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Estabelecimento de metodologia para determinação de 222Rn por espectrometia de cintilação em líquido para aplicação em estudos de reservatórios de petróleo

Thiago César de Oliveira 18 April 2008 (has links)
Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / The purpose of the present work is to develop an analytical methodology for the determination of 222Rn in surface water and in groundwater that will make possible the use of this radionuclide as a natural tracer in oil reservoirs. In secondary (or attended) oil recovery processes in oil fields, there is a necessity of developing new methods for labeling compounds that can act as tracers that can be used to obtain information on the performance of those procedures, aiming at their optimization. One other option that requires further tests is the utilization of naturally occurring radionuclides as radiotracers for this same purpose. The radioisotope 222Rn has been chosen for use as a tracer because it is an alpha emitter that is naturally produced in the reservoir rocks system and becomes partitioned in a well-defined proportion between the water and oil phases of the reservoir. The methodology that will be used for the quantification of the radon is based on the Liquid Scintillation Spectrometry (LSC) technique. This technique is one of the most sensitive methods of radiation counting, and the most used one for determining and quantifying alpha and beta radiation. The analyses of the standards and samples were carried using two distinct cocktail types: water miscible and immiscible, namely Ultima GoldTM AB and OptiscintTM cocktails, respectively. The efficiencies for each cocktail has been calculated, and this pointed to which cocktail performed better (in terms of better a/b separation and less interference). In this investigation a Liquid Scintillation Spectrometer Quantulus 1220 (Perkin Elmer) is used, provided with a pulse shape analyzer (PSA) that allows separate counting of a and b emissions. Care was taken during sample collection in order to minimize radon losses. For calibration of the Quantulus 1220 spectrometer, a 226Ra standard solution (SRM 4967A - NIST) with an activity of 2482 Bq g−1 was used. The effect of quenching and the interferences due to other radionuclides in the measurement have also been studied. Radon analyses were been performed both in surface water and groundwater. The samples were collected at the CDTN/CNEN premises, sited within the urban region in Belo Horizonte. / A proposta deste trabalho foi desenvolver uma metodologia analítica para determinação de 222Rn em água de abastecimento público e subterrânea, visando futuramente sua utilização em campos de produção de petróleo. Na produção secundária (ou assistida) do petróleo há a necessidade do desenvolvimento de novas técnicas e compostos que possam atuar como traçadores, visando maximizar a produção. O radioisótopo 222Rn foi escolhido para ser utilizado como traçador, por ser um emissor a natural, estar presente no sistema e particionar em proporções bem definidas entre as fases aquosa e oleosa. A metodologia empregada para a quantificação do radônio baseou-se na técnica de Espectrometria de Cintilação em Líquido (LSC ). Esta técnica é um dos métodos de contagem mais sensíveis, amplamente utilizado para detecção e quantificação das radiações alfa e beta. As análises dos padrões e amostras foram realizadas utilizando dois coquetéis distintos: Ultima GoldTM AB, miscível em água e OptiscintTM, imiscível em água. As eficiências para cada coquetel foram calculadas, determinando qual coquetel apresenta melhor performance (melhor separação a/b e menor interferência). O desenvolvimento deste trabalho utilizou o Espectrômetro Quantulus 1220 (Perkin Elmer), o qual possui um analisador de forma de pulso (PSA) que permite a separação de emissões alfa e beta. As coletas das amostras foram otimizadas visando minimizar a perda de 222Rn. Para calibração do espectrômetro Quantulus 1220, foi utilizado um padrão de 226Ra (SRM 4967A - NIST) com atividade de 2482 Bq g−1. Os efeitos de "quench"e possíveis interferências devido à outros radionuclídeos, no processo de extração, foram estudados. As análises de radônio foram realizadas em águas de abastecimento público e subterrânea. As coletas foram realizadas em Belo Horizonte, nas dependências do CDTN/CNEN.
