Pasta de cimento é um material comum em repositórios para rejeitos radioativos, atuando como material estrutural e de imobilização. Sua utilização como material de preenchimento em um repositório tipo poço tubular profundo para fontes seladas, no entanto, requer um maior tempo de vida útil do material. O conhecimento de seu comportamento em longo prazo é necessário para garantir a segurança da instalação em milhares de anos. O presente trabalho avaliou as alterações na pasta de cimento induzidas por fatores de degradação, como ataque de agentes agressivos, alta temperatura e presença de campo de radiação. Corpos de prova (cps) de pasta de cimento foram submetidos a ensaios acelerados de degradação e os efeitos deletérios foram avaliados por meio de ensaios de resistência mecânica, variação dimensional, lixiviação/penetração de íons, DRX, TGA e MEV. Observou-se que a hidratação dos cps foi beneficiada pela imersão (em água destilada ou em solução salina) e alta temperatura, resultando em uma resistência maior. O armazenamento à seco prejudicou a hidratação, mantendo a resistência mais baixa. O tempo de imersão e a irradiação não foram capazes de alterar a mineralogia e a resistência da pasta de cimento. / Cement paste is widely used in repositories for radioactive wastes, acting as structural and immobilization material. However, its use as backfill material in boreholes for sealed sources requires a longer service life of this material. The assessment of the cement paste behavior in long term is needed to improve the confidence that the material will perform as required during the service life of the facility. This research evaluated the changes in cement paste induced by degradation parameters. Portland cement paste specimens (cps) were submitted to accelerated degradation tests and the damage effects was evaluated by mechanical strength, variation of sample mass and volume, leaching/penetration of ions, XRD, TGA and SEM. It was observed that cps hydration was benefited by immersion (in distilled water or salt solution) and high temperatures, resulting in a higher strength. Dry storage, however, influenced the hydration process and maintained strength lower. Time of treatment and irradiation were not able to alter mineralogy and durability of cement paste.

As fontes radioativas seladas em desuso, descartadas como rejeito radioativo, constituem uma parcela dos rejeitos radioativos que merece atenção especial, por sua atividade possuir potencial para causar doses de radiação elevadas, em indivíduos inadvertidamente expostos. Já é significativo o volume desses rejeitos. Manter essas fontes armazenadas em depósitos provisórios, indefinidamente, seria transferir o problema às futuras gerações. O presente estudo propõe o uso de indicadores de segurança complementares à dose e risco para o desenvolvimento de uma metodologia de avaliação da segurança de depósitos finais destinados à deposição de fontes radioativas seladas que demonstre que o isolamento será suficientemente seguro pelo tempo necessário para obter a licença da instalação, com custo acessível aos países em desenvolvimento. / Disused sealed radioactive sources are a kind of radioactive waste that deserves especial attention because the radioactivity present in a relevant fraction of the number of sources is high enough to cause severe effects in accidentally exposed individuals. The present inventory of disused sources is of the order of tens of thousands. Keep these sources indefinitely under interim storage is bequeath the problem of final disposal to the future generations. The present study proposes the use of Safety Indicators as a contribution to the development of methodologies for the assessment of safety in a deep borehole repository for sealed sources. These methodologies are required to demonstrate the long-term safety at a cost affordable to developing countries.

