Les élastomères renforcés sont des matériaux nanocomposites constitués d'une matrice élastomère renforcée par des particules minérales ou agrégats nanométriques. Un des intérêts majeurs de ces systèmes est leurs propriétés mécaniques remarquables, tant du point de vue industriel que fondamental : renforcement, comportement non-linéaire, irréversibilité, très grande résistance à la rupture et au déchirement.Les élastomères renforcés d'intérêt pratique contiennent très souvent des agrégats de noir de carbone présentant une structure plus ou moins étalée et ténue. Nous présentons quelques résultats expérimentaux apportant des explications sur les processus microscopiques responsables du comportement mécanique de ces systèmes. En corrélant des expériences de RMN du deutérium et des mesures de force à forte élongation, nous montrons que l'énergie élastique stockée dans le système à l'échelle des chaînes polymères dépend essentiellement de la structure des agrégats de noir de carbone.La plasticité est un aspect important du comportement des élastomères renforcés. Son origine demeure controversée et suscite un vif intérêt de la part des industriels. Elle peut être interprété en lien avec deux phénomènes majeurs pouvant conduire à des irréversibilités à l'échelle microscopique : la présence d'une couche rigide de polymères au voisinage immédiat des particules renforçantes et/ou des déformations non affines du réseau de particules solides/agrégats, à une échelle qui reste à définir. La diffusion des rayons X aux très petits angles nous a permis de mettre en évidence ces déformations non affines sous l'effet de fortes contraintes à l'échelle des agrégats de noir de carbone.

Le travail actuel de thèse est consacré à l'étude de la dynamique vibrationnelle du verre et en particulier à la recherche sur l'anomalie de basse fréquence: le « Boson Peak » (BP). Dans le premier chapitre, les aspects généraux de l'état vitreux sont présentés. Ici nous discutons comment le comportement thermodynamique anormal des verres peut être associé à la présence du Boson Peak dans la densité vibrationnelle (DOS) du verre. Dans le deuxième chapitre, nous discutons les techniques spectroscopiques principales utilisées dans cette étude: Diffusion non élastique nucleaire et la diffusion non élastique de rayons X. Dans le troisième chapitre, nous présentons l'étude du verre « hyperquenched ». Les effets de l'histoire thermique sur les propriétés dynamique et structurales des verres sont étudies. Le quatrième chapitre est consacrée à l'étude de l'effet de la pression et de la densité sur le DOS d'un verre. Les changements de la DOS sont corrélées une fois de plus avec les changements macroscopiques à moins qu'une transformation structurale ait lieu. En conclusion, nous présentons une étude sur la dynamique à haute fréquence (dans la région de fréquence de THz) d'ortho-terphenyl vitreux, et l'effet de la pression sur cette dynamique est discute. En comparant nos résultats à d'autres données disponibles dans la littérature, il à été possible de déduire quelques conclusions sur la nature des modes acoustique aux énergies identiques à celle du BP.

Cette thèse porte sur la synthèse et l'étude des propriétés structurales et magnétiques de perovskites RBaMn2O6-d (où d = 0 et 0,5).<br /> En ce qui concerne le composé YBaMn2O6, les mesures par DSC indiquent que celui-ci subit trois transitions : deux autour de 500K et la troisième à 750K. L'étude par diffraction des rayons X et de neutrons a montré que la phase de plus haute température cristallisait dans le groupe P4/nbm. Les diffractogrammes de rayons X et de neutrons ne présentent qu'un seul changement alors que deux transitions sont observées par DSC au voisinage de 500K. La phase intermédiaire a été affinée dans le groupe d'espace C2/m. La phase d'ordre de charges (en dessous de 500K) étant de basse symétrie, nous avons réalisé un affinement combiné rayons X-neutrons. Les résultats obtenus indiquent un écart de seulement 15% par rapport à un ordre de charges idéal Mn3+/Mn4+. L'affinement de la structure magnétique et les mesures de susceptibilité magnétique indiquent la formation de polarons de Zener contenant quatre cations manganèse. <br /> Le composé YBaMn2O5,5 cristallise dans le groupe d'espace Icma, sa maille étant double de celle du composé au lanthane. Ceci est du à l'existence d'une rotation des octaèdres de la structure autour de la direction [001] dans le composé YBaMn2O5,5. L'affinement de la structure magnétique ainsi que les mesures de susceptibilité magnétique indiquent que les spins des cations Mn3+ présents dans la structure sont couplés de manière antiferromagnétique. <br /> L'étude des composés RBaMn2O6 nous a permis d'établir un diagramme de phases en fonction de la terre rare et de la température.

