Ce travail est consacré à l’étude de la dynamique ultrarapide d’électrons chauds photo-excité dans des structures plasmonique. L’intérêt particulier de ce domaine réside dans le fait que les SPs, en raison de leurs caractéristiques spatio-temporelles spécifique, offrent un nouvel attrait technologique pour les processus de transport d’information ultra-rapide aux nano-échelles. Dans ce contexte, ce manuscrit offre une compréhension et une exploitation de l’une des principales limitations des technologies à base de SP : les pertes par effet Joule. Nous exploitons le fait que le mécanisme d’absorption des plasmons dans les métaux est suivi par la génération d’électrons chauds à l’échelle femtoseconde, ainsi les pertes peuvent être considrées comme une conversion d’énergie plasmon-électrons chauds. Cette conversion d’énergie est mesurée à l’aide d’une technique pompe-sonde laser femtoseconde. Nous lançons des impulsions SP que nous sondons sur des centaines de femtosecondes grace aux variations de permittivité diélectrique induites par le gaz d’électrons chaud accompagnant la propagation de SP. Le profil de température électronique est par conséquent une image de la distribution de densité de puissance de plasmon (absorption) non élargi spatialement et temporellement par diffusion de porteurs d’énergie. Nous avons pu démontrer la capacité de relier la mesure de température électronique à l’absorption du SP, révélant une absorption anormale autour d’une fente nanométrique. Les résultats expérimentaux sont en accord quantitatif avec les prédictions théoriques de la distribution de densité de puissance. Dans une seconde partie, nous avons étudié les pertes plasmoniques et leurs caractéristiques lors de sa propagation sur un film métallique semi-infini. Nous avons déterminé la vitesse de l’onde thermique électronique et son atténuation. Dans la dernière partie, nous utilisons une structure en pointe pour guider adiabatiquement et focaliser le plasmon à l’extrémité. Nous avons démontré ainsi la génération d’un point chaud nanométrique et avons mis en évidence un retard dans l’échauffement des électrons à l’extrémité de la pointe. Les perspectives et les questions ouvertes sont également discutées. / In this work we explored the ultrafast dynamics of photo-excited hot electrons in plasmonic structures. The particular interest of this field resides on the fact surface plasmons (SP), because of their unrivaled temporal and spatial characteristics, provide a technological route for ultrafast information processes at the nanoscale. In this context, this manuscript provides a comprehension and the harnessing of one of the major limitation of the SP-based technologies : absorption losses by Joule heating. We exploit the fact that the mechanism of plasmon absorption in metals is followed by generation of hot electrons at femtosecond time scale, thus losses can be seen as a plasmon-to-hot-electron energy conversion. This energy conversion is measured with femtosecond pump-probe technique. Femtosecond SP pulses are launched and probed over hundred femtoseconds through the permittivity variations induced by the hot-electron gas and which accompany the SP propagation. The measured electron temperature profile is therefore an image of plasmon power density distribution (absorption) not broadened spatially and temporally by energy carrier diffusion. As an important result we demonstrated the capability to link the electronic temperature measurement to the plasmonic absorption, revealing an anomalous light absorption for a sub- slit surroundings, in quantitative agreement with predictions of the power density distribution. In a second part we studied plasmon losses and their characteristics when they propagate on semi-infinite metal film. We determined the electronic thermal wave velocity and damping. In the last part we used a focusing taper-structure to adiabatically guide and focus the plasmon at the apex. Was demonstrated the generation of a nanoscale hot spot and put in evidence a delayed electron heating at the taper apex. Perspectives and the remaining open questions are also discussed.

