Thesis (M.Sc.)--York University, 2005. Graduate Programme in Earth and Space Science. / Typescript. Includes bibliographical references (leaves 139-147). Also available on the Internet. MODE OF ACCESS via web browser by entering the following URL: http://gateway.proquest.com/openurl?url%5Fver=Z39.88-2004&res%5Fdat=xri:pqdiss &rft_val_fmt=info:ofi/fmt:kev:mtx:dissertation&rft_dat=xri:pqdiss:MR11793

Thesis (Ph. D.)--University of Canterbury, 2007. / Typescript (photocopy). Includes bibliographical references (p. [127]-142). Also available via the World Wide Web.

In dieser Arbeit wurde die Variabilität der Atmosphäre in einem neuen gekoppelten Klimamodell (ECHO-GiSP) untersucht, welches eine vereinfachte Stratosphärenchemie (bis 80 km Höhe) enthält. Es wurden 2 Simulationen über 150 Jahre durchgeführt. In einer der Simulationen wurde die atmosphärische Chemie modelliert, hatte aber keinen Einfluß auf die Dynamik des Klimamodelles. In der zweiten Simulation wurde hingegen die Wirkung der Chemie auf die Klimadynamik explizit berücksichtigt, die über die Strahlungsbilanz des Modelles erfolgt. Dies ist die erste Langzeitsimulation mit einem voll gekoppelten globalen Klimamodell mit interaktiver Chemie. Die Simulation mit rückgekoppelter Chemie zeigt eine Abschwächung des atmosphärischen Variabilitätsmusters der Arktischen Oszillation (AO). Zudem kommt es in der Troposphäre zu einer Reduzierung der mittleren Windgeschwindigkeiten der gemäßigten Breiten aufgrund verringerter Temperaturgegensätze zwischen den Tropen und den Polargebieten. Auch in der Stratosphäre ergibt sich eine Abschwächung und Erwärmung des Polarwirbels. Diese Auswirkungen der Kopplung zwischen der atmosphärischen Chemie und der Dynamik des Klimamodelles sind eine wichtige Erkenntnis, da in früheren Klimasimulationen die Variabilität der AO oft zu stark ausgeprägt war. In der Stratosphäre reduziert sich infolge des abgeschwächten Polarwirbels auch die großräumige Zirkulation zwischen den beiden Hemisphären der Erde. In der Troposphäre werden hingegen die allgemeine Zirkulation, und damit auch die subtropischen Strahlströme des Windes verstärkt. Zudem kommt es in den Tropen zu Temperaturänderungen durch stratosphärische Ozonschwankungen in Abhängigkeit von der AO. Allgemein verändert sich die Kopplung zwischen Troposphäre und Stratosphäre, einschließlich des durch die Anregung von langen atmosphärischen Wellen erfolgenden vertikalen Energieübertrages aus der Troposphäre in die Stratosphäre. / In this work the atmospheric variability in a new coupled climate model (ECHO-GiSP) was analyzed, which includes a simplified stratospheric chemistry (up to 80 km height). Two simulations of 150 years were performed. In one of those simulations the atmospheric chemistry was modeled without having any influence back on the model dynamics. In the second simulation the impact of the chemistry on climate dynamics, taking place via the models radiation balance, was explicitly recognized. This is the first long term simulation using a fully coupled global climate model with interactive chemistry. The simulation with interactive chemistry shows a weakening of the Arctic Oscillation (AO) pattern of atmospheric variability. At the same time there is a reduction of the mean wind speeds in middle latitudes in the troposphere, which is caused by weaker temperature gradients between the tropics and the polar regions. Also, in the stratosphere a weakening and warming of the polar vortex is obvious. These effects of the coupling between atmospheric chemistry and the dynamics of the climate model are an important result, since in earlier climate simulations the variability of the AO often was overestimated. Due to the weakened polar vortex in the stratosphere also the large scale interhemispheric mean circulation is reduced. On the other hand, the tropospheric meridional mean circulation, and thus also the subtropical jetstreams of the zonal wind are enhanced. Furthermore there are tropical temperature variations in the troposphere and lower stratosphere, which are induced by stratospheric ozone variations associated to the phase of the AO. Generally, the coupling between tropo- and stratosphere is changed, which includes the vertical energy and momentum transfer by ascending planetary waves from the troposphere to the stratosphere.

Thesis (Ph. D.)--Ohio State University, 2008. / Title from first page of PDF file. Includes bibliographical references (p. 151-167).