Les réponses statiques et dynamiques associées aux phonons et aux phasons sont<br />comparées dans des quasicristaux de symétrie icosaédrique et dans leurs approximants 1/1<br />cubiques. Quasicristaux et approximants partagent un même ordre local caractérisé par des amas<br />atomiques icosaédriques de grande taille (diamètre ~ 1.6 nm). L'ordre à longue portée est<br />quasipériodique dans le quasicristal alors que périodique dans l'approximant. Les phasons sont de<br />nouveaux modes hydrodynamiques induits par la quasipériodicité. Les phonons existent dans le<br />quasicristal et dans l'approximant.<br />Nous avons mesuré la distribution de l'intensité diffuse autour des pics de Bragg dans la<br />phase approximante Zn-Sc et dans les phases quasicristallines i-Zn-X-Sc (X = Mg, Ag, Co). Dans<br />la phase Zn-Sc, la diffusion diffuse thermique due aux phonons est seule observée. Dans les phases<br />i-Zn-X-Sc, il y a un signal diffus supplémentaire dû aux phasons. Les constantes élastiques de<br />phason déterminées varient avec la nature de l'élément X.<br />La dynamique des phasons est étudiée en diffusion cohérente des rayons X dans la phase i-<br />Al-Pd-Mn. Les phasons sont activés au-dessus de 600°C. La dynamique est diffusive avec, à<br />650°C, des temps de relaxation de 100 s une longueur d'onde des modes de 90 nm.<br />La dynamique des phonons est mesurée dans les phases i-Zn-Mg-Sc et 1/1-Zn-Sc puis dans<br />les phases i-Cd-Yb et 1/1-Cd-Yb en diffusions inélastiques des neutrons et des rayons X. Les<br />facteurs de structure dynamiques sont similaires dans le quasicristal et son approximant ce qui<br />révèle l'importance de l'ordre local sur la réponse dynamique des modes de vibration dans ces<br />structures. Des différences sont néanmoins observées.

Le satellite XMM-Newton est la seconde grande mission du plan Horizon 2000 de l'Agence Spatiale Européenne, et a pour but d'ouvrir plus largement la fenêtre des rayons-X afin d'explorer la population de sources de hautes énergies tant de la Galaxie que du ciel profond.<br /><br />Dans la première partie, je dresse un portrait de l'astronomie contemporaine dans les hautes énergies, puis je résume le contexte, notamment celui de l'observation des grandes structures et des Amas de Galaxies, ayant mené au développement d'un observatoire spatial tel qu'XMM-Newton. Une description de ses télescopes, aussi détaillée que nécessaire compte-tenu des études présentées par la suite, est faite dans la seconde partie.<br /><br />Je décris dans la troisième partie comment se sont déroulées les campagnes d'étalonnage au sol des instruments EPIC sur le banc de test synchrotron d'Orsay, ainsi que ma contribution à l'analyse des données subséquentes.<br /><br />Dans une quatrième partie, je confronte des résultats d'étalonnage à des données de vol, fais le bilan des méthodes d'analyse de ces données et présente une application de ces méthodes à l'observation d'Amas de Galaxies.<br /><br />Je conclus enfin quant aux perspectives en matière d'observations de sources étendues avec XMM-Newton ainsi qu'en matière d'instrumentation pour les hautes énergies en général et de techniques de traitement de données massives dont les Observatoires Virtuels pourront être demandeurs.