O carvão ativado é um tipo comum de rejeito radioativo que contém elevada concentração de produtos de ativação e fissão. O gerenciamento deste rejeito inclui a sua caracterização, visando à determinação e quantificação dos radionuclídeos específicos, incluindo aqueles conhecidos como Radionuclídeos de Difícil Medição (RDM). A análise dos RDMs geralmente envolve análises radioquímicas complexas para purificação e separação dos radionuclídeos, as quais são caras e demandam muito tempo. O objetivo deste trabalho foi definir uma metodologia de análise sequencial de isótopos de urânio, netúnio, plutônio, amerício e cúrio, presentes em um tipo de rejeito radioativo, avaliando-se rendimento químico, tempo de análise, quantidade de rejeito secundário gerado e custo. Foram comparadas e validadas três metodologias que empregam a troca iônica (TI + EC), extração cromatográfica (EC) e extração com polímeros (ECP). O rejeito estudado foi o carvão ativado, proveniente do sistema de purificação de água do circuito primário de refrigeração do reator IEA-R1. As amostras de carvão foram dissolvidas por digestão ácida, seguida de purificação e separação dos isótopos com resinas de troca iônica, extração cromatográfica e extração com polímeros. Os isótopos foram analisados em um espectrômetro alfa, equipado com detectores de barreira de superfície. O rendimento químico de todos os elementos foi satisfatório para os métodos TI + EC e EC. Para o método ECP, apenas o rendimento químico do U foi comparável aos outros métodos. As análises estatísticas dos resultados bem como a análise de custo e volume de rejeito secundário gerado demonstraram que o método EC é o mais adequado para a identificação e quantificação dos isótopos estudados em carvão ativado. / Activated charcoal is a common type of radioactive waste that contains high concentrations of fission and activation products. The management of this waste includes its characterization aiming the determination and quantification of the specific radionuclides including those known as Difficult-to-Measure Radionuclides (RDM). The analysis of the RDM\'s generally involves complex radiochemical analysis for purification and separation of the radionuclides, which are expensive and time-consuming. The objective of this work was to define a methodology for sequential analysis of the isotopes of uranium, neptunium, plutonium, americium and curium present in a type of radioactive waste, evaluating chemical yield, analysis of time spent, amount of secondary waste generated and cost. Three methodologies were compared and validated that employ ion exchange (TI + EC), extraction chromatography (EC) and extraction with polymers (ECP). The waste chosen was the activated charcoal from the purification system of primary circuit water cooling the reactor IEA-R1. The charcoal samples were dissolved by acid digestion followed by purification and separation of isotopes with ion exchange resins, extraction and chromatographic extraction polymers. Isotopes were analyzed on an alpha spectrometer, equipped with surface barrier detectors. The chemical yields were satisfactory for the methods TI + EC and EC. ECP method was comparable with those methods only for uranium. Statistical analysis as well the analysis of time spent, amount of secondary waste generated and cost revealed that EC method is the most effective for identifying and quantifying U, Np, Pu, Am and Cm present in charcoal.

As fontes radioativas seladas em desuso, descartadas como rejeito radioativo, constituem uma parcela dos rejeitos radioativos que merece atenção especial, por sua atividade possuir potencial para causar doses de radiação elevadas, em indivíduos inadvertidamente expostos. Já é significativo o volume desses rejeitos. Manter essas fontes armazenadas em depósitos provisórios, indefinidamente, seria transferir o problema às futuras gerações. O presente estudo propõe o uso de indicadores de segurança complementares à dose e risco para o desenvolvimento de uma metodologia de avaliação da segurança de depósitos finais destinados à deposição de fontes radioativas seladas que demonstre que o isolamento será suficientemente seguro pelo tempo necessário para obter a licença da instalação, com custo acessível aos países em desenvolvimento. / Disused sealed radioactive sources are a kind of radioactive waste that deserves especial attention because the radioactivity present in a relevant fraction of the number of sources is high enough to cause severe effects in accidentally exposed individuals. The present inventory of disused sources is of the order of tens of thousands. Keep these sources indefinitely under interim storage is bequeath the problem of final disposal to the future generations. The present study proposes the use of Safety Indicators as a contribution to the development of methodologies for the assessment of safety in a deep borehole repository for sealed sources. These methodologies are required to demonstrate the long-term safety at a cost affordable to developing countries.

Rejeitos radioativos são gerados em todas as etapas do ciclo do combustível nuclear e em instituições que fazem uso de elementos radioativos. No Brasil, para que possam atender a legislação vigente, eles devem ser devidamente gerenciados e tratados. A caracterização é a etapa do gerenciamento de rejeitos radioativos que certifica e complementa as informações presentes no documento de identificação fornecido pelo gerador dos rejeitos radioativos. O objetivo desse trabalho foi desenvolver uma metodologia para caracterização de tambores de rejeitos radioativos. Neste trabalho foi utilizada a técnica de espectrometria gama associada ao método de Monte Carlo para obter e estabelecer uma relação entre as eficiências de contagens teóricas e experimentais para quatro tambores de calibração com densidades diferentes, preparados com nove tubos de PVC em seu interior. O detector de HPGe utilizado foi posicionado em três diferentes distâncias em relação a extremidade do tambor de calibração. A utilização do método de Monte Carlo mostrou-se adequado a metodologia proposta neste trabalho. / Radioactive wastes are generated at all stages of the nuclear fuel cycle and institutions that make use of radioactive elements. In Brazil, so that they can meet the current legislation, they must be properly managed and treated. The characterization is the stage of radioactive waste management that certifies and complements the information in the identification document provided by the radioactive waste generator. The aim of this study was to develop a methodology for characterization of radioactive waste drums. In this work we used the gamma spectrometry technique associated with the Monte Carlo method to obtain and establish a relationship between the efficiencies of theoretical and experimental scores for four calibration drums with different densities prepared with nine PVC tubes inside. The HPGe detector used was positioned at three different distances from the end of the calibration drum. Using the Monte Carlo method was appropriate to the methodology proposed in this work.