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Desenvolvimento de metodologia para a determinação da razão isotópica 87Sr/86Sr por ICP-MS - um traçador natural para águas de produção em reservatórios de petróleo e águas subterrâneas

Marcos Eduardo dos Santos 31 August 2010 (has links)
Nenhuma / O decaimento radioativo beta (ß-) do 87Rb para o 87Sr é um importante sistema isotópico que tem sido amplamente aplicado para propostas geocronológicas, em identificação de sistemas de água subterrânea, interação entre aquíferos e como traçador para os processos de recuperação secundária em plataforma de petróleo via injeção da água do mar. A razão 87Sr/86Sr presente na água do mar é constante no mundo, enquanto águas de formação em reservatórios de hidrocarbonetos tem vários valores e em muitos casos é maior que a água do mar atual. Isto pode ser a base para um traçador natural apontando para a avaliação do desempenho dos processos de injeção da água do mar pela avaliação da razão 87Sr/86Sr e o conteúdo total de Sr da água de formação no reservatório antes da injeção, seguido pelo monitoramento desse valores na água de produção via espectrometria de massa. Este estudo propôs avaliar a utilização de um espectrômetro de massa com plasma indutivamente acoplado (ICP-MS) e sistema de quadrupolo, em função de sua mais disseminada disponibilidade. Para tanto foram coletadas amostras de água de reservatório de petróleo e de água subterrânea para medir seus conteúdos de Sr e a suas respectivas razões 87Sr/86Sr. Após o pré-tratamento das amostras, as soluções foram submetidas a uma etapa de separação do Rb e Sr por troca iônica para evitar interferência isobárica na determinação da razão isotópica do estrôncio. Para avaliar o método de separação, foram usadas a resina convencional Dowex AG50WX8-400 e colunas comercias pré-empacotadas com a resina Sr-spec. O espectrômetro de massa utilizado foi um equipamento Perkin-Elmer ELAN DRC-e. A precisão requerida para esse propósito de utilização da razão 87Sr/86Sr como traçador natural para a detecção do breakthrough da água de injeção nos poços de produção de reservatórios de petróleo uma informação tão somente qualitativa, conquanto altamente valiosa para a gerência da produção do reservatório - não requer necessariamente uma alta precisão. Desta maneira, o estudo verificou a capacidade do ICP-MS com sistema de quadrupolo para medir a razão 87Sr/86Sr nas águas de reservatórios e subterrâneas com menores desvios padrões possíveis. Os resultados deste trabalho sugerem que a razão 87Sr/86Sr é uma promissora ferramenta como traçador natural em reservatórios de petróleo e sistemas de água subterrânea. / The radioactive beta (ß-) decay of 87Rb to 87Sr is an important isotope system that has been widely applied for geochronological purposes and in identifying ground water sources, aquifer interactions and as a tracer for a secondary recovery process in offshore oilfields via seawater injection. The 87Sr/86Sr ratio of present-day seawater is constant worldwide, while formation waters in hydrocarbon reservoirs have diverse values that are in most cases higher than those of modern seawater. This can be the basis for a natural tracer technique aiming at evaluating the performance of seawater injection processes in enhanced oil recovery by evaluating the 87Sr/86Sr ratio and the total Sr content of formation waters in the reservoir prior to injection, followed by monitoring these values in the produced water as injection proceeds. The objective of this study was to evaluate the feasibility of using a inductively coupled plasma mass spectrometer (ICP-MS) with a quadrupole system for this purpose, due to the widespread availability of this class of MS equipment. Accordingly samples of water from oilfield reservoirs and from groundwater were collected for measurement of the Sr content and of the 87Sr/86Sr ratio. Following sample pre-treatment and prior to isotope ratio mesurements, the solutions were submitted to Rb and Sr separation via cation-exchange to overcome isobaric interferences in the determination of strontium isotope ratios. Aiming at evaluating this method of separation, both the conventional Dowex AG50WX8-400 cation-exchange resin and commercial pre-packed columns filled with Sr resin were chosen. A Perkin-Elmer ELAN DRC-e spectrometer has been used for the measurements. The tests were performed using the Sr isotopic standard reference material NIST SRM 987 and external correction for mass discrimination. This work describes the methodology that was be used for the determination of variations in the isotopic composition of Sr in the water of reservoir and groundwater and presents the results obtained by determination of the 87Sr/86Sr. The precision required for using this ratio as a natural tracer for the detection of the injection water breakthrough at the production wells in oil reservoirs a fundamentally qualitative information, although a quite valuable one in oil reservoir management does not necessarily require high precision. Hence the study checked the applicability of the quadrupole based ICP-MS measurement the 87Sr/86Sr ratio in the water of reservoir and groundwater with the lowest achievable standards deviations. The results this study suggest that the 87Sr/86Sr ratio is a promising tool in oilfield reservoir and groundwater systems.
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Percepção de estudantes do ensino médio sobre o tema radiação e tecnologias relacionadas: ideias informais e categorias conceituais

Patrícia Maria Barragán Frattezi Dutra 30 July 2010 (has links)
Nenhuma / A radiação e suas tecnologias geram reações de medo e ansiedade em diferentes comunidades, pois é comum que esses temas estejam relacionados aos seus efeitos negativos como os acidentes, as bombas atômicas e o câncer. Apesar disso, os avanços tecnológicos e as discussões envolvendo a utilização das radiações têm se tornado cada vez mais importantes a despeito da percepção pública permanecer suportada pelo senso comum. As ideias sobre radiação estão inseridas na discussão de riscos, como um problema de preocupação pública, pois como não é compreendida, gera somatização dos medos, preconceitos e insegurança na população. Os tópicos mais recorrentes na literatura envolvem a saúde dos seres humanos: radiação solar, acidentes radiológicos, energia nuclear e campos eletromagnéticos da tecnologia de telefonia móvel. A OMS (Organização Mundial de Saúde) demonstra preocupações em estudar e esclarecer à população quanto a esse último tema, pois ele tem se firmado como ponto de discussão de saúde pública internacional. Partindo dessas discussões, é interessante que a abordagem sobre os temas seja dialógica, isto é, as ideias informais do leitor inseridas na comunicação. Assim, é preciso conhecer o pensamento da população, no caso deste trabalho, dos estudantes de ensino médio, sobre o tema e como se relacionam com as situações abordadas. A partir do questionário elaborado foram levantadas as ideias apresentadas e a forma como elas influenciam suas decisões nas situações propostas. Esse trabalho, então, investigou como se pensa o conceito de radiação, a forma que se lida com tecnologias e situações relacionadas e, também, organizou e analisou essas ideias para formar as bases para uma abordagem dialógica sobre radiação e assuntos relacionados. A partir dos resultados, foi possível perceber que os estudantes associam a ideia de radiação à ondas eletromagnéticas e raios como os do sol. Contudo, essa visão não foi utilizada por eles na avaliação das situações-problema propostas, ou seja, eles não recorreram a esses conceitos para julgar as situações. Nas afirmações dos alunos é possível perceber que a apresentação de informações sobre os assuntos foi positivamente aceita, pois eles se embasaram nelas para responder ou contestar as questões.
