L'uranium, élément lithophile et incompatible, peut être utilisé en traceur géochimique pour discuter des différents modèles de formation et d'évolution de la croûte continentale. Ce travail de thèse, ciblé sur la ceinture Pan-Africaine du Lufilien en Zambie, caractérise le cycle de l'U et les minéralisations d'U pour ce segment de croûte continentale. Les séries silicoclastiques/évaporitiques de la ceinture du Lufilien, encaissant les minéralisations d'U, se sont déposées en contexte de rift (bassin du Roan) lors de la dislocation du supercontinent Rodinia au Néoprotérozoïque inférieur. Les âges U-Pb des grains de zircon détritique de ces séries métasédimentaires soulignent une source principalement Paléoprotérozoïque. Ces mêmes grains de zircon présentent des signatures isotopiques epsilonHf inférieures au CHUR (entre 0 et -15) et des âges modèles TDM Hf, compris entre ~2.9 et 2.5 Ga. Ces données suggèrent donc la formation d'une croûte continentale précoce, et donc une extraction mantellique de l'U dès la fin de l'Archéen puis une remobilisation par déformation et métamorphisme au cours du Protérozoïque. L'U aurait donc été remobilisé et re-concentré au cours d'orogenèses successives jusqu'au cycle Pan-Africain. Durant ce cycle Pan-Africain, la datation U-Pb et la signature REY (REE et Yttrium) des cristaux d'uraninite caractérisent un premier évènement minéralisateur, daté vers 650 Ma, associé à la circulation de fluides de bassin expulsés des évaporites du Roan, circulant à l'interface socle/couverture, dans ce contexte de rift continental. Un second événement minéralisateur, daté vers 530 Ma et contemporain du pic métamorphique, est assuré par des fluides métamorphiques issus de la dissolution des évaporites, en contexte de subduction/accrétion continentale. Quelques remobilisations tardives de l'U sont observées lors de l'exhumation des roches métamorphiques / Uranium is an incompatible and lithophile element and can be used as a geochemical tracer to discuss the generation and the evolution of continental crust. This thesis, focused on the Pan-African Lufilian belt in Zambia, characterizes the U cycle for this crustal segment. Silici-clastic and evaporitic sediments have been deposited within an intracontinental rift during the dislocation of the Rodinia supercontinent during the early Neoproterozoic. U-Pb ages on detrital zircon grains in these units indicate a dominant Paleoproterozoic provenance. The same zircon grains show subchondritic epsilonHf (between 0 and -15) and yield Hf model ages between ~2.9 and 2.5 Ga. These data suggest that the continental crust was generated before the end of the Archean associated with U extraction from the mantle. This old crust has been reworked by deformation and metamorphism during the Proterozoic. U has been remobilized and re-concentrated during several orogenic cycles until the Pan-African orogeny. During this Pan-African cycle, U-Pb and REY (REE and Yttrium) signatures of uranium oxides indicate a first mineralizing event at ca. 650 Ma during the continental rifting. This event is related to late diagenesis hydrothermal processes at the basement/cover interface with the circulation of basinal brines linked to evaporites of the Roan. The second stage, dated at 530 Ma, is connected to metamorphic highly saline fluid circulations, synchronous to the metamorphic peak of the Lufilian orogeny. These fluids are derived from the Roan evaporite dissolution. Some late uranium remobilizations are described during exhumation of metamorphic rocks and their tectonic accretion in the internal zone of the Lufilian orogenic belt

La dépression du Chott El Djérid constitue l'un des bassins endoréiques salins les plus importants dans le monde. Au cours du stade d'inondation, le Chott est rempli par deux lacs temporaires localisés au centre du Chott et séparés par la digue-route P16, suite à des pluies abondantes et/ou la remontée de la nappe souterraine. Les variations spatiales du cycle inondation-assèchement sont marquées par une inondation et un assèchement plus rapide dans la partie au sud de la digue-route que celle au nord. Les variations temporelles sont illustrées par la comparaison de ce cycle entre les inondations de l’hiver 2009, du printemps 2007 et de juin 2014 au cours de la période sèche. Au cours de ce cycle entre avril et août 2007, les valeurs de réflectance ont varié de 2 à 37 % au sud