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Nanokristalline und laserpuls-strukturierte Ni-Elektroden für die alkalische Wasserelektrolyse

Rauscher, Thomas 08 November 2021 (has links)
Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, nanokristalline und laserpuls-strukturierte Elektroden für die alkalische Wasserelektrolyse zu untersuchten und hinsichtlich ihrer elektrokatalytischen Eigenschaft zu bewerten. Dabei besteht die Hauptaufgabe in der Aufklärung der Zusammenhänge zwischen der elektrokatalytischen Aktivität und der Struktur der Elektroden. Es soll der Effekt der nanokristallinen Kristallstruktur auf die Elektrodenaktivität aufgeklärt werden. Zudem stellt die elektrokatalytische Wirkung von Mo in Ni-Elektroden für die Wasserstoffentwicklungsreaktion eine zentrale Untersuchung in der vorliegenden Arbeit dar. Für die Sauerstoffentwicklungsreaktion soll der Einfluss von Fe in nanokristallinen Ni-Materialien näher analysiert und unter industriell relevanten Betriebsbedingungen bewertet werden. Zum anderen richtet sich der Fokus auf die Nutzung eines Ultrakurzpulslasers zur Strukturierung von Ni-Elektrodenoberflächen. Besonderes Augenmerk wird auf die Korrelation zwischen den individuellen Strukturmerkmalen, der erzielten Oberflächenvergrößerung und der elektrokatalytischen Aktivität bezüglich der Wasserstoffentwicklung gelegt. Zudem werden Langzeituntersuchungen bei Stromdichten von bis 1 A/cm² durchgeführt, um die Stabilität zu bewerten und Degradationsmechanismen aufzuklären.
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sp-Carbon Incorporated Conductive Metal-Organic Framework as Photocathode for Photoelectrochemical Hydrogen Generation

Lu, Yang, Zhong, Haixia, Li, Jian, Dominic, Anna Maria, Hu, Yiming, Gao, Zhen, Jiao, Yalong, Wu, Mingjian, Qi, Haoyuan, Huang, Chuanhui, Wayment, Lacey J., Kaiser, Ute, Spiecker, Erdmann, Weidinger, Inez M., Zhang, Wei, Feng, Xinliang, Dong, Renhao 04 June 2024 (has links)
Metal-organic frameworks (MOFs) have attracted increasing interest for broad applications in catalysis and gas separation due to their high porosity. However, the insulating feature and the limited active sites hindered MOFs as photocathode active materials for application in photoelectrocatalytic hydrogen generation. Herein, we develop a layered conductive two-dimensional conjugated MOF (2D c-MOF) comprising sp-carbon active sites based on arylene-ethynylene macrocycle ligand via CuO4 linking, named as Cu3HHAE2. This sp-carbon 2D c-MOF displays apparent semiconducting behavior and broad light absorption till the near-infrared band (1600 nm). Due to the abundant acetylene units, the Cu3HHAE2 could act as the first case of MOF photocathode for photoelectrochemical (PEC) hydrogen generation and presents a record hydrogen-evolution photocurrent density of ≈260 μA cm−2 at 0 V vs. reversible hydrogen electrode among the structurally-defined cocatalyst-free organic photocathodes.
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Eine sp-Kohlenstoffhaltige Leitfähige Metallorganische Gerüstverbindung als Photokathode für die Photoelektrochemische Wasserstoffentwicklung

Lu, Yang, Zhong, Haixia, Li, Jian, Dominic, Anna Maria, Hu, Yiming, Gao, Zhen, Jiao, Yalong, Wu, Mingjian, Qi, Haoyuan, Huang, Chuanhui, Wayment, Lacey J., Kaiser, Ute, Spiecker, Erdmann, Weidinger, Inez M., Zhang, Wei, Feng, Xinliang, Dong, Renhao 11 June 2024 (has links)
Metallorganische Gerüstverbindungen (englisch metal–organic frameworks, MOFs) sind aufgrund ihrer hohen Porosität von großem Interesse für eine Vielzahl von Anwendungen in der Katalyse und Gastrennung. Eine begrenzte Anzahl an aktiven Zentren sowie das Verhalten als elektrischer Isolator machen den Einsatz von MOFs als aktives Photokathodenmaterial für die photoelektrokatalytische Wasserstoffproduktion allerdings nicht möglich. Wir berichten hiermit von der Entwicklung eines gestapelten, leitfähigen, zweidimensional-konjugierten MOFs (englisch 2D conjugated MOF, 2D c-MOF) welches aktive sp-Kohlenstoffzentren enthält. Der MOF Cu3HHAE2 basiert auf einem makrozyklischen Aryl-Alkin Liganden, welcher via CuO4 Einheiten verknüpft ist. Dieser sp-Kohlenstoff haltige 2D c-MOF zeigt Halbleitereigenschaften und eine breite Absorption bis in den nah-infraroten Bereich (1600 nm). Erstmalig kann dank der hohen Anzahl an Dreifachbindungen Cu3HHAE2 als MOF-Photokathode für die photoelektrochemische (PEC) Wasserstoffentwicklung verwendet werden. Verglichen mit anderen strukturell definierten, co-Katalysator freien organischen Photokathoden, zeigt er eine Rekordphotostromdichte für die Wasserstoffentwicklung von ≈ 260 μAcm⁻ ² bei 0 V gegen die reversible Wasserstoffelektrode (englisch reversible hydrogen electrode RHE).
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Ein Beitrag zur Modellierung von Dampfreformern für erdgasbetriebene Brennstoffzellenheizgeräte

