Ce travail porte sur la modélisation micromécanique des élastomères chargés. On cherche principalement à d'une part identifier l'influence des propriétés des différentes phases (morphologie et comportement) sur la réponse macroscopique, et d'autre part explorer les mécanismes d'interactions qui peuvent avoir lieu au sein de la micro-structure. Pour ce faire, on a mené une étude à deux échelles d'observations et ce à l'aide de simulations numériques basées sur l'homogénéisation. Le premier niveau correspond à une échelle mésoscopique pour laquelle on considère un Volume Élémentaire Représentatif (VER) bi-phasique, constitué d'un agglomérat de charge dissipatif, noyé dans une matrice hyperélastique. Le second niveau consiste, à une plus petite échelle, à explorer le comportement d'un agglomérat idéalisé, constitué de particules de charges infiniment rigides liées entre elles par une mince couche de gomme. Cette micro-structure est générée de manière aléatoire par un tirage de polygones de Voronoï. Des calculs éléments finis sont réalisés en élasticité linéaire et non-linéaire dans un contexte d'homogénéisation numérique en utilisant diverses techniques de localisation. Les différentes analyses menées montrent notamment que l'hypothèse d'affinité n'est pas adaptée à ce type de micro-structures et que le caractère incompressible de la gomme ainsi que son confinement jouent un rôle prépondérant sur le comportement mécanique de l'agglomérat. / This work focuses on the micro mechanical modeling of filled elastomers. The major question to be identified: firstly the influence of the properties of different phases (morphology and behavior) on the macroscopic response, and also to explore the mechanisms of interactions that take place within the micro-structure. To do this, we conducted a study at two scales of observations and using the numerical simulations based on homogenization. The first level corresponds to a mesoscopic scale for which we consider a representative elementary volume (REV), biphasic, consisting of a homogeneous dissipative inclusion (agglomerate) embedded in a hyperelastic matrix. The second level is at a smaller scale, to explore the behavior of an idealized agglomerate, consisting of infinitely rigid filler particles bounded together by a thin layer of rubber. This micro-structure is randomly generated by a random Voronoï polygons. Finite element calculations are performed in linear elasticity and nonlinear in the context of numerical homogenization using various localization techniques. The results show in particular that the assumption of affinity is not suitable for this type of micro-structures and the incompressibility of the rubber and its containment play an important role on the mechanical behavior of the agglomerate.

Ce travail porte sur la modélisation micromécanique des élastomères chargés. On cherche principalement à d'une part identifier l'influence des propriétés des différentes phases (morphologie et comportement) sur la réponse macroscopique, et d'autre part explorer les mécanismes d'interactions qui peuvent avoir lieu au sein de la micro-structure. Pour ce faire, on a mené une étude à deux échelles d'observations et ce à l'aide de simulations numériques basées sur l'homogénéisation. Le premier niveau correspond à une échelle mésoscopique pour laquelle on considère un Volume Élémentaire Représentatif (VER) bi-phasique, constitué d'un agglomérat de charge dissipatif, noyé dans une matrice hyperélastique. Le second niveau consiste, à une plus petite échelle, à explorer le comportement d'un agglomérat idéalisé, constitué de particules de charges infiniment rigides liées entre elles par une mince couche de gomme. Cette micro-structure est générée de manière aléatoire par un tirage de polygones de Voronoï. Des calculs éléments finis sont réalisés en élasticité linéaire et non-linéaire dans un contexte d'homogénéisation numérique en utilisant diverses techniques de localisation. Les différentes analyses menées montrent notamment que l'hypothèse d'affinité n'est pas adaptée à ce type de micro-structures et que le caractère incompressible de la gomme ainsi que son confinement jouent un rôle prépondérant sur le comportement mécanique de l'agglomérat.

Grâce à leur propriété d'amortissement, les élastomères chargés sont couramment utilisés dans l'industrie pour réaliser des pièces anti-vibratoires. Cependant, des phénomènes complexes et couplés, comme l'effet Mullins et l'effet Payne, rendent le comportement de ces matériaux fortement non-linéaire. Peu de modèles permettent de prédire la réponse dynamique de ces pièces quelle que soit la sollicitation appliquée.<br/ >L'objectif principal de cette étude est de proposer un modèle de comportement mécanique du matériau intégrant la prise en compte de l'effet Payne afin de mieux prévoir la réponse dynamique de pièces anti-vibratoires en élastomère chargé et de permettre notamment une meilleure conception de ces pièces en fonction de leur utilisation (fréquence à atténuer, charge statique supportée ...). Ensuite, nous avons développé une chaîne de modèles allant du modèle de comportement matériau au modèle de substitution de la liaison souple intégrable dans un modèle dynamique de grand système, comme un avion par exemple. Pour cela, une méthode de réduction d'ordre de modèle a notamment été développée pour résoudre efficacement le problème paramétrique relatif à la construction du modèle de substitution.<br/ >Ainsi, dans un premier temps, une campagne d'essais dynamiques, caractérisés par une fréquence, une amplitude de déformation et une déformation statique, sur éprouvettes à la fois en cisaillement puis en compression a été menée. Ceux-ci ont notamment permis de caractériser l'effet Payne vis à vis de ces différents paramètres.<br/ >Ensuite, nous avons cherché à développer un modèle de comportement matériau permettant de simuler ces essais et donc de prédire la réponse dynamique de la liaison souple, notamment en terme de rigidité et de dissipation, quelles que soient les sollicitations statiques et dynamiques appliquées. Pour cela, un modèle de comportement hyperviscoplastique : le modèle DyMPPlEC, basé sur celui de Qi-Boyce, a été enrichi au Centre des Matériaux. Les paramètres matériau, associés au modèle développé, ont été identifiés à partir des données expérimentales sur un élément de volume représentatif puis le modèle a été validé sur une structure réelle.<br/ >Enfin, la capacité de ce modèle à prévoir l'effet Payne même pour des sollicitations dynamiques de déformation statique non nulle tout en intégrant l'effet Mullins a été mise en avant.

