Orientador: Marco Aurelio Pinheiro Lima / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-10T14:55:41Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Sanchez_Sergiod'Almeida_D.pdf: 887623 bytes, checksum: a388fbed10300eb250bcf6c18f5bc257 (MD5) Previous issue date: 2008 / Resumo: Neste trabalho são apresentadas três modificações realizadas no Método Multicanal de Schwinger (SMC) para o espalhamento de pósitrons por moléculas (átomos): a inclusão de um potencial complexo para simular a absorção de partículas, a inclusão de um potencial delta real, proveniente de correções relativísticas, e a exibilização da base com a inclusão de funções que descrevem orbitais atômicos do tipo f (com momento angular l = 3). Os resultados para o potencial complexo mostram que sua influência é muito pequena se comparada ao potencial Coulombiano e os resultados obtidos para o parâmetro de aniquilação são os mesmos dos calculados sem a sua presen¸ ca. Além disso, foi verificado que não é possível utilizá-lo para calcular o parâmetro de aniquilação diretamente pelo SMC por problemas de precisão numérica. Um teste da influência do potencial absorvedor mostrou que sua inclusão no método, apesar de afetar as seções de choque de espalhamento, não modifica o balanço entre os potenciais atrativos e repulsivos sentidos pelo pósitron, ou seja, não há competição com o potencial espalhador real e ele apenas simula a absorção dos pósitrons incidentes. Um potencial tipo de delta real, contudo, compete diretamente com o potencial Coulombiano. No entanto, foi verificado que sua utilização para ajudar na escolha das melhores funções de base para descrever o processo de aniquilação não é eficaz, pois modifica o problema que está sendo estudado. A última modificação no método, a inclusão de funções orbitais f, trouxe importantes resultados e melhorou significativamente os dados de seção de choque previamente obtidos para o átomo de Hélio e para a molécula de H2 . Sua aplicação para sistemas maiores e para o caso de espalhamento de elétrons por átomos ou moléculas é um importante passo a ser dado / Abstract: In this work, three modifications in the Schwinger Multichannel Method (SMC) for positron-molecule(atom) scattering are presented: the inclusion of a complex potential to simulate the absorption of particules, the inclusion of a real delta potential, whose physical origin can be found in the relativistic corrections, and the improvement in the basis set used in the method with the inclusion of functions that describes the f -type atomic orbitals. The results for the complex potential show that its in uence is very small when compared to the Coulomb potential and the new data obtained for the annihilation parameter are not different from the ones calculated without its presence. It was also verified that one can not use the absorption potential to calculate the annihilation parameter directly in the SMC method due to numerical precision problems. We also tested the in uence of the complex potential which shows that, although it affects the scattering cross sections, it does not modify the balance between the atractive and the repulsive potential experienced by the positron, i.e., there is no competition between the real scattering potential and the complex potential. All the later does is simulate the absorption of particules. A real delta potential, however, competes directly with the Coulomb potential. Its use in the selection of basis set to obtain a better description of the annihilation process is impraticable, since it modifies the problem we are studying. The last modification of the method, the inclusion of the f -type orbital, brought important results and significantly enhanced the quality of our cross section data for the Helium atom and the H2 molecule. Its use on bigger molecules and in the electron scattering problem is an important step to be taken / Doutorado / Física Atômica e Molecular / Doutor em Ciências