Industrial innovation is mostly driven by miniaturization. As a result of remarkable technological advancements in the fields of equipment, materials and production processes, transistor, the fundamental active component in conventional electronics, has shrunk in size. Semiconductor technology is unique in that all performance metrics are enhanced, while at the same time unit prices are reduced. Moore’s Law, which predicts that the number of components per chip will double every two years, was established in 1965, and the industry has been able to keep up with this prophetic prognosis since. Thermal management, on the other hand, has become a key limiting factor for current electronic circuits and is set to put a stop to Moore’s Law. Given the fact that complementary metal oxide semiconductor (CMOS) scaling is reaching fundamental limits, there are several new alternative processing devices and architectures that have been investigated for both traditional integrated circuit (IC) technologies and novel technologies, including new technologies aimed at contributing to advances in scaling progress and cost reductions in manufacturing operations in the coming decades. These factors will encourage the development of new information processing and memory systems, new technologies for integrating numerous features heterogeneously and new system architectural design layouts, among other things. Energy efficiency is advantageous from a sustainability perspective and for consumer electronics, for which fewer power-hungry components mean longer times between charges and smaller batteries. The creation of novel chip-scale tools that can aid in the transfer of information across optical frequencies and microscale photonics between nanoscale electronic devices is now a possibility. Bridging this technological gap may be achieved by plasmonics. The incorporation of plasmonic, photonic and electrical components on a single chip may lead to a number of innovative breakthroughs. Photonic integrated circuits (PICs) enable the realization of ultra-small, high-efficiency, ultra-responsive and CMOS-compatible devices that can be used in applications ranging from optical wireless communication systems (6G and beyond) and supercomputers to health and energy.   This thesis provides a platform from which to design nanoplasmonic devices while facilitating high-transmission and/or absorption efficiency, miniaturized size and the use of near-infrared (NIR) wavelengths for telecom applications. With a significant amount of Internet traffic transmitted optically, communication systems are further tightening the requirements for the development of new optical devices. Several new device structures based on the metal-insulator-metal (MIM) plasmonic waveguide are proposed and investigated using performance metrics. The transmission line theory (TLM) from microwave circuit theory and coupled mode theory (CMT) is studied and employed in the design process of the nanostructures, in particular to address the losses in plasmonic-based devices, which has been the major factor hampering their widespread usage in communication systems. By taking advantage of well-established microwave circuit theory (through new design that paves the way for mitigating these losses and enabling efficient transmission of power flow in the optical devices), we have suggested a number of high-transmission efficiency nanodevices that offer highly competitive performance compared with other platforms. As a result, a promising future for plasmonic technology, which would enable design and fabrication of multipurpose and multifunctional optical devices that are efficient in terms of losses, footprint and capability of integrating active devices, is anticipated. / Branschinnovation drivs främst av miniatyrisering. Som ett resultat av anmärkningsvärda tekniska framsteg inom områdena utrustning, material och produktionsprocesser kunde transistoren, den grundläggande aktiva komponenten i samtida elektronik, krympa i storlek. Halvledarteknik är unik genom att alla prestandamått förbättras, samtidigt som enhetspriserna sänks. Moores Lag, som förutspår att antalet komponenter per chip skulle fördubblas vartannat år, inrättades 1965, och branschen har kunnat hålla jämna steg med den profetiska prognosen sedan dess. Termisk hantering, å andra sidan, har blivit en viktig begränsande faktor för nuvarande elektroniska kretsar, och är inställd på att sätta stopp för Moores Lag. Med tanke på att CMOS-skalningen (Complementary Metal Oxide Semiconductor) når grundläggande gränser finns det flera nya alternativa bearbetningsanordningar och arkitekturer som har undersökts för både traditionell integrerad kretsteknik och ny teknik. Ny teknik som syftar till att bidra till framsteg i skalningen av framsteg och kostnadsminskningar i tillverkningsverksamheten under de kommande årtiondena. Dessa faktorer uppmuntrar utvecklingen av nya informationsbehandlings- och minnessystem, ny teknik för att integrera många funktioner heterogent och nya systemarkitekturdesignlayouter, bland annat. Energieffektivitet är fördelaktigt ur ett hållbarhetsperspektiv och för hemelektronik, där