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Monte Carlo simulation of the radiolysis of water by fast neutrons at elevated temperatures up to 350°C / Simulation Monte Carlo de la radiolyse de l'eau par des neutrons rapides à températures élevées allant jusqu'à 350°c

Butarbutar, Sofia Loren January 2014 (has links)
Résumé : Le contrôle de la chimie de l'eau dans un réacteur nucléaire refroidi à l'eau nécessite une compréhension détaillée des effets de la radiolysede l'eau afin de limiter la corrosion et la dégradation des matériaux par oxydation générée par les produits de cette radiolyse. Toutefois, la mesure directe de la chimie dans le cœur des réacteurs est extrêmement difficile, sinon impossible, en raison des conditions extrêmes de haute température et haute pression, et les champs d’irradiation mixtes neutrons/γ, qui ne sont pas compatibles avec l'instrumentation chimique normale. Pour ces raisons,des modèles théoriques et des simulations sur ordinateur sont essentielles pour la prédiction de la chimie sous rayonnement de l'eau de refroidissement dans le cœur et son impact sur les matériaux. Dans ce travail, des simulations Monte Carlo ont été utilisées pour calculer les rendements des principales espèces (e[indice supérieur -][indice inférieur aq], H[indice supérieur •], H[indice inférieur 2], [indice supérieur •]OH et H[indice inférieur 2]O[indice inférieur 2]) formées lors de la radiolyse de l’eau liquide neutre par des neutrons mono-énergétiques de 2 MeV à des températures entre 25 et 350 °C. Le choix des neutrons de 2 MeV comme énergie d'intérêt est représentatif du flux de neutrons rapides dans un réacteur. Pour l'eau légère, la contribution la plus significative à la radiolyse vient des quatre premières collisions des neutrons qui produisent, dans la majorité des cas, des protons avec des énergies de recul de ~1.264, 0.465, 0.171 et 0.063 MeV et des transferts d’énergie linéique (TEL) moyens respectivement de ~22, 43, 69et 76 keV/[micro]m. Par ailleurs, nous avons négligé les effets des radiations dus aux ions de recul de l’oxygène. Les rendements moyens finaux peuvent alors être estimés comme étant la somme des rendements résultant de l’action de ces protons après pondérations en fonction de l’énergie déposée. Les rendements ont été calculés à 10[indice supérieur -7], 10[indice supérieur -6] et 10[indice supérieur -5] s. Les valeurs obtenues sont en accord avec les données expérimentales disponibles. En comparant nos résultats avec les données obtenues pour les rayonnements à faible TEL (rayons γ de [indice supérieur 60]Co ou électrons rapides), nos rendements calculés pour les neutrons rapides ont montré une dépendance en température essentiellement similaire, mais avec des valeurs plus faibles pour les rendements en radicaux libres et des valeurs plus élevées pour les rendements moléculaires. Nous avons également utilisé les simulations Monte Carlo pour étudier l'existence de la chute rapide de la constante de vitesse de réaction de l'électron hydraté (e[indice supérieur -][indice inférieur aq]) sur lui-même – l’une des principales sources de formation de H[indice inférieur 2] – au-dessus de 150 °C. Cette dépendance en température a été observée expérimentalement en milieu alcalin par divers auteurs, mais jamais en milieu neutre. Lorsque cette baisse de la constante de vitesse d’auto-réaction de e[indice supérieur -][indice inférieur aq] est incluse dans nos codes de simulation, tant pour des rayonnements de bas TEL (grappes isolés) que de haut TEL (trajectoires cylindriques), g(H[indice inférieur 2]) montre une discontinuité marquée à la baisse à ~150°C, ce qui n'est pas observée expérimentalement. Les conséquences de la présence de cette discontinuité dans le rendement en H[indice inférieur 2] pour les rayonnements à bas et haut TEL sont discutées. Enfin, nous avons tenté d’expliquer l'augmentation – considérée comme anormale – du rendement en H[indice inférieur 2] en fonction de la température au-dessus de 200 °C par l’intervention de la réaction des atomes H[indice supérieur •] avec l'eau, préalablement proposée par Swiatła-Wojcik et Buxton en 2005. La constante de vitesse de cette réaction est toujours controversée. // Abstract : Controlling the water chemistry in a water-cooled nuclear power reactor requires understanding and mitigating the effects of water radiolysis to limit the corrosion and degradation of materials by oxidizing radiolysis products. However, direct measurement of the chemistry in reactor cores is extremely difficult due to the extreme conditions of high temperature, pressure, and mixed neutron/γ-radiation fields, which are not compatible with normal chemical instrumentation. For these reasons, theoretical models and computer simulations are essential for predicting the detailed radiation chemistry of the cooling water in the core and the impact on materials. Monte Carlo simulations were used to calculate the yields for the primary species (e[superscript -][subscript aq], H[superscript •], H[subscript 2], [superscript •]OH, and H[subscript 2]O[subscript 2]) formed from the radiolysis of neutral liquid water by mono-energetic 2-MeV neutrons and the mechanisms involved at temperatures between 25 and 350 °C. In this work, we chose 2-MeV neutron as our energy of interest since it is known as representative of a fast neutron flux in a nuclear reactor. For light water, for that chosen energy, the most significant contribution to the radiolysis comes from the first four neutron collisions that generate mostly ejected protons with energies of ~1.264, 0.465, 0.171, and 0.063 MeV, which had, at 25 °C, mean linear energy transfers (LETs) of ~22, 43, 69, and 76 keV/[micro]m, respectively. In this work, we simply neglected the radiation effects due to oxygen ion recoils. The average final fast neutron yields could be estimated as the sum of the yields for these protons after allowance was made for the appropriate weightings (by using the Eq (2) in Chapter 4) according to their deposited energy. Yields were calculated at 10[superscript -7], 10[superscript -6] and 10[superscript -5] s. Our computed yield agreed reasonably well with the available experimental data. By comparing our results with data obtained for low-LET radiation ([superscript 60]Co γ-rays or fast electrons), our computed yields for fast neutron radiation showed essentially similar temperature dependences over the range of temperature studied, but with lower values for yields of free radicals and higher values for molecular yields. In this work, we also used our Monte Carlo simulation to investigate the existence of drop of hydrated electron (e[superscript -][subscript aq]) self-reaction rate constant at 150 °C. One of the main sources of H[subscript 2] formation is the self-reaction of hydrated electrons. The temperature dependence of the rate constant of this reaction (k[subscript 1]), measured under alkaline conditions, reveals that the rate constant drops abruptly above ~150 °C. However, when this drop in the e[superscript -][subscript aq] self-reaction rate constant is included in our code for low (isolated spurs) and high (cylindrical tracks) linear energy transfer (LET), g(H[subscript 2]) shows a marked downward discontinuity at ~150 °C which is not observed experimentally. The consequences of the presence of this discontinuity in H[subscript 2] yield for both low and high LET radiation are discussed. Another reaction that might explain the anomalous increasing of H[subscript 2] yield with temperature is the reaction of H[superscript •] atoms with water previously proposed by Swiatla-Wojcik and Buxton (2005) whose rate constant is still in controversial.
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Paléomagnétisme et 40 Ar/39 Ar : étude combinée sur des intrusions Précambriennes et Paléozoïques du Trégor (Massif Armoricain).

