Hole-Burning (HB) und Fluorescence Line-Narrowing (FLN) bei 4.2 K sowie Experimente zur Temperaturabhängigkeit werden angewendet, um Energieniveaustruktur und Elektron-Phonon- Wechselwirkung im Antennenkomplex LHC II grüner Pflanzen zu untersuchen. Besondere Aufmerksamkeit gilt dabei der Vermeidung systematischer Meßfehler durch Reabsorption von Fluoreszenz oder durch Lichtstreuung und unerwünschtes Lochbrennen bei FLN-Experimenten. Durch die Auswertung von Lochspektren können erstmals drei niederenergetische elektronische Zustände bei 677.1, 678.4 und 679.8 nm nachgewiesen werden. Die inhomogene Breite der zugehörigen Absorptionsbanden beträgt etwa 4 nm. Wahrscheinlich stellt jeder dieser Zustände das tiefste Energieniveau einer Untereinheit des LHC II-Trimers dar und ist weitgehend an jeweils einem Chl a-Molekül lokalisiert. Die energetische Differenz zwischen den drei Zuständen kann durch strukturelle Heterogenität erklärt werden. Es kann nachgewiesen werden, daß die Meßergebnisse praktisch frei von Effekten durch unerwünschte Aggregation sind. Die homogene Linienbreite des energetisch tiefsten Zustandes bei 4.7 K wird vorwiegend durch phasenzerstörende Prozesse (pure dephasing) bestimmt. Die Lochbreiten innerhalb der 650 nm Absorptionsbande entsprechen Chl b-Chl a Energietransferzeiten von 1 ps und etwa 240 fs bei 4.2 K, während Lochbreiten innerhalb der 676 nm Absorptionsbande Chl a-Chl a Energietransferzeiten in der Größenordnung von 6-10 ps ergeben. In einer theoretischen Betrachtung werden die Beiträge zu Phonon-Seitenbanden bei HB und FLN separat analysiert. Auf dieser Grundlage können Ergebnisse von HB und FLN Experimenten an LHC II erstmals in einem konsistenten Modell durch schwache Elektron-Phonon-Wechselwirkung mit einem Huang-Rhys-Faktor von 0.9 und ein breites, stark asymmetrisches Ein-Phonon-Profil erklärt werden. / Spectral hole-burning (HB) is combined with fluorescence line-narrowing (FLN) experiments at 4.2 K and studies of temperature-dependent fluorescence spectra in order to investigate low-energy level structure as well as electron-phonon coupling of the LHC II antenna complex of green plants. Special attention has been paid to eliminate effects owing to reabsorption of fluorescence and to assure that the FLN spectra are virtually unaffected by hole-burning or scattering artifacts. For the first time, analysis of the 4.2 K hole spectra reveals three low-energy electronic states at 677.1, 678.4 and 679.8 nm, respectively. The inhomogeneous width of their absorption bands is approximately 4 nm. It is likely that each of these states is associated with the lowest energy state of one trimer subunit with the energetic separations being due to structural heterogeneity. It is likely that each of the low-energy states is highly localized on a single Chl a molecule of the corresponding trimer subunit. The results are shown to be virtually free from aggregation effects. The homogeneous width for the lowest state at 4.7 K is predominantly due to pure dephasing. Widths of holes burned into the 650 nm absorption band correspond to Chl b-Chl a energy transfer times of 1 ps and about 240 fs at 4.2 K while holewidths for the 676 nm absorption band lead to Chl a-Chl a energy transfer times in the 6-10 ps range. The complexities associated with the interpretation of the phonon structure in HB and FLN spectra are discussed by theoretically analyzing the different phonon sideband contributions. On this basis, 4.2 K HB and FLN data can be consistently interpreted for the first time by weak electron-phonon coupling with a Huang-Rhys factor of about 0.9 to protein phonons with a broad and strongly asymmetric one- phonon profile.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:HUMBOLT/oai:edoc.hu-berlin.de:18452/15199 |
| Date | 07 December 2000 |
| Creators | Pieper, Jörg |
| Contributors | Renger, Gernot, Voigt, Joachim, May, Volkhard |
| Publisher | Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I |
| Source Sets | Humboldt University of Berlin |
| Language | German |
| Detected Language | German |
| Type | doctoralThesis, doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
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