färre krafthungriga elektroniker innebär längre tid mellan laddningar och stimulerar för ett mindre energilagringssystem ombord. Skapandet av nya chip-scale verktyg som kan bidra till överföring av information över optiska frekvenser och mikroskala fotonik mellan elektroniska enheter i nanoskala är nu en möjlighet. Överbrygga denna tekniska klyfta kan uppnås av plasmonics. Införlivandet av plasmoniska, fotoniska och elektriska komponenter på ett enda chip kan leda till ett antal innovativa genombrott. Fotoniska integrerade kretsar (PIC-enheter) möjliggör förverkligande av ultrasmå, högeffektiva, ultraresponsiva och CMOS-kompatibla enheter som kan användas i applikationer som sträcker sig från optiska trådlösa kommunikationssystem (6G och därefter), superdatorer till hälso- och energiändamål. Denna avhandling ger en plattform för att designa nanoplasmoniska enheter samtidigt som den innehåller hög överförings- och eller absorptionseffektivitet, miniatyriserad storlek och vid önskade våglängder av nära infraröd (NIR) för telekomapplikationer. Med den betydande mängden Internettrafik som överförs optiskt skärper kommunikationssystemen ytterligare kraven för utveckling av nya optiska enheter. Flera nya enhetsstrukturer baserade på metall-isolator-metall (MIM) plasmonisk vågledare föreslås och numeriskt undersöks. Överföringslinjeteorin (TLM) från mikrovågskretsteori och kombinationslägesteori (CMT) studeras och används i nanostrukturerna. För att ta itu med de förluster i plasmonbaserade enheter som har varit den viktigaste parametern som hindrade deras utbredda användning i kommunikationssystem, genom att dra nytta av den väletablerade mikrovågskretsteorin (genom ny design som banar väg för att mildra förlusterna och möjliggöra effektiv överföring av kraftflödet i den optiska enheten).  Vi har framgångsrikt föreslagit ett antal nanodevices med hög överföringseffektivitet som erbjuder en mycket konkurrenskraftig prestanda jämfört med andra plattformar. Som ett resultat förväntar vi oss en lovande framtid för plasmonisk teknik som skulle möjliggöra design och tillverkning av mångsidiga och multifunktionella optiska enheter som är effektiva när det gäller förluster, fotavtryck och förmåga att integrera aktiva enheter. / <p>Vid tidpunkten för framläggandet av avhandlingen var följande delarbeten opublicerade: delarbete II inskickat, III, IV, V manuskript.</p><p>At the time of the licentiate defence the following papers were unpublished: paper II submitted, III, IV, V manuscript.</p>

Les travaux de la présente thèse porteront sur le raffinement du modèle du potentiel source-puits (SSP) proposé par Ernzerhof en 2006. Cette méthode permet de calculer la conductance qualitative de dispositifs électroniques moléculaires (MEDs). Dans la première partie de ce travail, le modèle SSP sera amélioré en y intégrant la description de l’interaction d’un champ électromagnétique fort avec le MED. Des expériences récentes ont démontré que des molécules pouvaient interagir fortement avec des plasmons de polaritons de surface (SPP). Ces interactions créent des états liés électron-SPP qui seront exploités pour contrôler la conductance de MEDs. Des formules analytiques expliqueront l’impact des paramètres physiques de ces circuits optoélectroniques sur la conductance de ceux-ci. Dans le même esprit, la seconde partie de cette thèse inclura les interactions électron-noyau au modèle SSP afin de décrire entre autres le courant décohérent d’un MED. Dans ce modèle les interactions noyau-électron seront décrites à partir de l’approximation harmonique et intégrées à l’hamiltonien de façon non-pertubative. Des formules analytiques seront dérivées afin de décrire la conductance de tels MEDs. Finalement, les conséquences du bris de la symétrie de la parité et du temps de la matrice hamiltonienne de la méthode SSP seront découvertes dans la densité spectrale et les fonctions d’ondes des MEDs. / The purpose of this thesis is to expand the scope of the source-sink potential (SSP) method originally proposed by Ernzerhof in 2006. The SSP model allows the computation of the qualitative conductance of molecular electronics devices (MEDs). In the first part of this work, the SSP model will be improved by including the description of interaction between the strong electromagnetic field and the MED. Recent experiments have shown that molecules could strongly interact with surface plasmon of polaritons (SPPs). These interactions will create so-called dressed states that can be used to control the conductance of MEDs. In the second part of this work, the SSP model will be augmented by including electron-nucleus interactions to describe the inelastic current. In this model, the electron-nuclueus interaction will be account for with the help of the harmonic approximation and incorporated into the hamiltonian non-pertubatively. Analytical formulas will be derived that will allow one to understand the impact of physical parameters on the conductance of MEDs. Lastly, the impact of the parity and time symmetry breaking of the SSP matrix hamiltonian will be studied and related to change in the spectral density and in the eigenfunctions of the MEDs.