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Avaliação de elementos traços com ênfase em arsênio, urânio, tório e elementos terras raras em água de fontes de cidade do Quadrilátero Ferrífero, Minas Gerais.

Claúdia Alves Ferreira 29 August 2012 (has links)
Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / O Quadrilátero Ferrífero em Minas Gerais é uma área de grande destaque no cenário nacional em razão de sua riqueza em recursos e beleza naturais, da sua importante função na história brasileira e do expressivo desenvolvimento econômico e social, principalmente no início do século XX com a descoberta de reservas de minério de ferro. Devido justamente à riqueza mineral desta área e à intensa exploração desses recursos, o presente estudo teve como objetivo avaliar a qualidade das águas destinadas ao consumo humano em 34 fontes e bicas de cidades e municípios do Quadrilátero Ferrífero. A avaliação foi feita baseando-se na quantificação das concentrações de As, U, Th, elementos terras raras (La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu) e outros elementos traços (Li, Al, V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, Rb, Sr, Cd, Ba, Pb, Sb), como também dos parâmetros físico-químicos: temperatura, turbidez, condutividade elétrica, sólidos totais dissolvidos, potencial de oxidação e redução (ORP), pH, dureza e alcalinidade em cada fonte bica segundo o CONAMA no 396/2008 e a Portaria no 518/2004 do Ministério da Saúde. A determinação de As, U, Th, elementos terras raras (ETRs) e demais elementos traços presentes nas amostras de água de bicas foi realizada pela técnica de espectrometria de massas com plasma indutivamente acoplado (ICP-MS). Entretanto, para a determinação dos ETRs foi feita a otimização da metodologia aplicada à mesma técnica. Essa técnica tem a vantagem de ser multielementar e de quantificar baixos níveis de concentração (g L-1 a ng L-1), sendo portanto adequada para análise de águas sem necessidade de efetuar procedimentos de pré-concentração. Com exceção de Al, Mn, As e Pb todos os outros elementos traços determinados por ICP-MS apresentaram concentrações inferiores aos limites estabelecidos pelas legislações brasileiras. Para os ETRs observou-se que a maioria das amostras coletadas apresentou concentrações mais elevadas quando comparadas com teores daqueles encontrados na água do bebedouro do prédio central do CDTN. Os limites mínimos e máximos de pH estão fora da faixa recomendada pelo Ministério da Saúde 518/2004 para água potável. Embora o pH não tenha efeito direto sobre a saúde humana, ele mostra relações estreitas com alguns constituintes das águas. Observou-se que nas fontes com pH inferior a 5, foram encontradas concentrações mais altas dos elementos propostos neste trabalho. Isto é devido ao fato de que águas que apresentam pH mais baixos favorecem a dissolução dos elementos traços presentes. Com exceção do valor de pH e da turbidez (6,51 NTU) todos os outros resultados dos parâmetros físico-químicos apresentaram valores dentro da faixa estabelecida pela legislação vigente. / The Iron Quadrangle is a site of great features in the national scenario for its abundance in natural resources and natural beauty, its role in the Brazilian history and expressive social and economic development mainly in the early 1900s with the discovery of huge iron ore resources. Due to its mineral resources and intense ore exploitation the present study aimed to evaluate a drinking water quality in 34 water fountains from cities in the Iron Quadrangle, MG. The evaluation was based on the quantification of As, U, Th, rare earth elements (La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu) and trace elements (Li, Al, V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, Rb, Sr, Cd, Ba, Pb, Sb), as well as the water sampless physical-chemical parameters such as temperature, turbidity, electric conductivity, total dissolved solid content, oxidation/reduction potential, pH, hardness and alkalinity according to CONAMA n396/2008 and Ordinance n518/2004 from the Ministry of Health. As, U, Th, rare earth elements (REE) and other trace elements present in the water samples were determined by Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry (ICP-MS). However, for the determination of the REE further method optimization had to be applied. ICP-MS has the advantage of being a multi-element technique capable of quantifying low level concentrations (g L-1 to ng L-1) being therefore suitable for the analysis of water with no need of pre-concentration steps. Excepting Al, Mn, As and Pb, the other trace elements showed concentration values below the required limit according to the Brazilian legislation. The majority of the REE elements present on the samples gathered in different periods of time throughout the year showed higher concentration values regarding the REE concentration values from samples collected from the drinking fountain in the central building of CDTN. The minimum and maximum pH limits were not within the guidelines recommended for drinking water by the Ministry of Health. Although pH has no direct effect on human health, it shows close relations with some other chemical constituents of water. It was observed that fountains with a pH value below 5 presented higher concentration values of the determined elements proposed on this work. This is due to the fact that waters exhibiting low pH values enhance the dissolution of some elements. Excepting water turbidity (6.51 NTU) and pH, all the other evaluated physical-chemical parameters are within the accepted range according to the Brazilian legislation.
