Nous présentons dans ces travaux de thèse la caractérisation optique d'un nouveau type de boîtes quantiques : les boîtes quantiques de CdSe insérées dans des nanofils de ZnSe. <br />Cette étude comprend de la spectroscopie optique standard, où l'on mesure les raies d'émission d'une boite quantique unique en fonction de leur énergie, mais aussi de la spectroscopie résolue en temps, comme des mesures de temps de déclin ou des mesures de corrélation. Les expériences présentées nous ont permis d'étudier la structure fine de l'exciton avec la mesure de l'énergie entre l'exciton noir et l'exciton brillant et le temps de spin flip entre ces deux états. Puis les mesures de corrélation entre chacun des états brillants d'une boîte quantique unique nous ont permis de montrer que nos émetteurs de photons sont des sources de photons uniques de qualité jusqu'à haute température (220 K), et de proposer un modèle décrivant les différents états de cette boîte et leur dynamique de relaxation. <br />Pour finir, nous nous sommes intéressé à la largeur importante des raies d'émission et aux temps caractéristiques de la diffusion spectrale qui en est responsable. Pour cela, nous avons présenté une nouvelle méthode expérimentale basée sur des mesures de corrélation entre des bandes spectrales de la raie permettant de directement mesurer le temps caractéristique de la diffusion spectrale et d'en étudier le comportement en fonction de différents paramètres comme la puissance d'excitation et la température.

Le thème central de ce travail de thèse est consacré à la mesure de concentrations de gaz à l'état de traces par spectroscopie d'absorption à haute sensibilité dans le domaine de l'infrarouge et du visible. Différentes sources spectrales sont employées, des lasers à émission verticale en cavité externe (VECSELs), des diodes laser à cavité externe (ECDLs) et des diodes électroluminescentes à émission large bande (LEDs). Deux techniques sont abordées : la OF-CEAS (Optical-Feedback Cavity--Enhanced Absorption Spectroscopy) et la IBB-CEAS (Incoherent Broadband-Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy).<br /><br />D'abord, les notions nécessaires à la compréhension des techniques considérées sont présentées. Suit la description du développement d'un système IBB-CEAS avec une source LED émettant autour de 643 nm, avec application à la détection des oxydes d'azote à l'état de traces. Les résultats obtenus mettent en avant les avantages de cette technique en termes de simplicité, robustesse et de compacité. La limite de détection obtenue pour le radical NO2 est estimée à 1 ppbv pour deux minutes de temps d'acquisition.<br /><br />Pour la deuxième étude concernant une source laser de type VECSEL émettant à 2.3 μm et pompé optiquement, le résultat principal a été l'obtention d'un balayage monofréquence sur une grande plage spectrale de l'ordre de 16.5 cm-1. Cela a demandé un balayage simultané de la température et de la longueur de la cavité laser. Ensuite, des essais préliminaires on été effectués pour coupler cette source avec la technique OF-CEAS. Ces essais ont révélé un problème de stabilité du comportement monofréquence de la source VECSEL en présence de rétroaction optique.<br /><br />Enfin, la faisabilité de la technique OF-CEAS avec une source ECDL émettant dans l'infrarouge proche pour le diagnostic des décharges à basse pression a été démontrée. Le coefficient d'absorption minimale obtenu est de l'ordre de 10-9 cm-1 pour un temps d'acquisition court (0.1 s), valeur typique atteinte auparavant dans divers systèmes OF-CEAS. Des essais ont été réalisés avec une décharge en flux d'argon avec des traces de méthane autour de 1 mbar. Le même niveau de bruit a été observé que sans décharge. Cependant, dans la gamme spectrale accessible avec le ECDL disponible, les radicaux de type CHX produits dans ce type de décharge n'ont pas été détectés.