Todo e qualquer tipo de rejeito deve ser tratado e armazenado adequadamente. Portanto os rejeitos radioativos requerem gerenciamento apropriado e seguro, desde sua geração até seu armazenamento em repositório. O principal propósito da gerência de rejeitos radioativos é preservar a vida humana e o meio ambiente. O objetivo da pesquisa foi caracterizar algumas argilas brasileiras de modo a avaliar a viabilidade de seu uso na camada de recheio, uma das barreiras de um repositório de rejeitos radioativos. A principal função desta barreira é contribuir para retardar o movimento de radionuclídeos e previnir sua liberação para o ambiente. Quatro argilas de fornecedores nacionais foram selecionadas para a pesquisa: montmorilonita cálcica (Dol 01), montmorilonita sódica (Dol 02), caulinita (Ind 01) e vermiculita (Ubm 04). Foram determinadas suas caracteristicas físicas, químicas e mineralógicas e também seu potencial de sorção dos cátions césio e o estrôncio. Foi confirmada por meio destes resultados relação direta entre a superfície específica (SE), a capacidade de troca catiônica (CTC) e o pH destas argilas, na seguinte ordem crescente: Ind 01, Dol 01 e Dol 02. De acordo com os modelos de Freundlicdh (Kf) e Langmuir (M), as argilas Dol 01 e Dol 02 foram melhores sorvedoras de Sr2+. A variação de energia livre de Gibbs também foi calculada para as reações de sorção entre as argilas e os cátions e para todas as argilas, esta variação for negativa, confirmando a espontaneidade das reações de sorção. / Wastes in general should be properly treated and stored. Then the radioactive wastes also rquire suitable and safe management beginning in their generation until the storage in repository. The main purpose of the radioactive waste management is to preserve the human beings and the environment. The objective of this research ws to characterize some brasilian clays in order to evaluate of their use in the backfill layer, one of the radioactive waste repository barriers. The main function of this barrier to contribute in the delay of the radionuclides movement, and to prevent their release into the environment. Four clays provided by national suppliers were selected for the research: Ca-Montmorillonite (Dol 01), Na-Montmorillonite (Dol 02), Kaolinite (Ind 01) and Vermiculite (Ubm 04). Their physical, chemical and mineralogical characteristics were determined, and also their sorption potential of Cesium and Strontium cations. It was confirmed through these results a direct relationship among their specific surface (SS), the capacity of cationic exchange (CCE) and pH. The CCE results followed this increasing order: Ind 01, Dol 01, and Dol 02. In accordance with the models of Freundlich (Kf) and Langmuir (M), the clays Dol 01 and Dol 02 were the best sobers of Sr2+. The Ind 01 and Ubm 04 were the best ones in the case of Cs+. The Gibbs free energy change was calculated for the sorption reactions between the clays and the cations, and it was negative for all clays, confirming the sorption spontaneity.