Il existe au niveau d’interfaces séparant des milieux de constantes diélectriques de signes opposés des ondes électromagnétiques confinées à proximité de ces interfaces. On parle d’ondes de surface. C’est notamment le cas des métaux et des cristaux polaires : on parle alors de plasmons-polaritons de surface et de phonons-polaritons de surface respectivement. L’objectif de cette thèse est de revisiter certains aspects théoriques associés à ces ondes de surface.Dans un premier temps, en nous basant sur le formalisme de Green, nous donnons un moyen d’obtenir une expression du champ des ondes de surface sous forme de somme de modes. En présence de pertes, ces ondes ont nécessairement un vecteur d’onde ou une pulsation complexe. Nous donnons ainsi deux expressions de leur champ, correspondant à chacun de ces deux cas, et discutons de l’opportunité d’utiliser l’une ou l’autre de ces expressions.Nous posons par la suite les bases d’une optique de Fourier et d’une optique géométrique des ondes de surface. Nous montrons comment obtenir une équation de Helmholtz à deux dimensions pour les ondes de surface, un principe d’Huygens-Fresnel pour les ondes de surface, ainsi qu’une équation eikonale pour les ondes de surface, qui s’applique sous certaines hypothèses. Nous nous intéressons également à la superlentille proposée par Pendry, qui s’appuie sur les ondes de surface. Nous étudions notamment le fonctionnement de cette superlentille en régime impulsionnel, et montrons qu’en présence de pertes, il est possible d’obtenir une meilleure résolution avec certaines formes d’impulsion par rapport au régime harmonique, au prix d’une importante baisse de signal toutefois.Nous développons ensuite un traitement quantique des ondes de surface. Nous calculons au préalable une expression de leur énergie, et nous donnons une expression de leur hamiltonien et de leurs opérateurs champ. Sans pertes, nous montrons que le facteur de Purcell prédit par notre théorie quantique est rigoureusement égal au facteur de Purcell calculé avec des outils classiques. Nous comparons ensuite ce facteur de Purcell à celui calculé classiquement avec pertes, et montrons sur un exemple que les pertes peuvent être négligées dans de nombreux cas. Nous donnons enfin une expression des coefficients d’Einstein associés aux ondes de surface permettant d’étudier la dynamique de l’inversion de population d’un milieu fournissant un gain aux ondes de surface. Nous appliquons par la suite ce formalisme quantique à l’interaction électrons-phonons-polaritons de surface dans les puits quantiques, notamment leur interaction avec un mode de phonon du puits particulièrement confiné grâce à un effet de constante diélectrique proche de zéro (epsilon near zero, ENZ). / Interfaces between materials having opposite dielectric constants support electromagnetic waves confined close to these interfaces called surface waves. For metals and polar crystals, they are respectively called surface plasmon-polaritons and surface phonon-polaritons. The goal of this thesis is to revisit some theoretical aspects associated to these surface waves.Using the Green formalism, we derive an expression of the surface wave field as a sum of modes. With losses, these waves must have a complex wave vector or frequency. Thus we give two expressions of their field, for each of these cases, and discuss when each of these expressions should be used.We then give the basis of a surface wave Fourier optics and geometrical optics. We derive a 2D Helmholtz equation for surface waves, a Huygens-Fresnel principle for surface waves, and an eikonal equation for surface waves. We then take a look at Pendry’s superlens, in which surface waves play a major role. We study the behavior of the superlens in pulsed mode taking losses into account, and show that its resolution can be increased for some pulse shapes compared to the steady state, at the expense of a signal decay.We then develop a quantum treatment of surface waves. We first calculate their energy, and then give an expression of their hamiltonian and field operators. Without losses, we show that the Purcell factor given by our quantum theory is perfectly equal to the Purcell factor given by the classical theory. We then compare this Purcell factor to the lossy case on an example, and show that losses can often be neglected. We then derive the Einstein coefficients associated to surface wave emission and absorption, which allow studying the population inversion dynamics of a gain medium. We then use this quantum formalism to study the interaction between electrons and surface phonon-polaritons in quantum wells, particularly their interaction with a phonon mode which features high confinement thanks to an epsilon near zero (ENZ) effect.