La thèse est consacrée à l'étude du bruit quantique dans les lasers à semiconducteur et à solide. Le principe de la suppression du bruit de pompe est utilisé avec différentes méthodes pour réduire le bruit d'intensité. Les lasers semiconducteur à ruban ont été étudiés en utilisant différents types de techniques d'affinement spectral à température ambiante : diode sur réseau et injection optique. La compression de bruit mesurée est de 1.6 dB et 2.3 dB respectivement. La principale conclusion de cette étude est que le bruit d'intensité des diodes laser résulte de l'annulation entre les fluctuations fortement anticorrélées du mode principal et des faibles et nombreux modes longitudinaux Les mesures effectuées à basse température montrent l'importance des corrélations quantiques entre modes de polarisation orthogonale. L'étape suivante est l'étude des lasers semiconducteur à microcavité (VCSELs). Une compression de bruit de 0.7 dB sous le bruit quantique standard, résultant de fortes anticorrélations entre les modes transverses, a été observée dans un VCSEL multimode. Une étude approfondie de ces anticorrélations est effectuée analysant la distribution spatiale transverse du bruit d'intensité. Un microlaser Nd: YVO4 pompé par diode à bruit comprimé a aussi été étudié. Les effets du bruit de pompe sur le bruit d'intensité du microlaser sont clairement mis en évidence. La réalisation d'une boucle de rétroaction non standard sur la diode laser de pompe révèle l'existence d'effets non linéaires dans le spectre de bruit. La technique de l'injection optique a aussi été utilisée avec succès pour supprimer l'oscillation de relaxation. Enfin, une application des diodes laser à bruit comprimé est présentée. La technique de la modulation de fréquence est employée avec des laser à bruit d'intensité sous le bruit quantique standard pour la détection de signaux d'absorption dans une expérience de spectroscopie de haute sensibilité.

Durant cette thèse, on utilise des impulsions lasers pour générer et détecter des excitations dans des puits CdMnTe dopés n dont la concentration en Mn est très faible. La technique employé est une technique pompe-sonde qui permet de suivre temporellement les excitations générées. On identifiera les ondes de spin de vecteur d'onde nul et on essaiera de les caractériser. On verra que l'on excite et que l'on observe un mode d'excitation inattendu lié aux spins des électrons du manganèses. On développera un modèle qui permettra d'expliquer ce nouveau mode et d'avoir accès à une caractéristique du gaz 2D d'électrons : ça polarisation. Cette caractéristique est fortement liée aux interactions coulombiennes dans le gaz, et nos mesures sont comparées aux dernières théories sur le sujet. Nos mesures et notre théorie sont compatibles avec ces théories et d'autre mesures effectués par d'autres techniques.

Ce travail porte sur la conception et la caractérisation de sources semiconductrices d'états à deux photons pour l'information quantique intégrée. Ces dispositifs, basés sur la fluorescence paramétrique dans des guides d'onde en AlGaAs, émettent des paires de photons à température ambiante aux longueurs d'onde des télécommunications. La première source est une diode laser émettrice de photons jumeaux, basée sur un accord de phase modal entre un mode laser de Bragg à 775 nm injecté électriquement et les modes de photons télécom au sein du même guide d'onde. Nous détaillons le design de la structure, sa caractérisation optique linéaire et non linéaire et son comportement sous injection de courant. L'obtention de l'émission laser et de la génération de seconde harmonique sur un même dispositif ouvre la voie vers une source ultra-compacte de paires de photons. Le second dispositif étudié repose sur une géométrie de pompage transverse où un faisceau laser incident sur le dessus du guide génère deux photons télécom guidés et contrapropageants. Nous explorons la grande versatilité de l'état quantique des paires générées par cette source, avec notamment les possibilités d'ingénierie de l'état dans le domaine fréquenciel offertes par cette géométrie. Nous présentons également la première démonstration expérimentale d'états intriqués en polarisation obtenue avec ce dispositif, ainsi qu'un modèle permettant de calculer la qualité de l'intrication à partir des distributions spatiales et spectrales du faisceau de pompe. Ces sources d'états non classiques, compactes et injectables électriquement, sont d'excellents candidats pour les implémentations photoniques de l'information quantique.