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Desenvolvimento de um gerador de 115Cd/115In para aplicações industriais e ambientais / Development of 115Cd/115mIn generator for industrial and environmental applications

Fernanda Cristina Fonseca Camargo 09 March 2012 (has links)
Os isótopos de índio, 111In, 113In and 115In são amplamente utilizados como radiotraçadores na indústria e no meio ambiente. Geradores de 113mIn são produzidos e podem ser encontrados no mercado internacional. No entanto, eles são fabricados por poucas empresas em todo o mundo, são avaliados a preços bastante elevados e nem sempre estão disponíveis para venda. É de grande interesse construir o equipamento no país em que vai ser utilizado, desde que o radionuclídeo pai possa ser produzido. No Brasil, a situação ideal seria produzir um gerador 115Cd/115mIn, cujo alvo precursor seria o 114Cd. Inicialmente, testes preliminares utilizando CdO não enriquecido e inativo foram realizados. A separação dos nuclídeos pai e filho foi feita através da interação das espécies químicas Cd(II) e In(III) com as resinas de troca iônica Ag11A8, Chelex100 e Dowex 1x8. As soluções 0,1 M, 1 M e 2 M de HCl e 2M HCl + 0,1 M NH4Cl foram testadas como eluentes. A quantidade de Cd(II) e In(III) nas soluções eluídas foram determinadas por ICP-AES. As condições de irradiação do alvo 114CdO foram definidas de acordo com o fluxo de nêutrons do reator TRIGA MARK-I IPR-R do CDTN e as propriedades nucleares do alvo. Posteriormente aos testes preliminares, experimentos com o par 115Cd/115mIn foram desenvolvidos. Análises por espectrometria gama foram realizadas para determinar a presença dos nuclídeos 115Cd e 115m In nas frações eluídas. Os testes utilizando a resina AG 11A8 e solução eluente de HCl 1 M resultaram em 100% de adsorção do Cd(II) e aproximadamente 50% de eluição do In(III), correspondendo às melhores condições de eluição. Ao serem expostas à radiação as resinas podem sofrer danos, como a diminuição da capacidade de troca iônica e alteração no volume dos grãos poliméricos. Dessa forma, colunas empacotadas com a resina escolhida foram expostas a doses de radiação entre 15 e 200 Gy e foram eluídas com o eluente mais eficaz. Os resultados mostraram que a radiação não alterou a capacidade de adsorção de Cd(II) pelas resinas, além disso não houveram alterações significativas na quantidade de In(III) eluído. Um gerador de 113Sn/113mIn doado ao CDTN pela IAEA (International Atomic Energy Agency) foi desmontado para ser utlizado como um gerador 115Cd/115mIn. Verificou-se que a montagem pode ser reutilizada para construir um gerador 115Cd/115mIn com as concepções desenvolvidas neste estudo, evitando a etapa de projetar e construir o kit gerador. / Indium isotopes, 111In, 113In and 115In are widely used as radiotracers in industrial and environmental applications. 113mIn generators can be found in the international market. However they are manufactured by only a few companies worldwide, are rated at rather high prices and not always are available for sale (they are frequently manufactured only upon request). Hence it is of interest to produce the equipment in the country in which it will be used, especially if the parent nuclide can be also produced there. In Brazil, the ideal situation would be to produce a 115Cd/115mIn generator, whose target precursor is the 114Cd. Preliminary tests using non-enriched and inactive CdO were developed. The parent and daugther nuclides were separated flowing the eluate containing the chemical species Cd (II) and In (III) through ion exchange resins, Ag11A8, Chelex100 and Dowex 1x8. 0.1M, 1M and 2M HCl and 2M HCl + 0.1 M NH4Cl solutions were tested as the eluant. The amount of Cd (II) and In (III) eluted were determined by ICP-AES. The irradiation conditions of the target 114CdO were defined according to the neutron flux provided TRIGA MARK-I-R IPR reactor and the nuclear properties the of target. After to preliminary tests with the 115Cd/115mIn pair, column experiments were developed. Analyses were accomplished by gamma spectrometry to determine the presence of the 115Cd and 115mIn nuclides in the fractions eluted. Tests using the resin AG 11A8 and HCl 1 M eluent solution resulted in 100% adsorption of the Cd (II) and nearly 50% elution of In (III), corresponding to the best conditions for elution. Exposure to radiation can damage the resins, as the decrease in ion exchange capacity and change in volume of the polymer grains. Thus, columns packed with the chosen resin were exposed to radiation doses from 15 to 200 Gy, and eluted with the most effective eluent. The results showed that radiation does not change the adsorption capacity of Cd (II) by the resins and, in addition, there were no significant changes in the amount of eluted In (III). An exhausted 113Sn/113mIn generator provided to CDTN by IAEA was disassembled to be converted to 15Cd/115mIn generator. It was found that the assembly can be reused to build a 115Cd/115mIn generator with the concepts developed in this study.