O reprocessamento do elemento combustível constitui uma das etapas do ciclo do combustível e tem por objetivo separar U 235, U238 e Pu239 dos produtos de fissão contidos no elemento combustível queimado para reutilizá -los na fabricação de novos elementos combustíveis. No Brasil, o desenvolvimento do reprocessamento teve início nos anos 70 com a implantação de uma planta piloto de reprocessamento, no Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares Comissão Nacional de Energia Nuclear/São Paulo (I PEN-CNEN/SP), dando origem à uma instalação, em escala de laboratório, que operou até o início da década de 90. Parte dos rejeitos radioativos, produzidos principalmente a partir dos laboratórios analíticos está armazenados à espera de tratamento no Labora tório de Gestão de Rejeitos do IPEN-CNEN/SP, e são constituído pela mistura de fases aquosa e orgânica. Por conter compostos orgânicos, esses rejeitos não podem se solidificados diretamente com cimento, necessitando para isso, de tratamento prévio para torná-los compatíveis. Desta forma, o objetivo deste trabalho foi desenvolver uma metodologia de biodegradação dos compostos orgânicos que compõem os rejeitos radioativos líquidos orgânicos (RRLO) para que os mesmos possam ser posteriormente imobilizados em c imento. O trabalho foi dividido em três etapas, a de caracterização dos RRLO, obtenção das comunidades microbianas (da mina de urânio de Poços de Caldas e do estuário de São Sebastião) e realização de ensaios de biodegradação dos RRLO. A partir da caracterização dos rejeitos, a biodegradação do TBP e acetato de etila foram monitoradas. Os resultados mostraram que as comunidades bacterianas selecionadas foram eficientes para a degradação dos rejeitos radioativos líquidos orgânicos. Ao final dos experimentos os níveis biodegradação foram de 66% para o acetato de etila e 70% para o TBP. / The research and development program in reproces sing of low burn-up spent fuel elements began in Brazil in 70s, originating the lab -scale hot cell, known as CELESTE located at Nuclear and Energy Research Institute, IPEN - CNEN/SP. The program was ended at the beginning of 90s, and the laboratory was c losed down. Part of the radioactive waste generated mainly from the analytical laboratories is stored waiting for treatment at the Waste Management Laboratory, and it is constituted by mixture of aqueous and organic phases. The most widely used technique for the treatment of radioactive liquid wastes is the solidification in cement matrix, due to the low processing costs and compatibility with a wide variety of wastes. However, organics are generally incompatible with cement, interfering with the hydration and setting processes, and requiring pre -treatment with special additives to stabilize or destroy them. The objective of this work can be divided in three parts: i) organic compounds characterization in the radioactive liquid waste; ii) the occurrence of b acterial consortia from Poços de Caldas uranium mine soil and São Sebastião estuary sediments that are able to degrade organic compounds and third, the development of a methodology to biodegrade organic compounds from the radioactive liquid waste aiming th e cementation From the characterization analysis, TBP and ethyl acetate were chosen to be degrade d. The results showed that selected bacterial consortia were efficient for the organic liquid wastes degradation. At the end of the experiments the biodegradat ion level were 66% for ethyl acetate and 70% for the TBP.

O uso e a aplicação cada vez mais constante da tecnologia nuclear consistente em áreas relacionadas à saúde, energia, industrial, bélica, agrícola, entre outras, faz com que haja a necessidade de uma regulamentação de acordo com os padrões de segurança e proteção radiológica internacionais. Dessa forma, utilizando-se de conceitos provenientes do Direito Constitucional, do Direito Ambiental e do Direito do Trabalho, o enfoque da presente pesquisa foi investigar a difícil questão da competência nuclear e a competência ambiental, a impossibilidade de legislar dos Estados, bem como a falta de regulamentação sobre Rejeitos radioativos. Para tanto, foram atualizados e revisados critérios e métodos de interpretação constitucional para solucionar possíveis antinomias jurídicas advindas de múltipla positivação de normas pelos entes federados que dificultam tanto o asseguramento quanto o aprimoramento da Proteção radiológica do trabalhador e do meio ambiente. Finalmente, a hipótese considerada demonstrou que as mudanças na estrutura legislativa nas três esferas de poderes são necessárias, visando à aplicabilidade de responsabilidade legal na esfera nuclear, principalmente no que se refere às entidades administrativas e estatais. / The use and increasingly steady application of consistent nuclear technology in areas related to health, energy, industrial, war, agriculture, among others, means that there is a need for regulation in accordance with the safety standards and international radiological protection . Thus, using concepts from the Constitutional Law, Environmental Law and Labor Law, the focus of this research was to investigate the difficult issue of nuclear competence and environmental responsibility, the impossibility of legislating states, as well as the lack of regulation on radioactive waste. Therefore, it has been updated and revised criteria and methods of constitutional interpretation to solve possible legal antinomies arising from multiple positivation of the federal entities rules that hinder both the assurance and the improvement of radiation protection of workers and the environment. Finally, the working hypothesis has shown that changes in the legislative framework in the three spheres of power is needed in order to applicability of legal liability in the nuclear sphere, especially with regard to administrative and state entities