Les élastomères chargés sont des matériaux nanocomposites présentant un compromis de propriétés unique exploité notamment dans les bandes de roulement des pneumatiques. Ils comprennent une charge renforçante, silice ou noir de carbone, qui doit présenter un module élevé, des dimensions nanométriques, et avoir la capacité de se disperser et de former des liaisons fortes avec la matrice. La nanocellulose est caractérisée par une morphologie anisotrope avec une section de l'ordre de 10 nm, et une structure cristalline avec un module d'environ 150 GPa. L'objectif de la thèse est d'évaluer si ce substrat peut être employé comme charge renforçante. Les travaux se divisent ainsi en trois parties portant successivement sur l'obtention d'aérogels de haute surface spécifique, la modification de leur surface, puis leur emploi comme renfort. La mise au point d'un protocole de lyophilisation de suspensions de nanocellulose, et d'un procédé d'estérification par voie gaz des aérogels obtenus, a permis d'obtenir des charges avec une haute surface spécifique et une interface avec un agent hydrophobe ou un agent de couplage. Une attention particulière a été accordée à la topochimie de la réaction dont le suivi a été réalisée par RMN du solide. Ces charges ont ensuite été incorporées au sein d'un élastomère, puis les matériaux obtenus ont été caractérisés par MET et par des tests mécaniques. Dans le cas d'un aérogel de nanocellulose avec une haute surface spécifique et un agent de couplage, les propriétés des matériaux obtenus sont alors caractéristiques du comportement d'un élastomère chargé.

Les élastomères chargés sont des matériaux nanocomposites présentant un compromis de propriétés unique exploité notamment dans les bandes de roulement des pneumatiques. Ils comprennent une charge renforçante, silice ou noir de carbone, qui doit présenter un module élevé, des dimensions nanométriques, et avoir la capacité de se disperser et de former des liaisons fortes avec la matrice. La nanocellulose est caractérisée par une morphologie anisotrope avec une section de l’ordre de 10 nm, et une structure cristalline avec un module d’environ 150 GPa. L’objectif de la thèse est d’évaluer si ce substrat peut être employé comme charge renforçante. Les travaux se divisent ainsi en trois parties portant successivement sur l’obtention d’aérogels de haute surface spécifique, la modification de leur surface, puis leur emploi comme renfort. La mise au point d’un protocole de lyophilisation de suspensions de nanocellulose, et d’un procédé d’estérification par voie gaz des aérogels obtenus, a permis d’obtenir des charges avec une haute surface spécifique et une interface avec un agent hydrophobe ou un agent de couplage. Une attention particulière a été accordée à la topochimie de la réaction dont le suivi a été réalisée par RMN du solide. Ces charges ont ensuite été incorporées au sein d’un élastomère, puis les matériaux obtenus ont été caractérisés par MET et par des tests mécaniques. Dans le cas d’un aérogel de nanocellulose avec une haute surface spécifique et un agent de couplage, les propriétés des matériaux obtenus sont alors caractéristiques du comportement d’un élastomère chargé. / Filled elastomers are nanocomposites with specific properties that make them suitable for numerous applications including tyre gum. They include a reinforcing filler, silica or carbon black, with features like a high elastic modulus, a size in the nanometer range, and the ability to be dispersed and to perform strong interactions with the matrix. Nanocellulose is an anisotropic nanoparticule with a crystalline structure whose elastic modulus is estimated around 150 GPa. The goal of this project is to study its ability to be a reinforcing filler. The work is divided into three parts dealing respectively with high specific surface aerogel preparation, their surface modification, and their use as a filler. A specific freeze drying protocol and a specially designed gas phase esterification process were used in order to obtain fillers with a high specific surface and an interface that can be either covered by an hydrophobic or a coupling graft. A special care has been devoted to the topochemistry, which has been monitored all along the reaction thanks to solid state NMR. These fillers have then been introduced in elastomers, the resulting materials being characterized by TEM and mechanical tests. In the case of a high specific surface nanocellulose aerogel with an interface covered by coupling agent, material features appeared then to be typical of filled elastomers.