Dans un premier temps, nous avons optimisé des structures laser VECSEL dans le but de maximiser la puissance émise par une gestion thermique adéquate. Les structures conçues et fabriquées contiennent une zone active à base d'InP pour l'émission à 1.55 µm. Un miroir hybride métal- semiconducteur à base d'un miroir de Bragg GaAs/AlAs est intégré à la zone active. La structure semiconductrice est intégrée avec différents substrats hôtes de bonne conductivité thermique sur la base de simulations numériques, et les performances des dispositifs fabriqués sont évaluées expérimentalement sous pompage optique Les VECSELs intégrés sur substrat diamant CVD présentent les puissances de sortie les plus élevées, et sont de bons candidats pour l'émission de puissance (> 500 mW) à 1.55 µm et pour les expériences de blocage de modes. D'un autre côté nous montrons que l'intégration d'un substrat de cuivre par voie électrochimique représente une approche flexible et faible-coût, pour atteindre une puissance de sortie de plusieurs dizaines de mW jusqu'à ~ 200 mW.Dans un second temps, nous avons développé des SESAMs à 1.55 µm. La région active est formée de puits quantiques InGaAsN/GaAs, couplés par effet tunnel à des plans GaAsN à recombinaison rapide. Des temps caractéristiques de recouvrement de l'absorption de quelques picosecondes à la dizaine de picoseconde sont ainsi mesurés.La résonance de la microcavité SESAM est ajustée de manière contrôlée grâce à des couches de phase spécifques épitaxiées en surface de la structure. La gravure sélective couche par couche des couches de phase permet d'accorder la profondeur de modulation et la dispersion de vitesse de groupe (GDD) de la structure SESAM.Finalement nous avons assemblé les structures SESAM et VECSEL dans une cavité à quatre miroirs pour obtenir un fonctionnement laser en régime de blocage de modes passif. Nous observons que la durée de l'impulsion de blocage de modes peut être réduite de plusieurs picosecondes (~ 10 ps), jusqu'à moins de la picoseconde (0.9 ps) en accordant la GDD de la structurre SESAM.

L'introduction du semiconducteur ferromagnétique (Ga,Mn)As dans des hétérostructures semiconductrices ouvre la possibilité d'exploiter de nouveaux phénomènes de transport dépendant du spin. Dans des jonctions tunnel composées d'électrodes de (Ga,Mn)As, nous avons étudié l'influence de la hauteur et de l'épaisseur d'une barrière d'(In,Ga)As, ainsi que l'influence du recuit sur la magnétorésistance tunnel (TMR). Nous nous sommes également intéressés à de nouveaux effets d'anisotropie de résistance tunnel liés au fort couplage spin orbite des trous dans (Ga,Mn)As (TAMR). Une interprétation générale de ces 2 phénomènes a été donnée dans le cadre de l'approche du transfert de matrices adaptée à la théorie k.p. L'utilisation d'un puits quantique de GaAs pour sonder la TAMR a permis de mettre en évidence l'influence des différentes sous-bandes de (Ga,Mn)As sur le transport polarisé en spin. Enfin, nous avons démontré la possibilité de manipuler l'aimantation d'une fine couche de (Ga,Mn)As par injection d'un courant polarisé en spin.

Ce travail de thèse porte sur l'étude des propriétés optiques de matériaux proche de surface métallique. Nous avons mis en évidence un régime de couplage fort entre les plasmons de surface, se propageant à l'interface métal diélectrique, et les excitons de<br />semiconducteur organiques. Ceux-ci sont formé de colorants J-agrégés. Le couplage fort se traduit par l'apparition d'états mixtes plasmons-excitons : les polaritons. Des mesures de réflectométrie, réalisées sur des échantillons présentant une couche de J-agrégats déposée sur un film d'argent, nous permettre de mettre en évidence un anticroisement dans le relations de dispersion du plasmon et de l'exciton, ce qui est caractéristique du couplage fort. L'émission des nouveaux états polaritoniques a été étudier dans deux géométries différentes : en utilisant des échantillons présentant une couche d'argent plane et avec des<br />films d'argent nanostructuré dans une géométrie de cross-coupling.