Orientador: Marco Aurelio Pinheiro Lima / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-06T20:07:28Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Oliveira_ElianeMarquesde_M.pdf: 1735401 bytes, checksum: 96cad8d360043e7a2e9b4a6b65936027 (MD5) Previous issue date: 2006 / Resumo: A relação entre ressonâncias de Feshbach e excitações eletrônicas é bem conhecida no caso de espalhamento de elétrons por moléculas de H2, mas ainda pouco explorada no espalhamento de pósitrons, tornando interessante, portanto, um estudo comparativo. Porém, antes de pensarmos em comparações, nos preocupamos em tentar entender se, de fato, uma ressonância de Feshbach se manifesta no espalhamento de pósitrons por moléculas de H2. Esta preocupação foi motivada devido à não observação experimental desta ressonância em investigação realizada logo após nosso grupo de pesquisa ter publicado um estudo no qual havia evidências para a existência de uma ressonância de Feshbach em colisões pósitron-H2, obtida num cálculo realizado na aproximação de núcleos fixos para a distância internuclear de equilíbrio Ro=1.4ao. Nossa estratégia foi calcular seções de choque, ainda na aproximação de núcleos fixos, para diversas distâncias internucleares em torno de Ro. Os resultados obtidos sugerem que a ausência experimental da ressonância esteja ligada à abertura de um novo canal eletrônico para R > Ro. Para esses cálculos utilizamos o Método Multicanal de Schwinger (SMC), para obtenção dos parâmetros de colisão (posição e largura da ressonância), em combinação com a aproximação do Potencial Complexo Local (também conhecido por Boomemng Model), para inclusão do acoplamento dos graus de liberdade vibracionais. A ausência da ressonância para algumas distâncias internucleares no espalhamento de pósitrons impede o cálculo de seções de choque vibracionalmente resolvidas através da aproximação local. Por outro lado, para o espalhamento de elétrons, que é um desafio como problema teórico, realizamos os cálculos e encontramos acordo razoável com os dados experimentais disponíveis / Abstract: The relationship between Feshbach resonances and electronic excitation is well known in electron scattering by Hydrogen molecules, but still little exploited in the positron scattering case, making interesting, a comparative study. However, before thinking about comparisons, we have to address the question if, in fact, a Feshbach resonance manifests itself in the positron scattering by Hydrogen molecules. This issue is motivated by the fact that recent measured cross sections have not shown the same features presented by our earlier calculated Feshbach resonance in positron-Hydrogen collisions, carried out in the fixed-nuclei approach for the equilibrium internuclear distance, Ro=1.4ao. Our strategy was to calculate cross sections, still in the fixed nuclei approach, for several internuclear distances around Ro. The obtained results suggest that the experimental absence of the resonance is related to the opening of a new electronic channel for R > Ro. For these calculations we have used the Schwinger Multichannel Method (SMC) to obtain the collision parameters (position and width of the resonances) in combination with the Local Complex Potential approach (also known for Boomerang Model), for inclusion of the coupling of the vibrational degrees of freedom. The absence of the resonance for some internuclear distantes prevents the calculation of vibrationally resolved cross sections by positron impact using the local approach. On the other hand, for the electron scattering case, which is also a challange as a theoretical problem, we have carried out the calculation and have found good agreement with available experimental data / Mestrado / Física Atômica e Molecular / Mestre em Física

Orientadores: Márcio Texeira do Nascimento Varella, Marco Aurélio Pinheiro Lima / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-15T19:40:36Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Oliveira_ElianeMarquesde_D.pdf: 3873197 bytes, checksum: a3679517ca8a236b550f4e76c004b642 (MD5) Previous issue date: 2010 / Resumo: O Método Multicanal de Schwinger (SMC) foi utilizado para estudar o espalhamento de elétrons e pósitrons de baixa energia por moléculas de pirrol (C4H4NH) e propanol (C3H7OH), para o primeiro caso, e acetileno (C2H2) e monóxido de carbono (CO), para o último caso. Seções de choque elásticas integrais e diferenciais foram calculadas para todos os sistemas, exceto para colisões pósitron-acetileno. Neste caso, utilizando o SMC combinado com o Formalismo dos Operadores de Projeção de Feshbach, seções de choque vibracionalmente resolvidas e o parâmetro de aniquilação (Zeff) foram calculados para a transição 0--> 1. No que se refere ao espalhamento de elétrons, as seções de choque integrais (ICS) calculadas para moléculas de pirrol indicam