Dans de nombreux gisements métalliques, notamment en contexte sédimentaire et en particulier dans le cas des shales noirs, des relations spatiales voire génétiques sont décrites entre la matière organique et les métaux. Une série de shales/schistes noirs affectés par des conditions thermo barométriques croissantes a été sélectionnée afin d'étudier le comportement et le devenir de l'uranium de la sédimentation au métamorphisme. Dans les Alum Shales cambro ordoviciens (Suède) faiblement enfouis, l'uranium reste dispersé et n'apparaît sous aucune forme minéralogique identifiable. Le passage des Alum Shales dans la fenêtre pétrolière et la génération d'hydrocarbures n'a pas provoqué de remobilisation identifiable de la concentration primaire, les hydrocarbures migrés ne transportant pas l'uranium. En revanche, le métamorphisme de faciès schiste vert associé à l'orogénèse calédonienne a entraîné une réexpression de la minéralisation uranifère sous la forme d'uraninite, d'urano titanates et/ou de phospho silicates à U, Ti, Zr, Y. Dans le cas des schistes noirs paléoprotérozoïques de Talvivaara (Finlande), le métamorphisme de faciès amphibolite a provoqué la remobilisation de l'uranium synsédimentaire et la cristallisation synmétamorphique, pendant l'orogénèse svécofennienne à 1880 1870 Ma, de cristaux d'uraninite fréquemment inclus dans des nodules carbonés. Cette étude montre que l'uranium, préconcentré au moment de la sédimentation, reste immobile pendant les premiers stades d'enfouissement mais est remobilisé dans les conditions P T croissantes et cristallise sous forme d'oxydes d'uranium pouvant évoluer vers des (phospho-)silicates d'uranium / In many metallic deposits, especially in sedimentary context and particularly in black shales, spatial or genetic relationships are described between organic matter and metals. Several black shales/schists affected by increasing thermo barometric conditions were selected to study the behavior and fate of uranium from sedimentation to high grade metamorphism. In shallow buried cambro ordovician Alum Shales (Sweden), uranium is dispersed and is not detectable as a particular mineralogical expression. Thermal maturation of the Alum Shales and hydrocarbon generation did not cause any identifiable remobilization of primary concentration, since migrated hydrocarbons did not carry uranium. In contrast, greenschist facies metamorphism associated with the Caledonian orogeny resulted in a re expression of uranium mineralization as uraninite or urano titanate crystals, which may evolve into U Ti Zr Y phospho silicates. In the case of Talvivaara, amphibolite facies metamorphism caused remobilization of synsedimentary uranium and synmetamorphic crystallization, during Svecofennian orogeny at 1880 1870 Ma, of uraninite crystals that are frequently included in carbonaceous nodules. This study shows that uranium, which is preconcentrated during sedimentation, remains immobile in the early stages of burial but is remobilized with increasing PT conditions and crystallizes as uranium oxides and/or uranium (phospho-)silicates

La region étudiée s'étend de Bourg St-Maurice (Savoie) à la Thuile (Val d 'Aoste-Italie) , entre la vallée du Reclus et le torrent du Versoyen. Elle correspond à la partie centrale de la zone du Roignais-Versoyen définie par Antoine (1971). . L'Etude pétrographique et géochimique des roches volcaniques basiques a été détaillée grâce aux analyses à la microsonde électronique des pyroxènes reliques et aux dosages des éléments de transition en traces (Cr, Ni, Co, V). Le volcanisme du Versoyen, d 'extension limiitée, s'est mis en place sous forme de sills dans une série pélitique meuble. Au sein des sills les plus épais (10 à 80 m) a été mise en évidence l' existence d'une différenciation sous faible pression partielle d'oxygène, à partir d'un magma tholéiitique hybride (caractère océanique avec quelques tendances continentales). Une spilitisation affecte, au cours de leur refroidissement, les dolérites cristallisées; il s'agit d'un processus hydrothermal se traduisant par la destabilisation de l'olivine, du plagioclase et dans une moindre mesure,du pyroxène, avec un gain en Na, Li, H20 et une perte en Ca, Sr, K, Ba, Rb. L'existence de sources hydrothermales liées à la spilitisation est établie. L'ensemble de ces formations a subi des recristallisations métamorphiques poussées lors de la phase éoalpine (plisse- ments isoclinaux d 'axe N50°). Une paragenèse Schistes Verts à glaucophane précède une paragenèse Schistes Verts de molndre pression. Le contrôle chimique de l'apparition de la première paragenèse est très marqué. Le massif basique de la Pointe du Clapey, au Sud de la région étudiée, est distingué du volcanisIne crétacé du Versoyen, sur des critères pétrographiques géochimiques et structuraux. Afin d 'expliquer la genèse de ce massif, l'hypothèse d 'un volcanisme liasique dans le bassin des calcschistes du Petit St - Bernard est proposée. Les volcanismes liasique et crétacé qui ne constituent en aucune manière des complexes ophiolitiques, sont dus à la distension d'une bordure continentale fragile.