Les roches métamorphiques ou les matériaux industriels voient leur composition minéralogique évoluer lorsqu'ils sont soumis à des déséquilibres thermomécaniques, c'est-à-dire à une évolution spatiale ou temporelle de la pression et de la température, ou des déséquilibres chimiques comme des variations des conditions redox, du pH... Par exemple, à basse température, les roches sous l'influence des processus métamorphiques ne se rééquilibrent que partiellement, sauvegardant ainsi des équilibres thermodynamiques de manière locale et augmentant leurs hétérogénéités chimiques spatiales. La compréhension de tels systèmes en évolution P-T et le déchiffrage des modalités de leur évolution minéralogique impliquent de reconnaître et de caractériser la taille de ces « paléo équilibres » locaux, et donc d'avoir une information chimique spatiale au moins en 2 dimensions. Afin d'obtenir cette information, des images microsondes de fluorescence X ont été utilisées. Pour accroître leur potentiel et les employer à des fins thermobarométriques, des scripts informatiques ont alors été développés sous Matlab. Ils permettent de quantifier ces images semi-quantitatives mais également de les coupler avec la technique thermodynamique des multi-équilibres afin de produire des cartes de P-T de formation des minéraux.<br />Comme le montrent les premières applications réalisées sur deux métapélites provenant de la ceinture schiste bleu de Sambagawa au Japon et de la zone éclogitique préservée de la chaîne Calédonienne au Spitzberg, les cartes chimiques quantitatives sont très riches d'enseignement sur l'histoire métamorphique d'une roche. De ces cartes chimiques ont été dérivées des cartes de P-T-temps-redox-déformation d'échantillons, permettant de caractériser les conditions P-T de formation des minéraux et donc le chemin P-T de l'échantillon, l'état d'oxydation du fer dans la phase chlorite, de souligner la relation entre déformation et cristallisation, de proposer une chronologie relative de cristallisation des minéraux et des déformations. La carte de la teneur en Fe3+ dans les chlorites calculée par la thermodynamique a également été validée grâce à une cartographie µ-XANES au seuil K du fer mesurée à l'ESRF (ID24) avec une méthode innovante.<br />La dernière application concerne une étude expérimentale de matériaux argileux, principaux constituants d'un modèle analogique d'un type de site de stockage de déchets nucléaires. Les images chimiques ont permis de caractériser en 2 dimensions l'évolution minéralogique des argiles vers des pôles riches en fer. Elles ont également été utilisées comme données de base pour la réalisation d'un modèle numérique 2D par éléments finis visant à estimer le coefficient de diffusion du fer dans les argiles à basse température, donnée importante pour modéliser la déstabilisation au cours du temps d'un site de stockage de déchets radioactifs.

Les capteurs participent à la qualité de la vie quotidienne, beaucoup de domaines d'activité modernes demandant des capteurs performants. Les résonateurs piézoélectriques sont bien connus pour leurs applications pour la génération de fréquences stables, mais leur potentiel d'utilisation pour la réalisation de capteurs est moins exploité.Le mémoire présente deux applications des résonateurs pour la réalisation de capteurs de force et de température.La particularité du capteur de force tient au fait que le résonateur lui-même sert aussi comme sonde de température et que les signaux servant aux mesures de la force et de la température sont isolés électriquement, ce qui simplifie la mise en œuvre. Cela est possible par l'utilisation de modes anharmoniques des résonateurs et par le choix de la direction d'application de la force à mesurer, chaque mode étant essentiellement sensible soit à la force soit à la température. Le mémoire présente en particulier une méthode de dessin de jeux d'électrodes pour un résonateur plan-convexe opérant sur deux modes de cisaillement d'épaisseur (modes B et C).La seconde partie du mémoire est consacrée à la caractérisation expérimentale (topographies par rayon X, réponses électriques et comportements thermiques) de capteurs résonants thermosensibles en quartz et en GaPO4 miniaturisés pour la mesure précise de la température sur une très large gamme jusqu'aux températures cryogéniques. L'étude a en particulier porté sur des investigations des couplages entre modes, responsables du phénomène «activity-dip».Un système électronique complet et un logiciel de calcul de la force et de la température à partir des fréquences délivrées est développé