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Desenvolvimento de traçadores ativáveis para aplicação em recuperação secundária de reservatórios de petróleo

Polyana Fabrícia Fernandes Martins 27 April 2005 (has links)
Um campo interessante para aplicação de técnicas nucleares devido à complexidade dos problemas a serem estudados e importante devido ao forte impacto econômico e estratégico é a industria de petróleo. Pelas técnicas nucleares podem ser obtidas informações preciosas. A utilização de traçadores auxilia a caracterização de um reservatório de petróleo e permite que se tomem posteriormente decisões importantes para o processo de recuperação deste recurso natural. O estudo é feito em uma malha envolvendo poços injetores e produtores, mas com um único traçador não é possível discriminar a contribuição de diferentes injetores para um determinado produtor. Devido a necessidade de se ter vários traçadores para serem usados na recuperação de poços de petróleo é proposto o desenvolvimento de traçadores ativáveis. Foram escolhidos para serem usados como traçadores elementos do grupo dos terras raras lantânio (La) e európio (Eu) por apresentarem elevada seção de choque e facilidade de obtenção. Estes elementos foram complexados com quelantes orgânicos para diminuir o grau de perdas ou retardo do traçador em relação à fase aquosa. Esses quelantes são os ácidos aminopolicarboxílicos EDTA, DTPA e DOTA. Para verificar se ocorreu a complexação foi feita análise por espectrometria no infravermelho. Com o resultado observou-se que houve a complexação em todos as amostras. Para separar interferentes como sódio, cloro e bromo presentes na água de produção foi utilizado um processo de coprecipitação. O processo foi eficiente já que conseguiu precipitar os terras raras separando-os do sódio e bromo presentes na água. Para verificar a partição do traçador com a fase oleosa e a fase aquosa foi realizado o teste de partição e em seguida calculado o coeficiente de partição ( Kao ) para todos os complexos (traçadores) em todos os testes. Foi realizado um teste em corpo de prova para determinar os parâmetros de interação do traçador candidato com a rocha. Foram utilizados como traçador o trítio, La-EDTA e cloreto de európio. No caso do trítio, que serviu como referência para avaliação dos demais traçadores, não ocorreu retenção do traçador no interior dos poros do corpo de prova. Para o cloreto de európio e La-EDTA observou-se a ocorrência de adsorção nas superfícies internas dos poros do corpo de prova, seguida de dessorção. / The application of nuclear techniques to the oil industry has both scientific and economical interest due to the complexity of the questions that have to be answered and to the strong economic and strategic impact of the fuel production activity. Valuable information can be obtained employing nuclear methods. In particular, they are instrumental in describing detailed flow patterns and other features of oil reservoirs that are unattainable to other methods. Besides, the information they provide substantiate more sound decisions on actions related to the recovery of this important natural resource. Tracer studies in oil fields are performed in a net of injection and producing wells. Thus, the use of only one tracer species would not discriminate the contributions of distinct injector wells to the response of a given production well. Hence, a multi-tracer experiment is required, and in to meet this purpose the use of activable tracers is proposed. As additional tracers lanthanum (La) and europium (Eu) were chosen from the rare earth series due to their large neutron cross sections and availability. In order to decrease losses to the oil phase and retardation of the tracer relatively to the aqueous phase, these elements were complexed with organic chelating ligands: the polyamino-carboxylic acids EDTA, DTPA , and DOTA. Infrared spectrometry was used to check complexation. Its results showed that complexation occurred in all the samples. A coprecipitation process was used to eliminate interfering agents such as sodium, chlorine, and bromine present in the water. The procedure proved to be efficient since it succeeded in precipitating the rare earths, thus separating them from the sodium and bromine dissolved in the water. In order to check the partition of the tracer between the aqueous and organic phases, tests were carried stirring the two phases together and measuring the tracer concentrations in the aqueous phase; the partition coefficient was ( Kao ) then calculated for all the combinations of the two lanthanides and three ligands. Continuous tests pumping the tracer through reservoir rock samples were also carried. Tritiated water was used as a reference tracer and the lanthanides employed were in form of La- EDTA and EuCl3. The last two were somewhat retarded due to adsorption followed by desorption in either the rock or oil phases
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Estudo de sorção de césio e estrôncio em argilas nacionais para sua utilização como barreira em repositórios de rejeitos radioativos / Study of cesium and strontium sorption in brazilian clays for their use as a barrier in repositories of radioactive wastes

Carolina Braccini Freire 15 March 2007 (has links)
Todo e qualquer tipo de rejeito deve ser tratado e armazenado adequadamente. Portanto os rejeitos radioativos requerem gerenciamento apropriado e seguro, desde sua geração até seu armazenamento em repositório. O principal propósito da gerência de rejeitos radioativos é preservar a vida humana e o meio ambiente. O objetivo da pesquisa foi caracterizar algumas argilas brasileiras de modo a avaliar a viabilidade de seu uso na camada de recheio, uma das barreiras de um repositório de rejeitos radioativos. A principal função desta barreira é contribuir para retardar o movimento de radionuclídeos e previnir sua liberação para o ambiente. Quatro argilas de fornecedores nacionais foram selecionadas para a pesquisa: montmorilonita cálcica (Dol 01), montmorilonita sódica (Dol 02), caulinita (Ind 01) e vermiculita (Ubm 04). Foram determinadas suas caracteristicas físicas, químicas e mineralógicas e também seu potencial de sorção dos cátions césio e o estrôncio. Foi confirmada por meio destes resultados relação direta entre a superfície específica (SE), a capacidade de troca catiônica (CTC) e o pH destas argilas, na seguinte ordem crescente: Ind 01, Dol 01 e Dol 02. De acordo com os modelos de Freundlicdh (Kf) e Langmuir (M), as argilas Dol 01 e Dol 02 foram melhores sorvedoras de Sr2+. A variação de energia livre de Gibbs também foi calculada para as reações de sorção entre as argilas e os cátions e para todas as argilas, esta variação for negativa, confirmando a espontaneidade das reações de sorção. / Wastes in general should be properly treated and stored. Then the radioactive wastes also rquire suitable and safe management beginning in their generation until the storage in repository. The main purpose of the radioactive waste management is to preserve the human beings and the environment. The objective of this research ws to characterize some brasilian clays in order to evaluate of their use in the backfill layer, one of the radioactive waste repository barriers. The main function of this barrier to contribute in the delay of the radionuclides movement, and to prevent their release into the environment. Four clays provided by national suppliers were selected for the research: Ca-Montmorillonite (Dol 01), Na-Montmorillonite (Dol 02), Kaolinite (Ind 01) and Vermiculite (Ubm 04). Their physical, chemical and mineralogical characteristics were determined, and also their sorption potential of Cesium and Strontium cations. It was confirmed through these results a direct relationship among their specific surface (SS), the capacity of cationic exchange (CCE) and pH. The CCE results followed this increasing order: Ind 01, Dol 01, and Dol 02. In accordance with the models of Freundlich (Kf) and Langmuir (M), the clays Dol 01 and Dol 02 were the best sobers of Sr2+. The Ind 01 and Ubm 04 were the best ones in the case of Cs+. The Gibbs free energy change was calculated for the sorption reactions between the clays and the cations, and it was negative for all clays, confirming the sorption spontaneity.