Le Pb est omniprésent dans les échantillons terrestres et sa relation avec ses ascendants radioactifs, l’U et le Th, en fait un marqueur de choix des processus géodynamiques.L’équipe lyonnaise de Janne Blichert-Toft et Francis Albarède a démontré, à travers une vaste compilation de données bibliographiques accompagnée de la production de nouvelles mesures, une correspondance entre la répartition des valeurs de composition isotopique du Pb dans la croûte continentale et la localisation de figures tectoniques majeures sur plusieurs continents (Bouchet et al., 2014 ; Blichert-Toft et al., 2016 ; Delile et al., 2014). L’existence de ces "provinces géochimiques" démontre l’intérêt des isotopes du Pb comme outil pour mieux comprendre comment l’histoire tectonique d’une région façonne la géochimie de ses continents. Un premier volet de ces travaux de thèse visait à compléter la base de données existante des compositions isotopiques du Pb dans la croûte continentale européenne, grâce à l’analyse de 104 échantillons de feldspaths potassiques issus de granites principalement originaires de Catalogne, de Corse, de Galice et de Kabylie, jusqu’ici restées en blanc sur les cartes précédemment établies. Les cartes ainsi obtenues, illustrant la répartition à travers l’Europe et le bassin méditerranéen des valeurs des "paramètres géochimiques" définis par Albarède et al. (2012), exprimant à partir des rapports isotopiques du Pb mesurés l’âge modèle de la roche et les fractionnements entre l’U, le Th et le Pb enregistrés en son sein, confirment le potentiel des isotopes du Pb comme traceurs robustes de l’héritage tectonique d’une région.Mais le cœur de cette thèse a été d’appliquer cet outil reliant chimie et histoire géodynamique que sont les isotopes du Pb à un type d’échantillon géologique pour lequel des analyses de haute précision de la compositions isotopique en Pb n’avaient jamais été entreprises jusqu’à maintenant : les pétroles bruts. Pour cela, il a fallu développer une méthode analytique novatrice permettant d’extraire le Pb de quelques millilitres de pétrole brut vers une solution aqueuse adaptée aux protocoles habituels de purification indispensables à des analyses isotopiques du Pb à haute précision par MC-ICP-MS (Fetter et al., 2019). Cette méthode a ensuite été appliquée à un total de 211 échantillons de pétrole brut issus de partout dans le monde. Des échantillons de roches mères d’hydrocarbures (schistes noirs) ont également été analysés afin de compléter les premières interprétations des résultats. Ce jeu de données unique met en évidence que le Pb contenu dans les pétroles bruts résultait du mélange d’au moins trois composantes d’âges modèles distincts : le pôle le plus radiogénique a été identifié comme associé aux roches mères des pétroles, tandis que les deux autres, d’âges modèles paléozoïque et protérozoïque, suggèrent des interactions conséquentes entre le pétrole et les roches encaissantes et sous-jacentes. Un nouveau modèle de migration du pétrole depuis sa roche mère a donc été proposé (Fetter et al., soumis), prenant en compte la forte implication des eaux circulant en profondeur dans les bassins sédimentaires en faisant intervenir un phénomène grandement négligé jusqu’à maintenant : la solubilité mutuelle de l’eau et du pétrole à haute température.La mise en évidence d’une dynamique complexe du Pb dans les pétroles bruts invalide une utilisation de ces derniers comme alternative aux feldspaths potassiques pour obtenir des données isotopiques en Pb fiables sur la croûte continentale européenne située sous les bassins sédimentaires. Cependant, elle ouvre de nouvelles portes quant à l’utilisation jusqu’ici inexplorée des isotopes du Pb comme traceurs de phénomènes de pollution associés à une prospection pétrolière peu responsable. / Lead is ubiquitous in terrestrial samples and its relationship to its radioactive ascendants, U and Th, makes it a prime tracer of geodynamic processes.The team of Janne Blichert-Toft and Francis Albarède, based in Lyon (France), has demonstrated on several continents, through large compilations of literature data supplemented by new measurements, a correspondence between the distribution of Pb isotopic compositions in the continental crust and major tectonic features (Bouchet et al., 2014 ; Blichert-Toft et al., 2016 ; Delile et al., 2014). The existence of these "geochemical provinces" has firmly established the potential of Pb isotopes as a tool for understanding how the tectonic history of a given region shaped its geochemistry. A first aspect of this PhD aimed at complementing the existing database of Pb isotopic compositions of the European continental crust through the analysis of 104 K-feldspar samples separated from granites originating mainly from Catalonia, Corsica, Galicia, and Kabylie, up until this PhD blank areas on the compiled map. The resulting updated maps showing the distribution throughout Europe and the circum-Mediterranean area of the "geochemical parameters" defined by Albarède et al. (2012), which