Ruffet, Gilles 27 April 1990 (has links) (PDF)
Ce mémoire rassemble une série d'études conjointes paléomagnétiques et géochronologiques (40Ar/39Ar) sur des intrusions Précambriennes et Paléozoïques du Massif Armoricain ainsi que sur une intrusion Carbonifère Inférieur du sud Portugal. Ces études combinées ont montré qu'il était possible de dater des paléopôles de façon très précise par comparaison des températures de blocage magnétique et de fermeture isotopique. Elles ont néanmoins souligné l'extrême rigueur nécessaire à l'attribution d'un âge à une composante d'aimantation. En effet, la méconnaissance de certains paramètres, telle que la vitesse de refroidissement des corps intrusifs, peut être à l'origine d'une mauvaise estimation de l'âge d'acquisition des composantes d'aimantation. Par contre, une étude paléomagnétique et géochronologique effectuée dans le cadre de tests de contact a clairement montré que, contre toute attente, les système isotopiques et magnétiques d'un même échantillon pouvaient fonctionner dans le cas d'un métamorphisme de contact, de façon totalement disjointe. Sur un plan purement paléomagnétique, les résultats obtenus confirment l'hypothèse selon laquelle le sud du Royaume-Uni, la Tchécoslovaquie et le Massif Armoricain se sont comportés comme une masse continentale cohérente, appelée "plaque Armorica", durant la fin du Précambrien, dans une position proche de celle de Gondwana et ceci, semble-t-iJ, jusqu'à la fin du Silurien. D'autre part, la méthodologie et le champ d'application de la méthode de datation 40Ar/39Ar ont profondément évolué avec la mise au point, en partie dans le cadre de ce travail, d'une sonde laser, qui a permis d'aborder d'une façon nouvelle des problèmes liés à la présence d'excès d'argon, à du recul de l'argon ou à des hétérogénéités au sein de populations minérales.
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Circuits de protection et de linéarisation à très basse consommation pour amplificateurs de puissance RF monolithiques à fort rendement et haute linéarité