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Contribuição de técnicas análiticas nucleares no regate da pré-história brasileira: análise de cerâmicas arqueológicas da tradição Tupigurani

Gleikam lopes de Oliveira Faria 13 June 2011 (has links)
Nenhuma / During the Program for Prospection and Excavation of the Archaeological Heritage from Areas Affected by the Installation of the Second Line of Pipeline Samarco, several sherds were excavated from archaeological sites with more historical value, Bota-Fora and Hiuton. These sites are located in the Brazilian State of Espírito Santo, where the Jesuitical Missions were built during the XVI century. Ceramic is a very resistant material to time and also TO the natural conditions in the surrounding areas, and IT IS CONSIDERED an important vestige in archaeometry due to its elemental composition Therefore, in this research the concentration of Al, As, Ba, Br, Ce, Cl, Co, Cr, Cs, Dy, Eu, Fe, Ga, Hf, I, K, La, Mn, Na, Nd, Rb, Sc, Sm, Ta, Tb, Th, Ti, U, V, Yb, Zn, Zr were determined in the pottery fragments by neutron activation technique, using the TRIGA MARK I IPR-R1 nuclear reactor located at CDTN/CNEN. This study is the first one developed in Brazil, in which the elemental concentration values were interpreted by statistical analysis applying R package software that promotes robust methods, supported by archaeological interpretations. The results pointed out that the pottery from the sites were made by clay from different resources and the earthenware from Bota-Fora site was made by clay of different compositions pointing out different provenances. The X ray powder diffraction analyses were carried out in order to determine the mineral composition and Mössbauer spectroscopy was applied to provide information on both degree of firing and atmosphere in order to reconstruct the Indian firing strategies temperature used on pottery. Related to burning temperature, the information from the X ray powder diffraction technique found was not relevant; however, the results from Mössbauer technique pointed out that the firing should be happen in bonfire, the traditional Indian burning process, without Portuguese settler influence, the use of ovens. These conclusions may support future studies contributing for a better understanding of the Tupiguarani tradition, helping in the reconstruction of the Brazilian prehistory. / No Programa de Prospecção e Resgate do Patrimônio Arqueológico das Áreas Atingidas pela Instalação da Segunda Linha do Mineroduto Samarco, foram resgatados fragmentos de cerâmicas dos sítios arqueológicos de maior valor histórico, Bota-Fora e Hiuton. Esses sítios estão localizados no Espírito Santo, onde se estabeleceram Missões Jesuíticas no século XVI em tribos indígenas da tradição Tupiguarani. Por ser um material resistente ao tempo, às variações climáticas e normalmente conter elementos traço, a cerâmica é um testemunho arqueológico importante em arqueometria. Portanto, nesta pesquisa, os elementos Al, As, Ba, Br, Ce, Cl, Co, Cr, Cs, Dy, Eu, Fe, Ga, Hf, I, K, La, Mn, Na, Nd, Rb, Sc, Sm, Ta, Tb, Th, Ti, U, V, Yb, Zn, Zr foram determinados nos fragmentos pela técnica de ativação neutrônica, utilizando o reator nuclear de pesquisa TRIGA MARK I IPR-R1 do CDTN/CNEN. Este trabalho foi o primeiro no Brasil em que os valores de concentração elementar foram interpretados por meio de análises estatísticas aplicando o programa R que valoriza métodos robustos, associados às interpretações dos arqueólogos. Os resultados sugerem que as cerâmicas dos dois sítios arqueológicos foram confeccionadas por matéria-prima de fonte de argila diferentes, e que os utensílios do sítio Bota-Fora foram confeccionados com matérias primas provenientes de fontes distintas. Também foram realizadas análises de difratometria de raios X para o estudo da composição mineralógica, além das análises de espectroscopia Mössbauer, ambas com o objetivo de auxiliar no entendimento de qual tecnologia de queima foi usada nas cerâmicas. Em relação à temperatura de queima alcançada, pela análise de difração de raios X não foi possível fazer inferências. Entretanto, os resultados obtidos pela técnica de espectroscopia Mössbauer indicam que a queima desses utensílios, deve ter acontecido em fogueiras, a céu aberto, não havendo influência do colonizador português que já utilizava fornos. Estas conclusões poderão auxiliar em trabalhos posteriores para um melhor entendimento da cultura da tradição Tupiguarani, auxiliando na reconstrução da Pré-história brasileira.