Nitzsche, Jörg 29 October 2010 (has links)
Eine kompakte und effiziente Wasserstofferzeugung aus verfügbaren Energieträgern ist für die Marktfähigkeit von Brennstoffzellenheizgeräten essentiell. Der Auslegung von Reformern für PEM-Brennstoffzellen kommt eine große Bedeutung zu, da bei diesem Brennstoffzellentyp keine interne Reformierung möglich ist. In dieser Arbeit werden die mathematische Modellierung der Dampfreformierung von Erdgas, die Rolle der eingesetzten Katalysatoren und die Problematik von Wärme- und Stofftransportprozessen untersucht. Für fünf kommerzielle Nickel- und einen Rhodiumkatalysator werden die Kinetik, die effektive Wärmeleitfähigkeit und der Diffusionskoeffizient ermittelt. Unter Verwendung dieser Werte wird in einem Einzelpartikelmodell die Existenz und Signifikanz von intra- und extrapartikulären Stoff- und Temperaturgradienten evaluiert. Daraus werden für ein quasihomogenes Reaktormodell Modellparameter abgeleitet, die eine exakte Simulation unter Berücksichtigung der relevanten Phänomene zulassen. Schließlich wird ein Reaktormodell erstellt, welches mit Messwerten aus einem Versuchsreaktor validiert und für eine Sensitivitätsanalyse verwendet wird.
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Wasserstoffgenerator-Systeme auf Basis chemischer Hydride zur Versorgung von PEM-Brennstoffzellen im Kleinleistungsbereich: Wasserstoffgenerator-Systeme auf Basis chemischer Hydride zur Versorgung von PEM-Brennstoffzellen im Kleinleistungsbereich