Measuring the composition of the stratosphere, and understanding the processes regulating it, have become,in the last few decades, top priorities in the scientific community, particularly since the discovery ofthe ozone hole in the 1980s. While a lot has indeed been done in monitoring ozone, other constituents also influence the stratosphere’s composition, and interfere namely with ozone, affecting its chemical and dynamical balance. Among these is nitric acid (HNO3 ) which is a reservoir for ozone depleting NOx ,but also a key player in the formation of polar stratospheric clouds which, by turning inert species into active radicals, enhance the ozone depletion further. The nadir-viewing IASI instrument is a very good means of obtaining simultaneous data of nitric acid and ozone. Indeed, it measures the radiation of the Earth’s atmosphere in the thermal infrared spectral range, which allows it to measure even at night. This is crucial to the study of polar processes, since they occur mostly during the polar winter, when no light reaches these latitudes. Thanks to its design and its technical characteristics, the IASI instrument provides data all-year round, for every location on the Earth. The purpose of this work is to use this unique set of IASI data to understand what drives the variability of HNO3 in the stratosphere. No study so far has focused on the factors affecting the time and spatial distributions of nitric acid to the extent and scale we propose here. We aim to identify and quantify these factors, and to compare them with the drivers of ozone variability. Nitric acid data are thus obtained for the 10 years of IASI observation (2008 − 2017), and vertical profiles are retrieved in near-real time thanks to the FORLI algorithm developed at ULB. The first part of the present work provides a detailed characterization of the IASI FORLI-HNO3 data set in terms of vertical sensitivity and errors. We show that the HNO3 maximum is found around 20 km altitude, where we also find the maximum sensitivity of the measurements to the vertical profile. The analysis of the averaging kernels shows us that only one level of information can be extracted from the vertical profile, which constrains the rest of our analyses to the use of a total (or almost total) column. We also find that the IASI measurements tend to overestimate slightly the HNO3 column in the upper troposphere/lower stratosphere region of the profile. The data set is validated against ground-based FTIR measurements at different latitudes: we find good agreement between IASI and the FTIR data, which confirms that IASI manages to reproduce the HNO3 columns and their seasonality accurately. Comparisons with a state of the art atmospheric model data are also shown, and suggest that improvement is still largely needed in models to represent the HNO3 distributions accurately. The use of a data-assimilated model (BASCOE) shows a much better agreement with the IASI observations. The next part of the work describes the geophysical analyses carried out, and details the first time series and global distributions of HNO3 from IASI. After describing the various (mostly polar) processes at play observed in the time series, the question of the formation of the polar stratospheric clouds is raised, and further results are shown about the temperature at which these form. While a fixed threshold (195 K) is usually used for geophysical analyses, we find from the observational IASI data set that this fixed temperature can vary substantially depending on local conditions and on altitude. The last sections use multivariate linear regressions to fit the HNO3 and O3 time series, featuring various chemical and dynamical variables in order to identify what factors are responsible for their respective variability. We include the variables most commonly used in such kind of study, i.e. a linear trend, harmonical terms to account for the annual seasonality, and proxies for the quasi-biennial oscillation, the multivariate ENSO index, and the Arctic and Antarctic oscillations. The novelty of our work resides in the addition of a proxy for the volume of polar stratospheric clouds to account for the strong denitrification observed in the HNO3 time series in polar regions. We find that the annual cycle, encompassing the solar seasonality and the Brewer-Dobson circulation, is the factor explaining most of the variability of both HNO3 and O3 ,at almost all latitudes. In the polar regions, however, the volume of polar stratospheric clouds is a key factor contributing the most to their variability. Globally, the same factors explain the same portion of both HNO3 and O3 variability. In the last part of the thesis, we conclude and provide a preliminary co-analysis of HNO3 and O3 from the 10-year IASI data. The results are encouraging and highlight the potential of the IASI measurements to monitor the polar processes on various scales. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Bromine compounds play an important role as catalyst of the ozone destruction in both the stratosphere and troposphere. While the impact of bromine species on the chemistry of the stratosphere is known to a large extend, a number of uncertainties remain regarding the sources and sinks of atmospheric bromine as well as the chemistry and impact of bromine species on the troposphere. <p>This work describes remote-sensing observations of bromine monoxide (BrO) derived from scattered sunlight spectra in the ultraviolet region measured by ground-based multi-axis and satellite nadir viewing instruments (GOME and GOME-2). The method of differential optical absorption spectroscopy is used to retrieve the columnar concentration of BrO along the effective light path through the atmosphere. New algorithms to derive vertical columns of BrO resolved into their stratospheric and tropospheric contributions are developed and described. For the ground-based geometry a way was found to determine independently the stratospheric and tropospheric BrO columns from the diurnal variation of the BrO measurements. For the satellite observations, the contribution of the stratospheric BrO to the measured column is estimated using an innovative stratospheric BrO climatology. This climatology is based on a state-of-the-art stratospheric chemical transport model, and explicitly accounts for the impact of atmospheric dynamics and photochemistry on the stratospheric BrO distribution. As for the tropospheric fraction of the measured total BrO column, it is derived using a residual technique accounting for the effects of clouds and surface reflectivity. <p>Supported by an extensive set of correlative data, the results presented here allow to study properly the spatial and temporal evolution of atmospheric BrO at the global scale and enable to better assess the significance of BrO in the polar planetary boundary layer and free-troposphere as well as the contribution from very short-lived brominated sources gases to the stratospheric bromine budget. We also report on the first satellite detection of BrO in a volcanic plume, using GOME-2 measurements.<p><p><p><p>Les composés bromés jouent un rôle important dans la stratosphère et la troposphère en tant que catalyseurs de la destruction d’ozone. Bien que l’impact des espèces bromées sur la chimie de la stratosphère soit largement compris, il reste de nombreuses incertitudes en ce qui concerne les sources et les pertes de brome dans l’atmosphère ainsi qu’à propos de la chimie et de l’impact des espèces bromées sur la troposphère.<p>Le travail présenté dans ce manuscrit porte sur la télédétection du monoxyde de brome (BrO) à partir de spectres du rayonnement solaire diffusé, mesurés dans l’ultraviolet à partir d’instruments au sol de type multi-axis et satellitaires à visée nadir (GOME et GOME-2). La méthode de spectroscopie d’absorption optique différentielle est utilisée pour inverser la colonne intégrée de BrO le long du chemin optique effectif dans l’atmosphère. Nous avons développé de nouveaux algorithmes afin de dériver les colonnes verticales de BrO résolues en leurs contributions stratosphérique et troposphérique. Pour la géométrie d’observation au sol, un moyen a été trouvé pour déterminer indépendamment les colonnes de BrO stratosphérique et troposphérique, et cela à partir de la variation diurne des mesures de BrO. Pour les observations satellitaires, la contribution de la stratosphère à la colonne mesurée de BrO est estimée à partir d’une climatologie innovante de BrO stratosphérique. Cette climatologie est basée sur un modèle de pointe de la chimie et du transport de la stratosphère; par ailleurs, elle tient compte explicitement de l’impact de la dynamique atmosphérique et de la photochimie sur la distribution du BrO dans la stratosphère. La fraction troposphérique de la colonne totale mesurée de BrO est quant à elle dérivée à partir d’une technique résiduelle tenant compte des effets des nuages et de la réflectivité de la surface. <p>Soutenus par un vaste jeu de données corrélatives, les résultats présentés dans ce travail permettent d’étudier de manière appropriée l’évolution spatiale et temporelle du BrO atmosphérique à l’échelle globale. Ces résultats permettent également de mieux estimer l’importance du BrO dans la couche limite planétaire polaire et dans la troposphère libre ainsi que la contribution des précurseurs bromés à temps de vie court sur le budget de brome dans la stratosphère. Nous présentons également la première détection satellitaire de BrO dans un panache volcanique, à l’aide de mesures effectuées avec l’instrument GOME-2. <p> / Doctorat en Sciences de l'ingénieur / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Propulsé sur une orbite polaire en avril 1995 par l’Agence Spatiale Européenne, l’instrument Global Ozone Monitoring Experiment (GOME) est le précurseur d’une nouvelle génération de satellites dédiés à la mesure globale de la composition atmosphérique. Ce spectromètre hyperspectral mesure, entre 240 et 790 nm, à la résolution de 0,2-0,4 nm, la radiance diffusée par l’atmosphère et réfléchie par la surface terrestre et les nuages au nadir du satellite. La technique de spectroscopie d’absorption optique différentielle (DOAS) permet d’en inverser la concentration columnaire de l’ozone et du dioxyde d’azote atmosphériques.