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Aplicações do fosfogesso na agricultura e suas implicações radiológicas

kerley Alberto Pereira de Oliveira 22 August 2008 (has links)
A taxa de geração do resíduo fosfogesso é de aproximadamente 4,8 toneladas para cada tonelada de ácido fosfórico produzido. A produção mundial anual pode ser estimada em 150 milhões de toneladas. Ele é classificado como NORM (Naturally Occurring Radioactive Material), ou seja, é um resíduo sólido que contem elementos radioativos de ocorrência natural provenientes da rocha matriz. O imenso volume de fosfogesso produzido anualmente vem merecendo a atenção de órgãos de proteção radiológica e das agências de proteção ambiental do mundo, dada a sua potencialidade de contaminação do meio ambiente. No Brasil, este material vem sendo utilizado há várias décadas, em especial, para consumo agrícola. Nesse caso, o fosfogesso é aplicado como fonte de cálcio e enxofre, como condicionador de subsuperfície e para correção de solos saturados com sódio, potássio ou alumínio. Haja vista a presença de elementos radioativos no fosfogesso, faz-se necessário compreender os mecanismos de transferência de radionuclídeos naturais no sistema solo/planta e avaliar se o seu uso contribui para um aumento da exposição do homem à radioatividade natural. Foram realizados experimentos em casa de vegetação com cultivo de alface em dois tipos de solo (arenoso e argiloso) tratados com quatro diferentes doses de fosfogesso em triplicata. Foram analisadas amostras de fosfogesso, solo, alface e água percolada dos vazos, determinando-se os radionuclídeos de interesse (238U, 232Th, 226Ra, 228Ra, 210Pb e 210Po). 238U e 232Th foram determinados por ativação neutrônica, 226Ra, 228Ra e 210Pb por espectrometria gama e o 210Po por espectrometria alfa. Por fim, calculou-se o fator de transferência soloplanta e a contribuição anual à dose efetiva comprometida em decorrência da ingestão das alfaces do experimento. Análises químicas, físicas e mineralógicas também foram realizadas para caracterização das amostras de solo e fosfogesso. O fosfogesso foi classificado como Classe II A - Não Perigoso, Não Inerte, Não Corrosivo e Não Reativo. Os solos se mostraram ácidos, com baixo conteúdo de matéria orgância e alta acidez potencial. A atividade específica média do 226Ra (252 Bq.kg-1) determinada nas amostras de fosfogesso ficou abaixo do limite recomendado pela Agência Ambiental Americana (USEPA) para uso na agricultura, cujo valor é igual a 370 Bq.kg-1. Apesar da maioria dos resultados de atividade específica média dos radionuclídeos presentes nas amostras de alface apresentar valores abaixo da Atividade Mínima Detectável (AMD), os fatores de transferência foram estimados para aquelas condições em que a atividade específica média mostrou-se superior à AMD. Os valores obtidos variaram de 1,8 10-3 a 2,3 10-2 para 232Th; 3,5 10-2 a 4,1 10-2 para 226Ra; 2,4 10-1 a 3,2 10-1 para 228Ra e 3,5 10-2 a 8,5 10-2 para 210Po, dependendo do tipo de solo utilizado no plantio das hortaliças. De maneira geral, os resultados obtidos no presente estudo indicaram que a mobilidade dos radionuclídeos em ambos os solos estudados foi baixa. As doses efetivas comprometidas calculadas ficaram muito abaixo do limite de 1 mSv.ano-1 da ICRP, para o público em geral (4,3 10-3 mSv para os experimentos em solo argiloso e 7,5 10-3 mSv para os experimentos em solo arenoso), de onde se conclui que, do ponto de vista da proteção radiológica, os dados levantados neste trabalho demonstram a viabilidade do uso do fosfogesso na agricultura do Cerrado. / The rate of generation of phosphogypsum is approximately 4.8 tons for each ton of phosphoric acid produced. The annual world production can be estimated at 150 million of tons. It is classified as NORM (Naturally Occurring Radioactive Material), in other words, it is a solid waste that contains radioactive elements of natural occurrence from the source rock. The large amount of phosphogypsum produced has been attracting attention of radiological protection institutions and environmental protection agencies in the world, given its high potential for contamination of the environment. In Brazil, this material has been used for several decades, especially for agricultural purposes. In this case, the phosphogypsum is used as a source of calcium and sulfur, as conditioner, and for correction of subsurface soil saturated with sodium, potassium and aluminum. Due to the presence of radionuclides in phosphogypsum, it is necessary to understand the mechanisms for transferring of natural radionuclides in the system soil/plant and to evaluate if the use of phosphogypsum in soil contributes to increased exposition of humans to the natural radioactivity. Experiments were accomplished in a greenhouse with lettuce cultivation in two types of soil (sandy and loamy) fertilized with four different amounts of phosphogypsum. Samples of phosphogypsum, soil, lettuce and drainage water were analyzed being determined the radionuclides of interest (238U, 232Th, 226Ra, 228Ra, 210Pb and 210Po). 238U and 232Th have been carried out by neutron activation analysis, 226Ra, 228Ra and 210Pb by gamma spectrometry and 210Po by alpha spectrometry techniques. Finally, Transfer Factor of soil-plant was calculated and the annual contribution to the effective dose committed due to the ingestion of lettuces of the experiment. Analyses of chemical, physical and mineralogical characterization of soil and phosphogypsum samples were also accomplished. The phosphogypsum was classified as Class II A - Not Dangerous, Not Inert, Not Corrosive and Not Reactive. The soil samples analyzed as were acids, with low content of organic matter and high potential acidity. The average of specific activity for 226Ra in phosphogypsum samples (252 Bq.kg-1) was below of the maximum level recommended by USEPA, which is 370 Bq.kg-1 for agricultural use. Although the most of the results of mean specific activity of radionuclides present in samples of lettuce present values below the Minimum Detectable Activity (MDA), the Tranfer Factors were estimated for those conditions in which the mean specific activity proved to be superior to MDA. The values ranges from 1.8 10-3 to 2.3 10-2 for 232Th; 3.5 10-2 to 4.1 10-2 for 226Ra, 2.4 10-1 to 3.2 10-1 for 228Ra and 3.5 10-2 to 8.5 10-2 for 210Po, depending on the type of soil used in the planting of the vegetables. In general, the results obtained in the present study indicated that the mobility of radionuclides in both studied soils was low. The effective doses committed calculated well below the limit of 1 mSv.year-1 established by ICRP, for the public in general (4,3 10-3 mSv for the experiments in loamy soil and 7,5 10-3 mSv for the experiments in sandy soil). It is possible to conclude that from the point of view of the radiological protection, the data obtained in this work demonstrated the viability of the use of phosphogypsum in agriculture of the Cerrado, Brazil.
