation strategy for the efficient isolation of Raman spectra from extreme fluorescence interference 4.2 Vector casting for noise reduction 4.3 Refinement of spectra using a deep neural network; fully automated removal of noise and background 4.4 Breast Tumor Analysis using Shifted Excitation Raman difference Spectroscopy 4.5 Optical diagnosis of clinically apparent lesions of oral cavity by label free Raman spectroscopy Conclusion

Für Entwurf, Modellierung sowie Überwachung von Gasphasenprozessen sind fun-dierte Kenntnisse über elementare Zustandsgrößen wie Temperatur oder Spezieskon-zentration unerlässlich. Obwohl bereits heute eine breite Palette an optischen, nicht-invasiven Online-Messtechniken zu Verfügung steht, ist deren Einsatz noch immer auf wenige Anwendungsfelder beschränkt. Die Gründe dafür liegen im oft hohen ex-perimentellen Aufwand oder in anderen Nachteilen wie der Notwendigkeit zum Einsatz von Tracern oder der Kalibrierung über zusätzliche Referenzen. Um diese Nachteile zu umgehen, wurde im Rahmen dieser Arbeit ein mobiles, faserbasiertes Sensorsystem, basierend auf der spontanen Raman-Spektroskopie entwickelt. Die Technik verwendet durchstimmbare NIR-Dauerstrich-Laser-Anregung, Signalerfassung in rückstreuender Geometrie (Punktmessung) und erfordert weder Probennahme, noch Tracer innerhalb der Strömung oder Kalibrierschritte am zu untersuchenden Prozess. Die Methode ermöglicht die simultane Bestimmung von Gastemperaturen und Spezieskonzentrationen sowie im Falle von Aerosolen die Bestimmung der Partikelspezies und der Anteile ihrer polymorphen Kristallstrukturen. Die Datenauswertung basiert auf der Rekonstruktion der gemessenen Spektren anhand simulierter Modellspektren durch Least-Square-Algorithmen. Herkömmliche Ansätze liefern lediglich Parameter, die das Residuum zwischen Simulation und Messsignal minimieren. Unsicherheiten der Messgrößen sind daraus nicht ermittelbar und werden deshalb konventionell durch Wiederholung der Messung bestimmt. Mit Hilfe der hier eingesetzten Bayes'schen Statistik lassen sich die entsprechenden Unsicherheiten direkt bestimmen. Darüber hinaus ermöglicht der Ansatz das Einbeziehen von Vorwissen zur Verbesserung der Robustheit und Genauigkeit der Auswertung. Die Performance des Sensorsystems wurde durch Einsätze an verschiedenen Gasphasenprozessen getestet und evaluiert. Dazu gehören Test-Aerosole, ein TiO2-Nanopartikelsyntheseprozess sowie eine laminare, rußarme Flamme. Ein leicht modifiziertes Sensorsystem (VIS-Anregung) wurde an einem Vergasungsreaktor eingesetzt. Generell konnte eine hohe Qualität der ermittelten Messgrößen festgestellt werden. So sind deren Unsicherheiten mit denen deutlich komplexerer Messtechniken vergleichbar, stellenweise sogar geringer. Die mittlere Unsicherheit der Gastemperaturen innerhalb der Flamme betrug nur 1,6 %. Somit ermöglicht der vorgestellte Sensor bei geringem experimentellen Aufwand die Bestimmung wertvoller Prozessdaten und stellt so potentiell die Basis für eine breitere Anwendung optischer Prozessmesstechnik dar. / For the design, modelling and monitoring of gas-phase processes a profound knowledge of elementary state variables such as temperature or species concentration is essential. Although a wide range of optical, non-invasive online measurement techniques is already available today, their use is still limited to a few fields of application. The reasons for this are the regularly high experimental effort or other disadvantages such as the necessity to use tracers or to execute calibration via additional references. In order to avoid these disadvantages, a mobile, fiber-based sensor system based on spontaneous Raman spectroscopy was developed within the scope of this work. The technique uses tunable NIR continuous-wave laser excitation, signal acquisition in backscattering geometry (point measurement) and requires neither sampling, tracers within the flow nor calibration steps at the process under investigation. The method allows the simultaneous determination of gas temperatures and species concentrations and, in the case of aerosols, the determination of the particle species and their polymorphic crystal structures. The data evaluation is based on the reconstruction of the measured spectra using simulated model spectra through least square algorithms. Conventional approaches only provide parameters that minimize the residual between simulation and measurement signal. Uncertainties of the measured variables cannot be determined from these parameters and are, therefore, determined conventionally by repeating the measurement. With the help of the Bayesian statistics used here, the corresponding uncertainties can be determined directly. Furthermore, the approach allows the inclusion of prior knowledge to improve the robustness and accuracy of the evaluation. The performance of the sensor system was tested and evaluated by using it in different gas phase processes. These include test aerosols, a TiO2 nanoparticle synthesis process and a laminar weakly sooting flame. A slightly modified system (VIS excitation) was used with a similar operation strategy at a gasification reactor. In general, a high quality of the measured variables could be determined. Their uncertainties are comparable with those of much more complex measuring techniques, in some cases even lower. The mean uncertainty of the gas temperatures within the flame was only 1.6 %. Thus, the presented sensor enables the determination of valuable process data with low experimental effort and can potentially be the basis for a broader application of optical process measurement technology.