O reprocessamento do elemento combustível constitui uma das etapas do ciclo do combustível e tem por objetivo separar U 235, U238 e Pu239 dos produtos de fissão contidos no elemento combustível queimado para reutilizá -los na fabricação de novos elementos combustíveis. No Brasil, o desenvolvimento do reprocessamento teve início nos anos 70 com a implantação de uma planta piloto de reprocessamento, no Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares Comissão Nacional de Energia Nuclear/São Paulo (I PEN-CNEN/SP), dando origem à uma instalação, em escala de laboratório, que operou até o início da década de 90. Parte dos rejeitos radioativos, produzidos principalmente a partir dos laboratórios analíticos está armazenados à espera de tratamento no Labora tório de Gestão de Rejeitos do IPEN-CNEN/SP, e são constituído pela mistura de fases aquosa e orgânica. Por conter compostos orgânicos, esses rejeitos não podem se solidificados diretamente com cimento, necessitando para isso, de tratamento prévio para torná-los compatíveis. Desta forma, o objetivo deste trabalho foi desenvolver uma metodologia de biodegradação dos compostos orgânicos que compõem os rejeitos radioativos líquidos orgânicos (RRLO) para que os mesmos possam ser posteriormente imobilizados em c imento. O trabalho foi dividido em três etapas, a de caracterização dos RRLO, obtenção das comunidades microbianas (da mina de urânio de Poços de Caldas e do estuário de São Sebastião) e realização de ensaios de biodegradação dos RRLO. A partir da caracterização dos rejeitos, a biodegradação do TBP e acetato de etila foram monitoradas. Os resultados mostraram que as comunidades bacterianas selecionadas foram eficientes para a degradação dos rejeitos radioativos líquidos orgânicos. Ao final dos experimentos os níveis biodegradação foram de 66% para o acetato de etila e 70% para o TBP. / The research and development program in reproces sing of low burn-up spent fuel elements began in Brazil in 70s, originating the lab -scale hot cell, known as CELESTE located at Nuclear and Energy Research Institute, IPEN - CNEN/SP. The program was ended at the beginning of 90s, and the laboratory was c losed down. Part of the radioactive waste generated mainly from the analytical laboratories is stored waiting for treatment at the Waste Management Laboratory, and it is constituted by mixture of aqueous and organic phases. The most widely used technique for the treatment of radioactive liquid wastes is the solidification in cement matrix, due to the low processing costs and compatibility with a wide variety of wastes. However, organics are generally incompatible with cement, interfering with the hydration and setting processes, and requiring pre -treatment with special additives to stabilize or destroy them. The objective of this work can be divided in three parts: i) organic compounds characterization in the radioactive liquid waste; ii) the occurrence of b acterial consortia from Poços de Caldas uranium mine soil and São Sebastião estuary sediments that are able to degrade organic compounds and third, the development of a methodology to biodegrade organic compounds from the radioactive liquid waste aiming th e cementation From the characterization analysis, TBP and ethyl acetate were chosen to be degrade d. The results showed that selected bacterial consortia were efficient for the organic liquid wastes degradation. At the end of the experiments the biodegradat ion level were 66% for ethyl acetate and 70% for the TBP.

O uso e a aplicação cada vez mais constante da tecnologia nuclear consistente em áreas relacionadas à saúde, energia, industrial, bélica, agrícola, entre outras, faz com que haja a necessidade de uma regulamentação de acordo com os padrões de segurança e proteção radiológica internacionais. Dessa forma, utilizando-se de conceitos provenientes do Direito Constitucional, do Direito Ambiental e do Direito do Trabalho, o enfoque da presente pesquisa foi investigar a difícil questão da competência nuclear e a competência ambiental, a impossibilidade de legislar dos Estados, bem como a falta de regulamentação sobre Rejeitos radioativos. Para tanto, foram atualizados e revisados critérios e métodos de interpretação constitucional para solucionar possíveis antinomias jurídicas advindas de múltipla positivação de normas pelos entes federados que dificultam tanto o asseguramento quanto o aprimoramento da Proteção radiológica do trabalhador e do meio ambiente. Finalmente, a hipótese considerada demonstrou que as mudanças na estrutura legislativa nas três esferas de poderes são necessárias, visando à aplicabilidade de responsabilidade legal na esfera nuclear, principalmente no que se refere às entidades administrativas e estatais. / The use and increasingly steady application of consistent nuclear technology in areas related to health, energy, industrial, war, agriculture, among others, means that there is a need for regulation in accordance with the safety standards and international radiological protection . Thus, using concepts from the Constitutional Law, Environmental Law and Labor Law, the focus of this research was to investigate the difficult issue of nuclear competence and environmental responsibility, the impossibility of legislating states, as well as the lack of regulation on radioactive waste. Therefore, it has been updated and revised criteria and methods of constitutional interpretation to solve possible legal antinomies arising from multiple positivation of the federal entities rules that hinder both the assurance and the improvement of radiation protection of workers and the environment. Finally, the working hypothesis has shown that changes in the legislative framework in the three spheres of power is needed in order to applicability of legal liability in the nuclear sphere, especially with regard to administrative and state entities