Karaoui, Walid 25 June 2007 (has links) (PDF)
Les travaux développés ici traitent de la mise en Suvre de techniques de protection et de linéarisation permettant aux modules d'amplification de puissance de répondre à toutes les contraintes de la téléphonie mobile que sont la robustesse, la linéarité, une très faible consommation, la miniaturisation et le coût. Dans une première partie, nous traitons de l'amélioration de la robustesse des amplificateurs de puissance RF vis-à-vis des désadaptations d'impédance induites par les variations d'environnement de l'antenne du téléphone portable. L'analyse des mécanismes de défaillance, des transistors HBT GaAs et HBT SiGe, nous mène à conclure à la nécessaire limitation du courant de l'étage final. Nous avons alors conçu un circuit de protection original, basé sur la détection précise du courant collecteur des transistors de puissance. De très faibles dimensions et monolithiquement intégrable, ce circuit n'altère ni la puissance de sortie, ni le rendement en puissance ajoutée lorsque l'amplificateur est nominalement chargé sur 50 Ohms. Un amplificateur de puissance RF intégrant ce dispositif a supporté tous les tests de robustesse jusqu'à des valeurs de VSWR supérieures à dix et pour des tensions de batterie supérieures à cinq volts. La simplicité et l'efficacité du circuit de détection de courant nous a conduit, dans un second temps, à envisager la conception d'un circuit de linéarisation monolithiquement intégrable sur un amplificateur de puissance RF, pour les standards EDGE et WCDMA. Le principe de linéarisation par injection d'enveloppe a alors été mis en Suvre grâce à une nouvelle topologie pour la détection de l'enveloppe du signal modulé. En raison de la très faible consommation en courant du dispositif innovant de linéarisation, il devient possible de s'affranchir du compromis linéarité/rendement en puissance ajoutée, intervenant généralement. Ce dispositif a été implémenté sur un amplificateur de puissance en technologie HBT SiGe. La Linéarité de l'amplificate ur a ainsi été améliorée de 12 dB à la puissance de sortie nominale, tout en maintenant constant le rendement en puissance ajoutée de l'amplificateur, même pour les faibles puissances de sortie (low power mode).
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L'appréhension juridique du risque d'érosion côtière / The legal understanding of coastal erosion risk

Calvet, Fabrice 17 December 2014 (has links)
L’enjeu de cette étude est d’analyser comment le risque d’érosion côtière est appréhendé d’un point de vue juridique. Ce risque naturel se caractérise par une avancée progressive de la mer sur les terres, appelée à s’accentuer dans les prochaines décennies selon les derniers rapports scientifiques. Cependant, l’on observe que parallèlement à cela, les côtes métropolitaines accueillent une population de plus en plus grandissante ; se produit ainsi la rencontre de deux tendances antinomiques. Dès lors, l’objet de la présente étude est d’observer les conséquences juridiques résultant de cette confrontation. Par conséquent, afin de parvenir à la conciliation de ces différents enjeux, nous allons démontrer l’intérêt de faire évoluer les politiques publiques de gestion de l’érosion côtière en faveur d’une approche intégrée, selon les principes fondamentaux de la GIZC. Notre étude va ainsi proposer une traduction juridique de cette évolution. / The aim of this study is to analyze how the risk of coastal erosion is apprehended at a legal point of view. This natural risk is characterized by a gradual encroachment of the sea on land, intending to grow in the coming decades according to the latest scientific reports. However, it is observed that beside this, the metropolitan coast are home to an increasingly growing population ; so we find the meeting of two contradictory trends. Therefore, the purpose of this study is to observe the legal consequences of this confrontation. So, in order to achieve the reconciliation of these issues, we will demonstrate the importance of the development of public policies for managing coastal erosion in favor of an integrated approach, based on fundamental principles of ICZM. Our study will thus provide a legal expression of this development.

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