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Les plasmons-polaritons de surface (PPS) font figure de plateforme polyvalente très promet- teuse pour le guidage des ondes électromagnétiques à l’échelle nanométrique. Dans ce contexte, le contrôle dynamique de la propagation PPS est d’une importance capitale. Le contrôle actif des dispositifs plasmoniques a souvent été réalisé jusqu’à présent par le biais d’un effet thermo-optique (TO). Toutefois dans la majorité des cas considérés, l’effet thermo-optique résulte d’une modification des propriétés d’un matériaux diélectrique en contact avec le métal supportant le mode plasmon. Ainsi, le rôle des propriétés thermo-optiques du métal lui-même a rarement été analysé aux fréquences télécom dans le cadre d’applications plasmoniques. L’objectif principal de cette thèse est donc d’analyser en détail l’impact des propriétés thermo- optiques des métaux sur différents modes PPS aux longueurs d’ondes télécom. En premier lieu, nous considérons la modulation photo-thermique d’un mode plasmon supporté par un film mince d’or se propageant à l’interface "or/air". Nous démontrons tout d’abord la modulation de la propagation des modes PPS induite par la dépendance des pertes ohmiques de l’or à la température du film mince. Le contrôle de la température du film est obtenu par un effet photo-thermique en régime continu modulé. Les mesures expérimentales de la pro- fondeur de modulation de l’intensité des modes PPS combinées à la simulation numérique de la distribution de température le long du film d’or nous permettent de remonter aux coefficients thermo-optiques de l’or aux fréquences télécoms. Dans un second temps, nous considérons le contrôle thermo-optique de modes plasmons dont le confinement spatial (et donc l’indice effectif) est supérieur à ceux des modes de films. Les modes considérés dans cette seconde étude sont connus sous le nom de "polymer- loaded surface plasmon waveguides (PLSPPWs)". Ces modes présentent un confinement latéral induit par l’indice de réfraction du ruban de polymère déposés sur le film métallique et un confinement vertical résultant de leur nature plasmonique. L’excitation photo-thermique de ces guides plasmoniques dans un régime nano-seconde nous permet de mettre en évidence la dynamique thermo-optique du métal aux temps courts (<1ns) et du polymère aux temps plus longs (<1µs). La même démarche appliquée à un micro-résonateur plasmonique en anneau révèle les temps caractéristiques de la dynamique de diffusion de la chaleur dans le polymère à l’échelle de quelques dizaines de nanomètres. Sur la base de ces expériences, nous suggérons un design de dispositifs plasmoniques thermo-optique dont la bande passante est de l’ordre du megahertz, un ordre de grandeur au-dessus des systèmes thermo-optiques traditionnels. Enfin, nous présentons la modulation photo-thermique de la propagation PPS le long de nanofils d’or fabriqués par lithographie électronique supportant des modes plasmons très confinés aux longueurs d’onde télécom. La transmission d’un signal télécom à 10 Gbit/s est tout d’abord démontrée afin d’établir sans ambiguïté la pertinence de tels guides d’ondes miniatures pour la transmission d’informations à très courtes échelles. Enfin, nous mettons en évidence la modulation photo-thermique de la propagation de tels modes. En particulier, nous investiguons l’influence sur la profondeur de modulation de la polarisation du faisceau pompe relativement à l’orientation des nanofils. Cet effet de polarisation s’explique par une absorption exaltée si la polarisation du faisceau pompe est orientée perpendiculairement à l’axe du nanofil. L’exaltation résulte de l’excitation d’un mode plasmon local selon l’axe transverse du nanofil. / Surface plasmon polaritons (SPPs) is the promising versatile platform proposed for guiding electromagnetic waves at nanoscale dimensions. In this context dynamic control of SPPs prop- agation is of paramount importance. Thermo-optical (TO) effect is considered as an efficient technique for performing active control of plasmonic devices. Among the thermo-optical based plasmonic devices demonstrated so far TO coefficient is dominantly provided by a dielectric material on top of the metal sustaining the SPP mode, however, the role of TO properties of the metal has been rarely investigated for plasmonic applications especially at the telecom frequency ranges. Therefore, the aim of this thesis is