This work comprises different approaches for the efficiency enhancement of white organic light-emitting diodes (OLEDs). In particular, diffusion and transfer processes of excited singlet and triplet states are investigated. Generation of white light is realized by using the so-called triplet harvesting method where the otherwise nonradiatively decaying triplets of a blue fluorescent emitter are transferred to a highly efficient phosphorescent emitter and result in additional emission at lower energies. Triplet harvesting significantly increases the internal quantum efficiency in OLEDs. First, the well-known blue emitter 4P-NPD is investigated as model case. Using time-resolved spectroscopy, triplet harvesting by a yellow and red phosphorescent emitter, respectively is directly proven. However, triplet harvesting by a green emitter is not possible due to the low triplet energy of 4P-NPD. Using quantum chemical calculations, two new emitter molecules, 8M-4P-NPD and 8M-4P-FPD, are synthesized with the aim to rise the triplet energy. Their properties and their ability to facilitate triplet harvesting by a green emitter are studied. For the first time, a white triplet harvesting OLED is demonstrated where triplet harvesting occurs directly from a blue emitter to a green and a red emitter. Furthermore, an additional singlet transfer is observed in the triplet harvesting OLEDs under investigation. Using the phosphorescent emitter as singlet sensor, this effect allows the determination of the singlet diffusion length in 4P-NPD. By varying the distance between singlet generation zone and singlet sensor, a singlet diffusion length of 4.6 nm is found. One further approach to increase the efficiency is the optimization of a tandem OLED which comprises two single OLED units stacked on top of each other. At a luminance of 1,000 cd/m², the white tandem OLED shows an external quantum efficiency of 25%, a luminous efficacy of 33 lm/W, a color rendering index (CRI) of 62, and Commission Internationale de l’Eclairage (CIE) color coordinates of (0.53/0.43). These efficiencies are comparable to state-of-the-art efficiencies of white OLEDs. Finally, the highly efficient white tandem structure is applied on an alternative electrode consisting of flattened silver nanowires. In comparison to the conventional OLED with indium-tin oxide (ITO) electrode, this OLED shows similarly high efficiencies as well as a superior color stability in terms of viewing angles. The color stability can be assigned to the light scattering properties of the nanowires. The OLED with silver nanowire electrode shows efficiencies of 24% and 30 lm/W at 1,000 cd/m² with a CRI of 69 and CIE coordinates of (0.49/0.47). / In dieser Arbeit werden verschiedene Ansätze zur Effizienzsteigerung in weißen organischen lichtemittierenden Dioden (OLEDs) erforscht. Hierfür werden im Besonderen Diffusions- und Transferprozesse von angeregten Singulett- und Triplettzuständen untersucht. Zur Erzeugung von weißem Licht wird die sogenannte “triplet harvesting” Methode verwendet, bei der die sonst nicht zur Emission beitragenden Triplettzustände eines fluoreszenten blauen Emitters auf einen hocheffizienten phosphoreszenten Emitter übertragen werden. Dieser liefert dann zusätzliche Emission im niederenergetischen Spektralbereich. Durch triplet harvesting kann die interne Quantenausbeute in OLEDs beträchtlich gesteigert werden. Zunächst wird der bekannte blaue Emitter 4P-NPD als Modellbeispiel untersucht. Mittels zeitlich aufgelöster Spektroskopie kann triplet harvesting auf einen gelben bzw. roten Emitter direkt nachgewiesen werden. Allerdings ist auf Grund der niedrigen Triplettenergie triplet harvesting auf einen grünen Emitter nicht möglich. In Anbetracht dieser Tatsache werden unter Zuhilfenahme quantenchemischer Betrachtungen zwei neue Emittermoleküle, 8M-4P-NPD und 8M-4P-FPD, synthetisiert und auf ihre Eigenschaften und ihre Eignung für triplet harvesting untersucht. Dabei wird zum ersten Mal eine weiße OLED realisiert, in der triplet harvesting von einem blauen Emitter direkt auf einen grünen und einen roten Emitter erfolgt. Des Weiteren wird bei den untersuchten triplet harvesting OLEDs ein zusätzlicher Singulettübertrag auf den phosphoreszenten Emitter beobachtet. Dieser Effekt wird zur Bestimmung der Singulettdiffusionslänge in 4P-NPD genutzt. Der phosphoreszente Emitter dient dabei als Singulettsensor. Über eine Variation des Abstands zwischen Singulettgenerationszone und Sensor wird eine Singulettdiffusionslänge von 4,6 nm bestimmt. Ein weiterer Ansatz zur Effizienzsteigerung besteht in der Optimierung einer aus zwei OLEDs zusammengesetzten Tandem OLED. Bei einer Leuchtdichte von 1000 cd/m² erzielt diese weiße Tandem OLED eine externe Quanteneffizienz von 25% und eine Leistungseffizienz von 33 lm/W mit einem Farbwiedergabeindex (CRI) von 62 und Commission Internationale de l’Eclairage (CIE) Farbkoordinaten von (0,53/0,43). Diese Effizienzen sind vergleichbar mit dem aktuellen Forschungsstand weißer OLEDs. Schließlich wird diese hocheffiziente weiße Tandemstruktur auf eine alternative Elektrode bestehend aus flachgedrückten Silbernanodrähten aufgebracht. Im Vergleich zur konventionellen OLED mit Indiumzinnoxid (ITO) Elektrode erreicht diese ähnlich hohe Effizienzen sowie eine verbesserte Farbstabilität bezüglich des Betrachtungswinkels, was auf die Streueigenschaften der Nanodrähte zurückgeführt werden kann. Bei einer Leuchtdichte von 1000 cd/m² zeigt die OLED mit Silbernanodrahtelektrode Effizienzen von 24% und 30 lm/W bei einem CRI von 69 und CIE Koordinaten von (0,49/0,47).

This thesis focuses mainly on the techniques to achieve high-performance top-emitting OLEDs, regarding device efficiency and lifetime for both non-inverted and inverted structures. It is thus organized as follows: In Chapter 2, the basic physics of organic semiconductor materials are reviewed, including the electronic properties of organic semiconductor materials, molecular excitations and their electronic transitions etc., which are believed to be critical for understanding of the work. Then, the general device physics of OLEDs are reviewed in detail, which includes almost every important electrical and optical process involved in the device. Finally, techniques and methods used to improve the device performance are summarized, which includes electrical doping of charge carrier transport layers. In Chapter 3, all organic materials, experimental techniques, and characterization methods used in this study are briefly described. In the following Chapter 4, techniques that are used for device optimization of non-inverted top-emitting OLEDs are discussed. Also, the mechanism of light outcoupling enhancement by a capping layer is discussed there. In the last part of Chapter 4, the influence of the optical device structure on the intrinsic quantum yield of the emitters is studied. Chapter 5 is focused on inverted top-emitting OLEDs, which are believed to be better applicable with current mainstream n-type amorphous silicon thin film transistor (TFT) technology. In this Chapter, the organic/metal and metal/organic interfaces are investigated in detail and their influence on device performance is discussed. In Chapter 6, the degradation of top-emitting OLEDs is studied, with a focus on the influence of electrode material and electrode thickness on the lifetime of top-emitting devices.