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Uso de liquens como biomonitores na avaliação da contribuição de fontes poluidoras / Use of lichens as biomonitors for the assessment of pollution sources

Camila de Oliveira Viana 08 April 2010 (has links)
Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / Os níveis de poluição atmosférica, em geral, são avaliados pela medida direta dos principais poluentes através, por exemplo, da coleta de aerossóis e particulados em filtros de ar. Entretanto, essa metodologia apresenta dificuldades devido ao custo elevado de aquisição dos equipamentos coletores de ar, custos de manutenção e de coleta e também devido ao grande número de pontos de amostragens necessários para o monitoramento. Uma alternativa é aplicar o biomonitoramento, que é o acompanhamento de reações demonstradas por determinados seres vivos na presença de poluentes atmosféricos. Essa metodologia tem sido útil, pois fornece informações rápidas e seguras quanto aos efeitos antropogênicos no meio ambiente. A biomonitoração por liquens tem sido considerada uma ferramenta adequada de medidas diretas de contaminantes do ar, em comparação aos métodos convencionais. Este trabalho foi o primeiro em Belo Horizonte que, utilizando liquens epifíticos como biomonitores, indicou o nível de poluição atmosférica em termos de elementos químicos no centro da cidade, informação importante, já que Belo Horizonte é a 5 maior cidade brasileira em população, apresentando um fluxo intenso de veículos leves e pesados. O foco do trabalho foi o Parque Municipal Américo René Giannetti, localizado no hipercentro da capital, onde duas coletas foram realizadas amostrando liquens e solo. O Parque das Mangabeiras, unidade de conservação e localizado no limite leste da cidade, também teve essas matrizes analisadas. A concentração elementar foi determinada pela técnica de análise por ativação neutrônica, utilizando o reator nuclear de pesquisa TRIGA MARK I IPR-R1 do CDTN/CNEN. Os resultados foram avaliados pelo cálculo de fatores de enriquecimento, análises estatísticas e confecção de mapas de distribuição de elementos e indicaram que Al, Br, Cs, Cl, Fe, K, Mg, Mn, Na, Rb e Zn contribuem significantemente na composição da atmosfera local e que, como principais fontes poluidoras, destacam-se as emissões veiculares e re-suspensão do solo. A contribuição do solo está possivelmente relacionada aos empreendimentos minerários próximos à cidade. Ainda, há evidências de variação na disposição dos elementos químicos ao longo do talo liquênico, não relacionada ao tempo de exposição, mas possivelmente, ao tipo de elemento ou necessidade metabólica do líquen. / Atmospheric pollutant levels are generally analyzed by direct measure, using air collectors. There is, thus, an ever increasing interest in using indirect monitoring methods, such as analysis of bioacumulators organisms that can lead to different and additional diagnosis of the subject. Biomonitoring allows assessing environmental conditions using organisms that respond to levels of environmental pollutants to physiological or behavioral changes. Since the late 1860s, lichens have been increasingly used in air pollutant studies because of some of their biological characteristics, which make them very sensitive to alterations on the air composition. The use of lichens in biomonitoring of the atmospheric pollution levels is nowadays considered a rather adequate tool when compared to the conventional methods of direct measure of air contaminators. Belo Horizonte, the capital of the state of Minas Gerais, is located in the southeastern region of Brazil, having 2 million inhabitants and an intense flux of vehicles. Its surrounding areas are an important industrial center, concentrating many industries in several areas, such as mineral extractive industry, metallurgy, car plant and petrochemical industries. The air quality is usually evaluated analyzing the concentration of inhalable particulate matter (PM10), however, there are very few data about the citys level of atmospheric pollution concerning chemical elements. This work was the first in Belo Horizonte using lichens as biomonitors to indicate the level of atmospheric pollution in terms of chemical elements. The focus of the work was the Parque Municipal, a municipal park located downtown. Two samplings were done and samples of lichens and soil were taken from the Parque Municipal, and some from an ecological park located in the limits of the city (named Parque das Mangabeiras). The determination of the elementary concentration was set applying the analytical nuclear technique neutron activation analysis, k0-standardization method, using the research nuclear reactor TRIGA MARK I IPR-R1, located in Belo Horizonte. The results were evaluated applying the enrichment factors calculation, statistic analysis and production of distribution maps. Observing the results it was possible to conclude that the elements Al, Br, Cl, Fe, K, Mg, Mn, Na e Zn are expressive in the local atmospheric composition pointing out vehicular emissions and soil re-suspension as the main pollutant sources, the latter possibly related to the surrounding mining areas. The results also showed evidences of variation in the arrangement of chemical elements along the lichen thallus. This fact seems to be related to the type of elements or their metabolic needs.

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