derive a model age and fractionations between U, Th, and Pb from measured Pb isotopic ratios, confirm the potential of Pb isotopes as powerful tracers of the tectonic heritage of a given region.The core of this PhD, however, was to apply this tool connecting chemistry and geodynamic history to a type of geological sample so far never analyzed for high-precision Pb isotopic compositions: crude oil. To achieve this goal, a novel analytical method was developed which allows the extraction of Pb from a few milliliters of crude oil into an aqueous solution suitable for the standard Pb purification protocol essential for high-precision Pb isotope analysis by MC-ICPMS (Fetter et al., 2019). This method was then applied to a total of 211 crude oil samples from around the world. Hydrocarbon source rocks (black shales) also were analyzed. This unique data set reveals that Pb in crude oil results from the mixing of at least three endmembers of distinct model ages: the more radiogenic endmember is identified as the oil source rocks, while the other two components, of Paleozoic and Proterozoic ages, suggest considerable interactions between crude oil and the surrounding and underlying rocks. A new model was hence proposed for oil migration (Fetter et al., submitted), taking into account the key role of deep-seated waters circulating through the sedimentary basin by calling on a long-neglected phenomenon: mutual solubility of water and oil at high temperatures.Bringing to light the complex dynamics of Pb in crude oil invalidates the use of crude oil as an alternative to K-feldspars to obtain the Pb isotopic signature of the continental crust underlying sedimentary basins. However, it opens up new promising avenues for the yet unexplored use of Pb isotopes as tracers of irresponsible oil prospection related pollution.

Centré sur le haut massif de Bellecôte, en Savoie, ce terrain (8 km x l2 km) possède une couverture permienne et triasique à faciès brianconnais, parfois décollée tectoniquement. Elle peut aussi être adhérente, discordante stratigraphiquement sur l'Antépermien, et est alors souvent réduite: le Werfénien (Scythien) et le Permien peuvent manquer totalement.<br />L'Antépermien est d'âge inconnu. La cartographie à 1/10 000 permet d'y reconnaître une série de deux kilomètres environ de puissance. En liaison avec l'étude pétrologique, les analyses chimiques montrent une zonation chimiostratigraphique, du moins pour les nombreuses formations d'origine magmatique ou volcanique, y compris les produits de l'altération hydrothermale précoce.<br />Sur un possible socle polymétamorphique (micaschistes à grenats), la série antépermienne comporte 1 km de métabasites rubanées, anciens basaltes spilitiques, à niveaux subordonnés de quartz-kératophyres sodiques. La spilitisation est précoce, mais postmagmatique. Les dernières alternances acide-basique consistent en laccolites gabbro-dioritiques, et en barres de quartz-kératophyres non sodiques, très siliceux (SiO2 > 90%; silicification hydrothermale prolongée ?). Jusqu'à ce niveau, les "roches vertes" paléozoïques ont un chimisme de tholéiites pauvres en TiO2 (moins de 1,5%). Ceci, avec la spilitisation probablement sous-marine, permet de proposer un contexte de bassin marginal.<br />Puis viennent 1 000 m de schistes noirs (métasédiments fins riches en matière organique et en pyrite). L'albite y est abondante (4% de Na2O contre 1% de K2O) et témoigne d'influences volcaniques dominantes, avec une faible proportion d'apports sialiques. Les nombreux sills vert sombre dans ces schistes noirs ont une composition de tholéiites riches en TiO2 (2% à 2,5%), et sont ainsi analogues aux tholéiites médioocéaniques.<br />Par ses caractères, évoquant un contexte océanique, l'Antépermien de Bellecôte diffère du Houiller, daté et situé à l'Ouest, et du Stéphano- Permien, tous deux continentaux. Ce matériel pourrait de plus avoir été plissé avant le Permien. On peut donc voir dans la Vanoise septentrionale un socle antéhouiller, émergé au Carbonifère supérieur et parfois jusqu'au Trias. Des séries analogues existent dans les massifs voisins (Mont Pourri, Grand Bec), et dans les massifs cristallins externes. L'hypothèse d'un âge siluro-ordovicien est envisageable.<br />Outre un possible plissement antépermien, trois phases tectoniques alpines majeures sont distinguées. La phase 1 aurait créé un vaste pli couché à vergence N ou NE, dont le cœur est jalonné de métamylonites. La phase 2 serait celle dite de rétrocharriage, à vergence E à SSE selon les lieux. La phase 3 est caractérisée par une faible charge lithostatique, et les fortes pressions de fluides le long des accidents ont engendré des roches broyées et minéralisées (entre autres cargneules). Lors de cette dernière phase se produit le chevauchement vers le N de la Vanoise septentrionale sur la zone houillère, mouvement qui peut être relié à un vaste décrochement senestre orienté N-S, à la frontière entre le Briançonnais interne (Vanoise, à l'E) et le Briançonnais externe (zone houillère, à l'W).