Kostka, Johannes 16 November 2012 (has links)
Drei Wasserstoffgenerator-Systeme (WGS) auf Basis chemischer Hydride wurden in dieser Arbeit als Labormuster ausgelegt, gefertigt und in ihren Betriebseigenschaften analysiert. Es wurden ein 20 W-WGS und zwei 100 W-WGS untersucht. Als chemische Hydride wurden Amminboran und Natriumborhydrid ausgewählt. Aufgrund ihrer vergleichsweise einfachen Lagerfähigkeit, ihren moderaten Freisetzungsbedingungen und ihrer volumetrisch wie gravimetrisch hohen Wasserstoffdichten erschienen sie in besonderer Weise geeignet für Wasserstoffgeneratoren im Kleinleistungsbereich. Zwar zeigen diese chemischen Hydride zurzeit hinsichtlich ihrer Kosten, ihrer Energieeffizienz bei der Herstellung und ihrer Umweltverträglichkeit keine Vorteile gegenüber verdichtetem Wasserstoff, jedoch besitzen sie mit ihrer hohen, auf das Hydrid bezogenen Energiedichte ein positives Alleinstellungsmerkmal. Bei der Entwicklung der WGS standen daher neben der Betriebszuverlässigkeit und Regelbarkeit die Optimierung der systembezogenen Energiedichte WGS im Fokus.:Versicherung Inhaltsverzeichnis Abkürzungsverzeichnis 1 Einleitung 2 Grundlagen1 2.1 Aufbau eines Wasserstoffgenerator-Systems 2.2 Anforderungen an das Wasserstoffgenerator-System 2.2.1 Anwendungsspezifische Anforderungen 2.2.2 Brennstoffzellenspezifische Anforderungen 2.3 Auswahl der Wasserstoffquelle 2.3.1 Reversible Wasserstoffquellen 2.3.2 Irreversible Wasserstoffquellen 2.4 Auslegung der Subsysteme 2.4.1 Auslegung des Vorratssystems 2.4.2 Auslegung des Reaktors 2.4.3 Auslegung des Aufbereitungssystems 3 Wasserstoffgenerator zur Amminboran-Thermolyse 3.1 Thermolyse von Amminboran in Triglyme 3.2 Systemspezifikationen 3.3 Untersuchungen der Wasserstoffquelle 3.3.1 Konzentrationsabhänigkeit der Thermolysereaktion 3.3.2 Der Mechanismus der H2-Freisetzung 3.3.3 Temperaturabhängigkeit der Thermolysereaktion 3.4 Systemkonzeption und Reaktorauslegung 3.5 Charakterisierung und Diskussion 3.5.1 Thermische Analyse 3.5.2 Betriebsverhalten 3.5.3 Energiedichte des Wasserstoffgenerator-Systems 3.6 Fazit zum Amminboran-Thermolyse basierten System 4 Wasserstoffgenerator zur Amminboran-Hydrolyse 4.1 Wasserstofferzeugung durch Amminboran-Hydrolyse 4.2 Systemspezifikationen 4.3 Untersuchungen der Wasserstoffquelle 4.3.1 Die Säure der Wasserstoffquelle 4.3.2 Reaktionskinetik der Wasserstoffquelle 4.3.3 Umsatz und Energiedichte der Wasserstoffquelle 4.4 Systemkonzept und Reaktorauslegung 4.4.1 Systemkonzept 4.4.2 Reaktorauslegung 4.4.3 Reaktorkonstruktion 4.5 Charakterisierung und Diskussion 4.5.1 Betriebsverhalten 4.5.2 Thermische Analyse 4.5.3 Energiedichte des Wasserstoffgenerator-Systems 4.5.4 Gasanalyse 4.6 Fazit zu AB-Hydrolyse basierten WGS 5 Wasserstoffgenerator zur Natriumborhydrid-Hydrolyse 5.1 Wasserstofferzeugung durch Natriumborhydrid-Hydrolyse 5.2 Systemspezifikationen 5.3 Untersuchung der Wasserstoffquelle 5.3.1 Die Säure der Wasserstoffquelle 5.3.2 Lagerfähigkeit der Wasserstoffquelle 5.3.3 Umsatz und Energiedichte der Wasserstoffquelle 5.4 Systemkonzept und Reaktorauslegung 5.5 Charakterisierung und Diskussion 5.5.1 Betriebsverhalten 5.5.2 Thermische Analyse 5.5.3 Energiedichte des Wasserstoffgenerator-Systems 5.6 Fazit zu Natriumborhydrid basierten Wasserstoffgenerator- Systemen 6 Zusammenfassung 7 Ausblick Anhang A1 Ergänzende Informationen zu den Grundlagen A2 Ergänzende Informationen zum Wasserstoffgenerator-System zur Amminboran-Thermolyse A3 Ergänzende Informationen zur Auswahl des Systemkonzeptes des Wasserstoffgenerator-Systems zur Amminboran-Hydrolyse A3.1 Bewertungskategorien und ihre Gewichtung A3.2 Einzelbewertungen der Systemkonzepte zur AB-Hydrolyse A4 Berechnungsgrundlagen der Reaktorkonstruktion zur Amminboran-Hydrolyse A5 Experimentelle Parameter und Daten zur thermischen Analyse des Reaktors zur Amminboran-Hydrolyse A.6 Ergänzende Informationen zum Wasserstoffgenerator-System zur Hydrolyse von festem Natriumborhydrid A6.1 Untersuchung der Wasserstoffquelle A6.2 Systemkonzept und Reaktorauslegung A6.3 Charakterisierung und Diskussion Abbildungsverzeichnis Tabellenverzeichnis Literaturverzeichnis Publikationen
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Erster Umsetzungsbericht zur Sächsischen Wasserstoffstrategie