a formação de ressonâncias * (não dissociativas) e ? * (dissociativas), as quais podem dar origem a mecanismos de dissociação indireta e direta. Sendo assim, o pirrol é um protótipo adequado para o entendimento dos detalhes acerca de danos causados no DNA por elétrons de baixa energia. Já as ICS's obtidas para moléculas de propanol estão em bom acordo com os resultados teóricos e experimentais disponíveis na literatura. Para colisões de pósitrons, os resultados obtidos para moléculas de acetileno, para a transição O --> 1 num modelo de onda s, apontam para a formação de um estado virtual o qual torna-se um estado ligado quando as ligações C-C e C- H são deformadas ao longo dos modos normais de estiramento simétrico inativos no infravermelho. Embora pouco representativos, tais modos estão em assina,turas claras no parâmetro de aniquilação. As seções de choque possuem bom acordo com resultados extraídos da literatura. Por outro lado, os modos normais C-H de estiramento assimétrico e bendin,q ativos no infravermelho, por simetria, não contribuem para a seção de choque e parâmetro de aniquilação para a transição O --> 1 num modelo de onda s. Para colisões pósitron-CO, bom acordo foi encontrado entre a seção de choque integral calculada e dados teóricos e experimentais disponíveis na literatura / Abstract: The Schwinger Multichannel Method (SMC) was employed to study scattering of low-energy electrons and positrons by pyrrole (C4H4NH) and propanol (C3H7OH) molecules, for the former, and acetylene (C2H2) and carbon inonoxide (CO), for the latter. Elastic differential and integral cross sections were calculated for alI systems, except for positron-acetylene collisions. In this case, using the SMC combined with the Feshbach Projection Operator approach, vibrationally resolved cross sections and annihilation parameter were obtained for the O --> 1 transition. For electron scattering, the integral cross sections lecules indicate ¶* (non dissociative) and O+* (dissociative) resonances, which can give rise to indirect and direct dissociation mechanisms. In view of this, pyrrole molecules are a suitable prototype for detailed studies of dissociative electron attachment to DNA. For electron-propanol collisions, reasonable agreement was obtained between present and calculated and measured results available in the literature. For positron scattering, the results obtained for acetylene molecules, for the O --> 1 transition and an s-wave model, pointed out a virtual state pole that becomes a bound state as either bond C-C or C-H are stretched along the infrared inactive symmetric modes. Although not significant, these modes have clear assignments in the annihilation parameter. Present cross sections agree very well with calculated results of the literature. On the other hand, the C- H asymmetric and bending infrared active modes, due to the parity of vibrational modes, cannot contribute for cross sections and annihilation parameter for the O --> 1 transition in an s-wave modelo For positron-CO collisions, good agreement was found between present ICS and the measured and calculated results available in the literature / Doutorado / Física Atômica e Molecular / Doutora em Ciências

Este trabalho apresenta o primeiro estudo dos estados aniônicos de baixa energia da para-Benzoquinona (p-BQ) por meio de cálculos de espalhamento elástico de elétrons pela molécula neutra. Foi utilizado o método multicanal de Schwinger implementado com pseudopotenciais de Bachelet, Hamann e Schlüter, na aproximação de núcleos fixos, e nas aproximações estático-troca e estático-troca mais polarização. As seções de choque integrais foram calculadas em duas geometrias do alvo, otimizadas para o estado fundamental da molécula neutra e do ânion. Os estados aniônicos encontrados foram aracterizados e comparados com resultados experimentais, realizados com a técnica de espectroscopia de transferência eletrônica (ETS). Três estados * foram observados, sendo um ligado e dois metaestáveis, em acordo com os experimentos. Uma ressonância de Feshbach foi encontrada nos cálculos, tal qual é observada experimentalmente e sugerida em diversos estudos teóricos de estado ligado. Acredita-se que a aproximação utilizada para descrever estados excitados do alvo poderá ser reconsiderada, em que é sugerida uma proximação mais sofisticada, a ser utilizada em cálculos futuros. Com este estudo, é possível