to investigate in detail the impact of thermo-optical properties of metals onto various SPP modes at telecom wavelengths.First, we report on photo-thermal modulation of thin film SPP mode traveling at gold/air interface excited at telecom wavelengths. We start by investigating the photo-thermally in- duced modulation of SPPs propagation mediated by the temperature dependent ohmic losses in the gold film. Then we extract the thermo-plasmonic coefficient of the SPP mode from the accurately measured SPPs signal depth of modulation by which we could compute the thermo-optical coefficients (TOCs) of gold at telecom wavelength. Lastly, we demonstrate a pulsed photo-thermal excitation of the SPPs in the nanosecond regime.Secondly, we investigate the thermo-optical dynamics of polymer loaded surface plasmon waveguide (PLSPPW) based devices photo-thermally excited in the nanosecond regime. First, we demonstrate thermo-absorption of PLSPPW modes mediated by the temperature-dependent ohmic losses of the metal and the thermally controlled field distribution of the plasmon mode within the metal. Next, we consider the thermo-optical response of a PLSPPW based racetrack shaped resonator coupled to a straight bus waveguide and evaluate the photo-thermal activation through heating and cooling times. We conclude that nanosecond excitation combined to high thermal diffusivity materials opens the way to high speed thermo-optical plasmonic devices.Finally, we report on the photo-thermal modulation of SPPs propagation along litho- graphically fabricated gold nanowires sustaining highly confined plasmonic mode at telecom wavelengths. First, we investigate telecommunication characterization of the nanowires by ap- plying high bit rate signal transmission, 10 Gbit/s, through fiber-to-fiber confocal detection setup. Next, we demonstrate and evaluate the photo-thermal modulation of SPPs propagation along the nanowires where we discuss qualitatively TO effects due to light-induced modula- tions on nanowires and show the impact of the incident beam polarization on the photo-thermal modulation.

Hlavním předmětem této diplomové práce jsou elektromagnetické simulace pomocí metody konečných prvků (FEM) k vyšetření vlivu grafenu na hrotem zesílenou Ramanovu spektroskopii (TERS) a povrchem zesílenou infračervenou absorpční spektroskopii (SEIRA) a k prozkoumání citlivosti sondy skenovacího optického mikroskopu blízkého pole (SNOM) ke složkám elektromagnetického pole v závislosti na parametrech sondy (průměru apertury v pokovení). Nejprve je proveden výpočet TERS systému složeného ze stříbrného hrotu nacházejícího se nad zlatým substrátem s tenkou vrstvou molekul, jehož účelem je porozumění principů TERS. Poté je na molekuly přidána grafenová vrstva, aby se prozkoumal její vliv ve viditelné (TERS) a infračervené (SEIRA) oblasti spektra. Druhá část práce se zabývá výpočty energiového toku SNOM hrotem složeným z pokoveného skleněného vlákna interagujícím s blízkým polem povrchových plasmonových polaritonů. Zde uvažujeme zlatou vrstvu se čtyřmi štěrbinami uspořádanými do čtverce na skleněném substrátu sloužícími jako zdroj stojatého vlnění povrchových plasmonů s prostorově oddělenými maximy složek elektrického pole orientovanými rovnoběžně či kolmo na vzorek. Ve výpočtech hrotem zesílené spektroskopie zjišťujeme, že grafen přispívá pouze malým dílem k zesílení pole ve viditelné oblasti spektra, ovšem v infračervené oblasti má grafen vliv pro záření s energií menší než dvojnásobek Fermiho energie grafenu, pro kterou je hodnota zesílení pole větší než v případě výpočtu bez grafenu. Avšak pro velmi vysoké vlnové délky zesílení pole v přítomnosti grafenu klesá pod (konstantní) hodnotu pro případ bez grafenu. Při studiu citlivosti SNOM hrotu k jednotlivým složkám pole shledáváme, že pro hrot se zlatým pokovením je energiový tok skleněným jádrem hrotu kombinací příspěvků energie prošlé aperturou a periodické výměny energie mezi povrchovým plasmonem šířícím se po vnějším okraji pokovení a mody propagujícími se v jádře. Dále zjišťujeme, že hroty s malou aperturou (či bez apertury) jsou více citlivé na složku elektrického pole orientovanou kolmo ke vzorku (rovnoběžně s osou hrotu), zatímco hroty s velkou aperturou sbírají spíše signál ze složky rovnoběžné s povrchem vzorku. V případě hrotu s hliníkovým pokovením jsou hroty citlivější ke složce pole rovnoběžné s povrchem, což je způsobeno slabším průnikem pole skrze pokovení.