Cette étude expérimentale concerne la généation de faisceaux d'électrons aux propriétés inédites. Ces faisceaux d'électrons sont issus de l'interaction d'une impulsion laser ultra-intense et brêve avec un jet de gaz. Jusqu'à récemment, les faisceaux d'électrons ainsi produits avaient une divergence importante et un spectre très large. Un tournant important de cette discipline a été franchi lorsqu'un faisceau d'électrons faiblement divergent (10 mrad) et, par dessus tout, dont le spectre est piqué à haute énergie (170 MeV) a été observé durant cette thèse, en utilisant un nouveau spectromètre monotir à électrons. Une étude paramétrique de l'interaction a permis de suivre l'évolution des propriétés du faisceau d'électrons.<br />Des expériences ont ensuite été menées pour approfondir la caractérisation de ce faisceau. L'observation du spectre de rayonnement de transition généré par les électrons à une interface montre que le faisceau d'électrons interagit avec l'impulsion laser pendant l'accélération. Des oscillations radiales du faisceau d'électrons autour de l'axe laser, qualifiées d'oscillations bétatroniques, ont aussi été visualisées sur les spectres électroniques.<br />Un tel spectre quasi-monoénergétique est essentiel pour de nombreuses applications. Afin de justifier l'intérêt d'un tel faisceau, plusieurs expériences d'applications sont présentées : la radiographie gamma submillimétrique d'objets denses, un profil de dose du faisceau d'électron comparable aux performances actuelles des sources de photons pour la radiothérapie, un profil temporel très bref utile en radiolyse de l'eau et la génération d'une source de rayons X faiblement divergente.

L'étude du comportement mécanique des verres métalliques, matériaux dépourvus d'ordre à longue distance, est un sujet actif. L'intérêt pour ces matériaux a été renouvelé par la mise au point d'alliages amorphisables à faible vitesse critique de trempe permettant d'obtenir des échantillons massifs et donc d'envisager des applications structurales. Les mécanismes de déformation d'un verre métallique base Zr ont été étudiés que ce soit à température ambiante, où le comportement semble fragile macroscopiquement, ou à des températures supérieures à la transition vitreuse, où une grande capacité de déformation est atteinte. Des techniques de caractérisation originales alliant des essais de compression à des essais de nanoindentation (à température ambiante) ou à des essais de spectromécanique (à haute température) ont été utilisées et validées. Un modèle de déformation multiatomique a ainsi pu être proposé pour rendre compte du comportement à haute température. Ces matériaux permettent également de fabriquer, au travers d'une cristallisation partielle, des nanocomposites amorphe / cristal. La cristallisation a été finement caractérisée et deux nouvelles méthodes de mesure de la fraction volumique de nanocristaux ont été validées. L'influence de ces nanocristaux a été étudiée dans les deux gammes de températures caractéristiques et pour les différents modes de sollicitation mécanique révélant une influence relative sur le comportement à température ambiante et une influence marqué sur les mécanissmes visqueux.

Dans cette thèse, je présente une étude de nanostructures magnétiques par la diffusion résonante<br />des rayons X mous. Les échantillons étudiés sont des empilements de couches minces<br />épitaxiées d'alliages de FePd et des multicouches de Co/Pt déposées sur des substrats de Silicium<br />nanostructurés. Dans une première partie, les échantillons sont présentés et caractérisés par des<br />techniques conventionnelles de laboratoire, ainsi que par des mesures de neutrons. En outre, une<br />modélisation micromagnétique est décrite. Dans une deuxième partie, la diffusion des rayons X<br />mous par les couches de FePd est mesurée au seuil L3 du Fer et modélisée afin de tirer des informations<br />sur la configuration magnétique périodique des échantillons. Dans une troisième partie,<br />j'utilise un faisceau cohérent de rayons X mous afin de caractériser en détail la configuration<br />magnétique d'échantillons modèles. A cette fin, un dispositif instrumental est développé et une<br />méthodologie est décrite pour le comptage des photons sur une camera CCD. Un algorithme de<br />Monte-Carlo est proposé et discuté en vue de reconstruire la configuration magnétique exacte<br />d'un réseau de nanolignes à aimantation perpendiculaire.