uma melhor compreensão dos resultados experimentais ETS, assim como é permitida uma interpretação de estudos teóricos sobre os estados aniônicos da p-BQ. Ademais, este trabalho possibilita próximos estudos de espalhamento envolvendo quinonas mais complexas. / This work present the first study of low-energy anionic states in para-benzoquinone (p-BQ) by electron scattering calculations. The elastic scattering calculations were done in the fixed-nuclei approximation, with the Schwinger multichannel method implemented with pseudopotentials of Bachelet, Hamann and Schlüter, in the static-exchange and in the static-exchange plus polarization approximations. The integral cross sections were performed in two target geometries optimized for the neutral and anion ground states. The anionic states found were characterized and compared with experimental results obtained by electron transfer spectroscopy (ETS). Three * states were observed, a bound state and two metastable, in good agreement with experimental results. A Feshbach resonance was found in calculations, also it is observed experimentally and it was suggested in several theoretical studies of bound state. It is believed that the approach used to describe the target excited states can be reconsidered, as it is suggested a more sophisticated approach to be used in future calculations. With this study, a better understanding of experimental results ETS is possible, as it allowed an interpretation of theoretical studies of the anionic states of p-BQ. Moreover, this work enables further scattering studies involving more complex quinones.

Este trabalho apresenta o primeiro estudo dos estados aniônicos de baixa energia da para-Benzoquinona (p-BQ) por meio de cálculos de espalhamento elástico de elétrons pela molécula neutra. Foi utilizado o método multicanal de Schwinger implementado com pseudopotenciais de Bachelet, Hamann e Schlüter, na aproximação de núcleos fixos, e nas aproximações estático-troca e estático-troca mais polarização. As seções de choque integrais foram calculadas em duas geometrias do alvo, otimizadas para o estado fundamental da molécula neutra e do ânion. Os estados aniônicos encontrados foram aracterizados e comparados com resultados experimentais, realizados com a técnica de espectroscopia de transferência eletrônica (ETS). Três estados * foram observados, sendo um ligado e dois metaestáveis, em acordo com os experimentos. Uma ressonância de Feshbach foi encontrada nos cálculos, tal qual é observada experimentalmente e sugerida em diversos estudos teóricos de estado ligado. Acredita-se que a aproximação utilizada para descrever estados excitados do alvo poderá ser reconsiderada, em que é sugerida uma proximação mais sofisticada, a ser utilizada em cálculos futuros. Com este estudo, é possível uma melhor compreensão dos resultados experimentais ETS, assim como é permitida uma interpretação de estudos teóricos sobre os estados aniônicos da p-BQ. Ademais, este trabalho possibilita próximos estudos de espalhamento envolvendo quinonas mais complexas. / This work present the first study of low-energy anionic states in para-benzoquinone (p-BQ) by electron scattering calculations. The elastic scattering calculations were done in the fixed-nuclei approximation, with the Schwinger multichannel method implemented with pseudopotentials of Bachelet, Hamann and Schlüter, in the static-exchange and in the static-exchange plus polarization approximations. The integral cross sections were performed in two target geometries optimized for the neutral and anion ground states. The anionic states found were characterized and compared with experimental results obtained by electron transfer spectroscopy (ETS). Three * states were observed, a bound state and two metastable, in good agreement with experimental results. A Feshbach resonance was found in calculations, also it is observed experimentally and it was suggested in several theoretical studies of bound state. It is believed that the approach used to describe the target excited states can be reconsidered, as it is suggested a more sophisticated approach to be used in future calculations. With this study, a better understanding of experimental results ETS is possible, as it allowed an interpretation of theoretical studies of the anionic states of p-BQ. Moreover, this work enables further scattering studies involving more complex quinones.