de la digue-route et de 2 à 31 % au nord. Elles sont donc plus élevées et leur augmentation est en moyenne plus rapide au sud de la digue-route qu’au nord. Les processus évaporitiques du Chott sont contrôlés par les processus hydriques et éoliens. Après l'assèchement du lac, les croûtes évaporitiques du Chott comprennent un assemblage de minéraux dominé par la halite sur la marge méridionale de la digue-route et par le gypse au nord de celle-ci. Les croûtes gypseuses apparaissent dynamiques dans l'espace et le temps et sont distribuées plus largement que les croûtes de halite. Les données LSR (Landsat Surface Reflectance) ont fourni des indications sur la minéralogie des évaporites, même si elles sont à moyenne résolution spectrale. L’étude a apporté également des informations sur les autres unités de paysage telles que les aïoun, la bordure sableuse, etc. / Chott El Jerid is one of the most important endorheic salt lake or playa lakes in the world. During the flooding stage, the Chott is mainly filled by two temporary lakes separated by the causeway P16, after high rainfalls and/or groundwater recharge. Spatial variations of flooding-desiccation cycle are illustrated by a faster flooding and drying on the southern edge of Chott than the northern. The temporal variation was illustrated by the comparison between the winter flood in 2009, the spring flood in 2007 and the flood of June 2014 (the only flood during the dry period). During this cycle between April and August 2007, the reflectance values varied from 2 to 37 % to the south of the causeway and from 2 to 31 % to the north. The reflectance values are higher and their increase was faster to the south of the causeway than to the north. The behaviour of precipitation, concentration and distribution of the evaporites on the Chott follows the behaviour of flooding and desiccation. After the final desiccation of the playa lake, the mineralogy of salt crusts comprised an assemblage dominated by halite to the south of the causeway and by gypsum to the north. Gypsum crusts appear highly dynamic in space and time, and they are more widely distributed than halite crusts. The LSR (Landsat Surface Reflectance) data provide information about the mineralogical nature of evaporites of the Chott, although LSR offers only a medium spectral resolution. The study also provided information on the other landscape-units such as aioun, the sandy border, etc.

L'ouverture de l'Atlantique Sud s'est initiée par une phase de rifting au Crétacé inférieur. Pendant cette période, une épaisse série salifère s'est développée dans tout le segment Central. La présence contemporaine d'évaporites, communément associées à un climat aride, suggère donc la possibilité d'avoir eu, au Crétacé inférieur, des zones arides à proximité de l'Equateur. Cette observation soulève alors des questions majeures: quelle a été l'incidence du rifting sur le climat? Et quels rôles ont pu jouer ces deux processus, climat et tectonique, dans la dynamique sédimentaire et entre autre sur la dynamique des dépôts du sel? Dans ce but, une approche par modélisation numérique a été choisie et trois grandes étapes ont été suivies, (1) une synthèse paléogéographique, (2), une modélisation climatique, et (3) une modélisation stratigraphique. La synthèse paléogéographique a permis, dans un premier temps, de mettre en évidence une évolution diachrone de l'activité du rift, précoce au Nord du segment Central avant de se propager dans la partie Sud, et d'autre part de préciser la chronologie des deux phases d'extension, rift et sag. Les modélisations climatiques ont montré l'existence d'une ceinture climatique humide au Nord de la zone d'étude, ainsi qu'une forte saisonnalité. Enfin, les modélisations stratigraphiques ont révélé l'importance de la prise en compte (1) de cette saisonnalité dans les modèles et (2) de la paléogéographie du segment Central. L'interaction entre les trois thématiques a permis de préciser l'importance des paramètres de contrôle pour la formation des évaporites. Ainsi, (1) le climat a joué un rôle majeur en offrant des conditions climatiques favorables grâce à la saisonnalité du climat dans la mise en place des évaporites, mais (2) le rift a éxercé un contrôle primordial puisqu'il a généré un régime de subsidence permettant la connexion marine et l'apport de sel nécéssaire au dépôt des évaporites dans un bassin encore protégé.