02 January 2024 (has links)
Der erste Umsetzungsbericht der Sächsischen Wasserstoffstrategie ist als „Monitoring-Instrument“ zu verstehen. Wir möchten nachverfolgen und auch kritisch prüfen: wie kommen die Maßnahmen der Sächsischen Wasserstoffstrategie voran? Wo stehen wir? Wo gibt es Korrektur- und Anpassungsbedarf? Seit der Veröffentlichung der Sächsischen Wasserstoffstrategie am 18. Januar 2022 wurde bereits eine Vielzahl der 24 Maßnahmen bearbeitet und auch schon umgesetzt. Das Spektrum reicht von Forschungsvorhaben in der Wissenschaft über Projekte in der Technologieförderung, Unterstützung von EU-weit bedeutsamen Projekten bis hin zur Bündelung und Vermittlung von Kompetenzen. Die Anwendungsbreite des Energieträgers Wasserstoff und die Komplexität der Themen und Aufgaben beim Weg in die künftige Wasserstoff-Welt ist enorm. Deshalb startete im Dezember 2022 die sächsische Kompetenzstelle Wasserstoff (KH2), die im vielfältigen Feld der Wasserstoff-Akteure eine wichtige Funktion einnimmt und koordinieren, vernetzen und informieren soll. Redaktionsschluss: 16.08.2023
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Technische und wirtschaftliche Projektstudie zur Verwendung thermischer Verfahren zur Wasserstoffproduktion aus ausgeförderten Erdöllagerstätten

Bauer, Johannes Fabian 30 April 2024 (has links)
Erdöl und Erdgas liegen als flüssige Kohlenwasserstoffe in porösen Sedimentgesteinen im geologischen Untergrund vor. Um diese Kohlenwasserstoffe zu gewinnen, wird der Untergrund durch Tiefbohrungen zur Förderung erschlossen. Anschließend erfolgt die Förderung des Erdöls in drei Phasen: der Primär-, Sekundär- und Tertiärförderung. In der primären Phase wird Erdöl durch den Druck in der Lagerstätte gewonnen, in der sekundären Phase durch künstliche Aufrechterhaltung des Drucks und in der tertiären Phase durch technische Beeinflussung der strömungsmechanischen und thermodynamischen Eigenschaften des Erdöls. Dennoch verbleibt insbesondere bei Schweröllagerstätten ein Anteil von 45 bis 90 % des ursprünglich in der Lagerstätte vorhandenen Erdöls in der Lagerstätte. Aufgrund strömungsmechanischer und thermodynamischer Einschränkungen ist eine Gewinnung dieses Anteils technisch und/oder wirtschaftlich nicht möglich. Meist wird die Lagerstätte nach Abschluss der Förderung verfüllt und die übertägigen Anlagen zurückgebaut. Zugleich steigt weltweit der Bedarf an Energiequellen, insbesondere an solchen, die für die Dekarbonisierung und Umstellung auf umweltschonende Energien benötigt werden. Wasserstoff wird voraussichtlich als chemischer Energieträger der zukünftige Schlüsselrohstoff für die Energiewende sein. Diese Forschungsarbeit untersucht die Weiternutzung bzw. Erschließung ausgeförderter Erdöllagerstätten zur Wasserstoffgewinnungmittels thermischer Verfahren. Diese Verfahren orientieren sich an bereits etablierten Methoden für die übertägige Verfahrenstechnik. Durch das Verfahren wird die Lagerstätte mithilfe der Verbrennung des in dieser vorhandenen Restöls erhitzt und das entstehende Koks durch eine Wasserinjektion in Synthesegas umzuwandeln. Durch die hohen Temperaturen entsteht in der Lagerstätte eine Atmosphäre aus Wasserdampf, die zur Vergasung des Kokses führt. Das Gas wird durch die Wasserfront aus der Lagerstätte in die Produktionsbohrungen verdrängt und kann anschließend an der Oberfläche aufbereitet werden. Im Kontext der Lagerstättenprozesse entsteht nicht nur Wasserstoff, sondern auch weitere Verbrennungsprodukte wie Kohlenstoffmonoxid, Kohlenstoffdioxid, Sauergase und Kohlenwasserstoffgase. Diese werden verfahrenstechnisch aufbereitet und dampfreformiert in den obertägigen Anlagen. Zur Erfüllung der Anforderungen an blauen Wasserstoff ist die Reinjektion von Kohlenstoffdioxid erforderlich. In der Dissertation wird ein numerisches Berechnungsschema eingeführt und ausführlich getestet, um die lagerstättentechnische Simulation der thermischen Wasserstoffgewinnung durchzuführen. Anhand von Modelllagerstätten werden mithilfe dieses Schemas relevante Prozessparameter ermittelt und für die Übertragung auf die konkrete Lagerstättensimulation aufbereitet. Das Verfahren zur Wasserstoffförderung wird an einer antiklinalen Lagerstätte mit geostatistischer Heterogenität simuliert. Die Ergebnisse werden zur weiteren Auswertung bezüglich Integritätsfragen, Übertageanlagen sowie wirtschaftlicher und strategischer Aspekte herangezogen.

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