<p><p>Les travaux décrits dans cette thèse portent d’une part sur la caractérisation du contenu en information géophysique accessible par ce type de sondage atmosphérique, et d’autre part sur la mise au point des méthodes et algorithmes d’inversion propres à la mission GOME. <p><p>Au cours des premiers chapitres, nous établissons les propriétés pluridimensionnelles de lissage et d’échantillonnage du champ atmosphérique associées à l’observation du rayonnement diffusé. Nous explorons ensuite les problèmes posés par le cycle diurne des oxydes d’azote, ainsi que l’effet des gradients atmosphériques interférant avec le chemin optique. Nous analysons enfin les capacités des réseaux de télédétection de l’Organisation Mondiale Météorologique (OMM) pour le diagnostic des algorithmes et données des systèmes satellitaires.<p><p>Deux chapitres sont ensuite consacrés à la mise au point des méthodes et algorithmes d’inversion DOAS pour le processeur GDP, qui traite de manière opérationnelle les données radiométriques acquises par GOME. Nous abordons successivement le problème de la dépendance en température des sections efficaces d’absorption, l’évaluation du facteur d’amplification géométrique du chemin optique, l’estimation de la colonne fantôme masquée par les nuages, les effets de l’anomalie magnétique sud-atlantique des ceintures de radiation, et l’incidence du dioxyde d’azote troposphérique. Suit un diagnostic systématique de la mise au point du processeur GDP sur base des données globales fournies par les réseaux de l’OMM, ainsi qu’une critique comparée des algorithmes TOMS de la NASA.<p><p>Le dernier chapitre décrit la construction de la première climatologie globale du dioxyde d’azote stratosphérique et de ses variations harmoniques. Développée pour nos études du facteur d’amplification géométrique, cette climatologie composite est issue de l’analyse conjointe des jeux de données complémentaires acquis par différents satellites, par des réseaux au sol et par des ballons stratosphériques.<p> / Doctorat en sciences appliquées / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Les abondances atmosphériques du dioxyde de carbone et du méthane augmentent progressivement, modifiant probablement le climat global de l'atmosphère. Bien que ces effets soient très étudiés dans la troposphère, ils le sont peu dans l'atmosphère moyenne (20 - 120 km) où ils pourraient avoir un impact plus facilement détectable. Nous nous intéressons en particulier à la mésosphère/basse thermosphère (MLT), où apparaissent de plus en plus souvent des nuages mésosphériques polaires (PMC). La MLT est sensible au niveau d'activité solaire, qui varie selon un cycle de onze ans.<p>Nous évaluons les impacts de ces deux changements anthropiques et de ce cycle naturel sur la température et la chimie de la MLT. Pour ce faire, nous participons au développement d'un modèle bidimensionnel de l'atmosphère :SOCRATES. Ce modèle calcule interactivement les moyennes zonales des vents, de la température et de la composition chimique de l'atmosphère en fonction de la latitude (85°S-85°N) et de l'altitude (0-120 km). Avant de nous intéresser au changement global, nous avons dû améliorer SOCRATES pour qu'il reproduise au mieux la situation chimique, dynamique et thermique actuellement observée.<p>Nous avons ainsi modifié la résolution du système chimique; développé une nouvelle paramétrisation de l'absorption par O2 du rayonnement solaire ultraviolet à Lyman-&61537; (121.6 nm) [Chabrillat et Kockarts, 1997] ;créé une approximation des sources thermosphériques de NO; paramétrisé le forçage dynamique par déferlement des ondes de gravité pour reproduire de manière très réaliste les observations actuelles de température dans la MLT ;et développé un algorithme pour prendre en compte non seulement la diffusion turbulente mais aussi la diffusion moléculaire. Tous ces développements sont décrits en détail, et leurs effets sur la physico-chimie de la. MLT sont analysés. Les concentrations chimiques calculées par le modèle sont comparées avec succès à des observations - en particulier de l'ozone et du radical hydroxyle.<p>Nous étudions ensuite en détail l'impact du cycle solaire de onze ans sur la MLT. Une analyse complète du budget thermique nous permet d'établir, par exemple, que la raie Lyman-&61537; est responsable de la moitié du réchauffement entre SOLMIN et SOLMAX. Nous évaluons alors la sensibilité de la MLT à un doublement (théorique) de l'abondance de C02. Nous trouvons qu'aux hautes latitudes et en été, zone d'apparition des PMC, cet effet est très faible. Puis nous réalisons une simulation où le méthane est ramené à son niveau préindustriel. L'accroissement de CH4 depuis cette époque est responsable, non seulement de l'augmentation de la vapeur d'eau dans l'atmosphère moyenne, mais aussi d'un léger refroidissement dans la MLT. Cet effet est maximal dans les régions polaires et en été, là où les deux autres sont minimaux.<p>Nous concluons par une grande simulation intégrée de l'évolution du climat et de la chimie de l'atmosphère moyenne au cours du XXIe siècle. Nous trouvons qu'au niveau d'apparition des PMC, la tendance au refroidissement est plus faible que partout ailleurs. Par contre, la vapeur d'eau augmente plus rapidement en été qu'en hiver. Ces calculs fournissent des indices pour réconcilier les observations plus fréquentes des PMC avec une synthèse des températures mesurées dans l'été arctique, selon laquelle les températures n'auraient pas varié depuis quarante ans.<p> / Doctorat en sciences appliquées / info:eu-repo/semantics/nonPublished