L’objectif de cette thèse est d’étudier le comportement du soufre dans des fluides hydrothermaux soumis à un métamorphisme de bas grade. Elle est séparée en trois études interconnectées couplant étude naturelle et expérimentale : i) une étude du cycle du soufre dans les évaporites carniennes de la "Nappe des Gypses" des Alpes françaises comme cas d’étude naturelle a été réalisée, ii) une étude de la spéciation du soufre dans les inclusions fluides associées à ces évaporites triasiques, et iii) une étude expérimentale du rôle de la spéciation du soufre sur le mécanisme de la Thermo-Réduction des Sulfates (TSR) et l’altération des hydrocarbures associée. La première étude repose sur le couplage d’une approche pétrographique classique et d’une étude détaillée des inclusions fluides, des isotopes stable (δ34S, δ33S, δ36S, Δ33S, Δ36S, δ13C et δ18O) et de la matière organique dans la "Nappe des Gypses". Ces études couplées ont permis d’identifier le processus de TSR comme la réaction contrôlant le comportement du soufre dans cette formation en système fermé. La seconde étude repose sur une nouvelle approche analytique couplant spectroscopie Raman in-situ et platine microthermométrique permettant de réchauffer jusqu’à 300°C les échantillons (naturel et synthétique). Ainsi, à température >100°C la présence de l’ion radicalaire S3- et d’autres espèces polymériques du soufre (Snx) a été mise en évidence dans la “Nappe des Gypses”. Cette étude confirme le rôle indispensable à la TSR de l’ion S3- et des Snx dans les fluides naturels. Cette étude naturelle a été complétée par une étude expérimentale préliminaire qui a permis de mettre en place de nouveaux protocoles expérimentaux en autoclave et en capillaires de silice couplés à des analyses spectroscopiques et isotopiques. Ceci afin de mieux comprendre le rôle de la spéciation du soufre dans les interactions entre une phase aqueuse et un fluide hydrocarboné lors de la TSR. Cette thèse conduit à une meilleure compréhension du rôle de la spéciation du soufre et son lien avec des composés organiques lors de la TSR en condition métamorphique de bas grade. Cela ouvre de nouvelles perspectives de compréhension des formations géologiques basées sur le couplage d’études géologiques classiques et d’études géochimiques plus fines / The aim of this thesis is to study the sulfur behavior in hydrothermal fluids subjected to low grade metamorphism. It is separated into three interconnected studies linking natural and experimental study: i) a study of the sulfur cycle in the Carnian evaporites of the "Nappe des Gypses" from the French Alps as a natural case study is performed, ii) a study of the sulfur speciation in fluid inclusions associated to these Triassic evaporites, and iii) an experimental study of the role of sulfur speciation on the Thermochemical Sulfate Reduction (TSR) mechanisms and the associated hydrocarbons alteration. The first study is based on the coupling of a classical petrographic approach associated to a detailed study of fluid inclusions, stable isotopes (δ34S, δ33S, δ36S, Δ33S, Δ36S, δ13C and δ18O) and organic matter in the “Nappe des Gypses”. The coupling study allows to identify the TSR process as the reaction controlling the behavior of sulfur in this formation in a closed system. The second study is based on a new analytical approach coupling in-situ Raman spectroscopy and microthermometric stage. This technique allows to heat up to 300°C samples (natural and synthetic). Thus, at temperature >100°C, the presence of the radical ion S3- and other polymeric sulfur species (Snx) is demonstrated in the “Nappe des Gypses”. This study confirms the essential role in the TSR process of S3- and Snx species in natural fluids. This study natural was completed by a preliminary experimental study allowed to set up new experimental protocols in autoclave and fused silica capillaries coupled to spectroscopic and isotopic analyses. This to better understood the role of sulfur speciation in the interactions between an aqueous phase and a hydrocarbons fluid during the TSR. This thesis leads to a better understanding of the role of sulfur speciation and its link with organic compounds during TSR under low grade metamorphic conditions. This opens new perspectives to understand geological formations based on coupling of classical geological studies and finer geochemical studies