Reproduction de : Thèse de doctorat : Mathématiques appliquées : Toulouse 3 : 2007. / Titre provenant de l'écran-titre. Bibliogr. à la fin des chapitres.

Ce travail de thèse a porté sur la synthèse de boîtes quantiques (BQs) de semi-conducteurs nitrures orientés (11-22) ou (0001) par épitaxie par jets moléculaires à plasma d'azote, pour des applications aux capteurs chimiques pour la détection du niveau de pH, d'hydrogène ou des hydrocarbures dans des environnements gazeux ou liquides. Dans la première partie de ce manuscrit, je décri la synthèse des couches bidimensionnelles semi-polaires (11-22) : des couches binaires (AlN, GaN, and InN) et des ternaires (AlGaN et InGaN), qui sont requises pour le contact de référence dans les transducteurs et aussi pour établir une connaissance de base pour comprendre la transition dès la croissance bidimensionnelle à la croissance tridimensionnel des BQs. Un résultat particulièrement relevant est l'étude de la cinétique de croissance et l'incorporation de l'indium dans les couches d'InGaN(11-22). De même que pour InGaN polaire (0001), les conditions optimales de croissance pour l'orientation cristallographique semi-polaire correspondent à la stabilisation de 2 ML d'In sur la surface, en excellent accord avec des calculs théoriques. Les limites de la fenêtre de croissance en termes de température du substrat et de flux d'In sont les mêmes pour les matériaux semi-polaire et polaires. Cependant, j'ai constaté une inhibition de l'incorporation de l'In dans les couches semi-polaires, même pour une température en dessous du seuil de la ségrégation pour l'InGaN polaire. Dans une deuxième étape, j'ai fabriqué des super-réseaux de BQs de GaN/AlN et InGaN/GaN, à la fois dans l'orientation polaire et semi-polaire. Les mesures de photoluminescence et de photoluminescence en temps résolu confirment la réduction du champ électrique interne dans les boîtes semi-polaires. D'autre part, les BQs semi-polaires à base d'InGaN doit relever le défi de l'incorporation d'In dans cette orientation cristallographique. Pour surmonter ce problème, l'influence de la température de croissance sur les propriétés des boîtes quantiques InGaN polaires et semi-polaires a été étudiée, en considérant la croissance à haute température (TS = 650-510 °C, où la désorption d'In est active) et à basse température (TS = 460-440 °C, où la désorption d'In est négligeable). J'ai démontré que les conditions de croissance à faible TS ne sont pas compatibles avec le plan polaire, tandis qu'ils fournissent un environnement favorable au plan semi-polaire pour améliorer l'efficacité quantique interne de nanostructures InGaN. Enfin, j'ai synthétisé un certain nombre de transducteurs à BQs de GaN/AlN et InGaN/GaN selon les axes de croissance polaire et semi-polaire. Dans chaque cas, les conditions de croissance pour atteindre la fourchette spectrale ciblée (420-450 nm d'émission à avec une couche contact transparente pour des longueurs d'onde plus courtes que 325 nm) ont été identifiés. L'influence d'un champ électrique externe sur la luminescence des transducteurs ont confirmé que la meilleure performance (plus grande variation de la luminescence en fonction de la polarisation) a été fournie par des structures à base de BQs d'InGaN/GaN. Avec ces données, les spécifications des transducteurs opto-chimiques ont été fixées : 5 perides de BQs d'InGaN/GaN sur une couche contact d'Al0.35Ga0.65N:Si). Puis, j'ai synthétisé un certain nombre de ces transducteurs afin d'obtenir un aperçu sur la reproductibilité, limites et les étapes critiques du processus de fabrication. En utilisant ces échantillons, nous avons réalisé un système capteur intégré qui a été utile pour le suivi de la valeur du pH de l'eau.