La caractérisation géochimique et isotopique des eaux souterraines de la « zone minéralisée de l’Entre-Deux-Mers » indique une origine commune de la minéralisation, directement liée à la minéralogie des formations captées par les forages.La géochimie montre que les interactions eau-roche sont majoritairement influencées par la présence d’évaporites, mais que d’autres interactions mettant en jeu des carbonates, des silicates et des argiles existent. Un modèle géochimique d’acquisition de la minéralisation reconstitue parfaitement la chimie des eaux souterraines à l’échelle de la zone d’étude. Ce modèle, construit en se basant sur la géochimie des eaux et sur la minéralogie des formations tertiaires du nord du Bassin aquitain, met à l’équilibre des eaux avec des formations carbonatées et évaporitiques. Afin de mieux comprendre la distribution latérale et verticale des formations tertiaires et leur minéralogie, une approche paléogéographique et sédimentologique a permis de localiser les différents horizons riches en sulfates et/ou en fluorures, mais aussi de comprendre leur origine de dépôt. En se basant sur l’hydrogéologie, la paléogéographie, la minéralogie et la géochimie, des hypothèses de répartition de la minéralisation à l’échelle du forage ont pu être testées. Les résultats de la modélisation couplée hydrodynamique–transport reconstituent la chimie des eaux prélevées par les forages de la « zone minéralisée de l’Entre-Deux-Mers ». Au vu de ces résultats, un modèle avec obturation des horizons riches en sulfates et en fluorures a été testé et les résultats obtenus ouvrent des perspectives pour des futures recherches. Ce travail a donc permis de comprendre l’origine de la minéralisation des eaux de « la zone minéralisée de l’Entre-Deux-Mers », mais aussi de proposer des améliorations et des perspectives pour une meilleure gestion d’une des principales ressources en eau potable de la Gironde. / Geochemical and isotopic characterizations of groundwaters in the "mineralized Entre-Deux-Mers area" indicate a common origin of the mineralization, directly linked to the mineralogy of the formations abstracted by drilling.Geochemistry shows that water-rock interactions are mainly influenced by the presence of evaporites, and that but that other interactions involving carbonates, silicates and clays exist. A geochemical model based on the water geochemistry and mineralogy of the Tertiary formations of northern Aquitaine Basin fix waters in equilibrium with evaporitic and carbonated formations. This model reconstitutes perfectly the groundwaters’ chemistry across the study area and explains the mineralization acquisition. Improving the understanding of the lateral and vertical distribution of tertiary formations and their mineralogy requires a sedimentological and paleogeographical approach. This approach allowed to locate the different layers rich in sulphates and/or fluoride and to understand also their origin.Based on hydrogeology, paleogeography, mineralogy and geochemistry, the distribution of the mineralization has been tested at the borehole scale. The results of this coupled hydrodynamic-transport modeling reconstitute the chemistry of the groundwaters in the "mineralized Entre-Deux-Mers area." A model, that considers the sealing of sulphates- and fluorides-rich layers has been tested and its results highlights future research perspectives. This work has allowed understanding the origin of the mineralization of the waters "of the mineralized Entre-Deux-Mers area" and also suggests improvements and prospects for sustainable management of a major drinking water resource in Gironde.

La caractérisation géochimique et isotopique des eaux souterraines de la " zone minéralisée de l'Entre-Deux-Mers " indique une origine commune de la minéralisation, directement liée à la minéralogie des formations captées par les forages.La géochimie montre que les interactions eau-roche sont majoritairement influencées par la présence d'évaporites, mais que d'autres interactions mettant en jeu des carbonates, des silicates et des argiles existent. Un modèle géochimique d'acquisition de la minéralisation reconstitue parfaitement la chimie des eaux souterraines à l'échelle de la zone d'étude. Ce modèle, construit en se basant sur la géochimie des eaux et sur la minéralogie des formations tertiaires du nord du Bassin aquitain, met à l'équilibre des eaux avec des formations carbonatées et évaporitiques. Afin de mieux comprendre la distribution latérale et verticale des formations tertiaires et leur minéralogie, une approche paléogéographique et sédimentologique a permis de localiser les différents horizons riches en sulfates et/ou en fluorures, mais aussi de comprendre leur origine de dépôt. En se basant sur l'hydrogéologie, la paléogéographie, la minéralogie et la géochimie, des hypothèses de répartition de la minéralisation à l'échelle du forage ont pu être testées. Les résultats de la modélisation couplée hydrodynamique-transport reconstituent la chimie des eaux prélevées par les forages de la " zone minéralisée de l'Entre-Deux-Mers ". Au vu de ces résultats, un modèle avec obturation des horizons riches en sulfates et en fluorures a été testé et les résultats obtenus ouvrent des perspectives pour des futures recherches. Ce travail a donc permis de comprendre l'origine de la minéralisation des eaux de " la zone minéralisée de l'Entre-Deux-Mers ", mais aussi de proposer des améliorations et des perspectives pour une meilleure gestion d'une des principales ressources en eau potable de la Gironde.

La premier thématique a pour objectifs :1) de tracer l’origine de la salinité des eaux des aquifères karstiques en milieu côtier méditerranéen,2) de quantifier les proportions de mélange entre les eaux salées et les eaux karstiques,3) de discriminer les traceurs géochimiques pour identifier et modéliser les processus de salinisation d’aquifères karstiques côtiers. La seconde thématique a pour objectifs:1) d’établir les [As] d’origine naturelle des eaux de surface et des eaux souterraines, 2) de quantifier le niveau de contamination en arsenic de ces eaux et sa variabilité spatio-temporelle 3) de tracer l’origine naturelle ou anthropique de la pollution en As à l’aide d’outils isotopiques adaptés. les origines de la salinité identifié inclue i) des venues d’eaux profondes salées ii) des venues profondes d’eau salées remontant vers la surface par une faille majeure normale. Le 36Cl/Cl a permis d’identifier l’origine profonde des eaux salées et une recharge d’eau météorique infiltrée lors de la période des essais thermonucléaires. La modélisation PHREEQC permet de différentier le mélange avec une eau profonde salée de celui avec une eau de mer actuelle. Le 87Sr/86Sr montre un comportement conservatif pour tracer l’origine des eaux salées dans les aquifères karstiques. Les traceurs Cs, Rb, Li et B permettent de différentier les trois origines identifiées de la salinité. Les données acquises sur la contamination en As soulignent une augmentation nette et pérenne des [As] à partir des anciens sites de traitement minier réhabilités. Les rapports 87Sr/86Sr et δ18O et δ2H se révèlent dans ce cas un traceur très discriminant de l’origine naturelle ou anthropique de l’arsenic. / The first theme has for objectives: 1) to trace the origin of the salinity of the waters of the karst aquifers in coastal environment mediterraneen,2) to quantify the mixing proportions between salt waters and the waters karstiques,3) to discriminate the geochemical tracers to identify and model the process of salinization of aquifers coastal karst. The second theme has for objectives:1) to establish the [hast] of natural origin of surface waters and groundwater, 2) to quantify the level of contamination by arsenic in these waters and its spatial and temporal variability 3) to trace the natural or anthropogenic origin of pollution in hast to the aid of isotopic tools adapted. the origins of the salinity identified include i) of came from deep waters salted ii) of come deep water salted dating back toward the surface by a major flaw normal. The 36Cl/Cl has allowed us to identify the origin of deep saline waters and a recharge of meteoric water infiltrated during the period of thermonuclear tests. The PHREEQC modeling used to differentiate between the mixture with a deep water of salt that one with a sea water current. The 87SR/ 86Sr shows a conservative behavior for tracing the origin of saline waters in karst aquifers. The plotters Cs, Rb, Li and B allows to differentiate the three origins identified of salinity. The data acquired on the contamination in hast underline a net increase and perennial of [hast] from the ancient sites of mining processing rehabilitated. The reports 87SR/ 86Sr and δ18O and δ2H will reveal in this case a chartplotter very discriminant of natural or anthropogenic origin of arsenic.

La tsavorite, grossulaire vert à V-Cr-Mn, est contenue dans des gneiss et roches calco-silicatées graphiteux, souvent associés à des marbres dolomitiques, et appartenant à la ceinture métamorphique néoprotérozoïque mozambicaine. La tsavorite se trouve soit dans des nodules ou des veines de quartz (gisements primaires), soit dans des placers (gisements secondaires). L'étude minéralogique des tsavorites propose un nouveau protocole de certification de leur origine géographique, à partir du rapport V/Cr, de la teneur en Mn et du [delta]18 O. L'étude des gisements de Lemshuku et Namalulu en Tanzanie montre que le métamorphisme des protolithes sédimentaires riches en matière organique et évaporites s'est effectué à P = 7,0 ± 0,4 kbar et T = 677 ± 14°C, à 634 ± 22 Ma (datation U-Th-Pb sur monazite). Le bâti métamorphique s'est refroidi vers 500 Ma (datation 40Ar-39Ar sur muscovite). Deux stades de métasomatose sont reliés à la formation de la tsavorite : (i) une métasomatose de diffusion formant les nodules à P = 5,0-7,4 kbar et T = 580-691°C; (ii) une métasomatose calcique d'infiltration contemporaine de la formation des veines de quartz à P = 3,6-4,9 kbar et T = 505-587°C. Ces dernières sont datées in situ par la méthode Sm-Nd à 606 ± 36 Ma. Les évaporites continentales, déposées dans une sabkha de côte marine avec des sédiments silico-calcaires, sont transformées en tsavorite dans le cas des nodules, alors que les sels fondus sont associés à la formation des veines de quartz. Les minéralisations sont contrôlées par la lithostratigraphie et la tectonique / Tsavorite, a (V, Cr, Mn)-bearing green grossular, is hosted by graphitic gneisses or calc-silicates, often asssociated with dolomitic marbles, and belonging to the Metamorphic Neoproterozoic Mozambique Belt. Tsavorite is found either as nodules or in quartz veins (primary deposits), or in placers (secondary deposits). The mineralogical study of tsavorites suggests a new protocol to certificate their geographical origin, based on the V/Cr ratio, Mn content and delta18O. The study of the Lemshuku and Namalulu deposits in Tanzania has shown that the metamorphism of organic matter-rich and evaporites-rich sedimentary protoliths occurred at P = 7.0 ± 0.4 kbar and T = 677 ± 14°C, at 634 ± 22 Ma (U-Th-Pb dating on monazite). The metamorphic series cooled down at around 500 Ma (40Ar-39Ar dating on muscovite). Two metasomatic stages are linked to the formation of tsavorite : (i) diffusion metasomatism forming nodules at P = 5.0-7.4 kbar and T = 580-691°C; (ii) calcitic infiltration metasomatism forming quartz veins at P = 3.6-4.9 kbar and T = 505-587°C. These last have been dated in situ with Sm-Nd dating at 606 ± 36 Ma. Continental evaporites, deposited in a coastal marine sabkha with (Si, Ca)-bearing sediments, transformed into tsavorite in the case of the nodules, while the molten salts are associated with the formation of the quartz veins. The mineralisations are controlled by lithostratigraphy and structure