Les nuages jouent un rôle important dans le bilan radiatif terrestre en modulant les rayonnements solaire et thermique entrant et sortant qui à leur tour agissent directement sur les taux de refroidissement et de réchauffement à travers l 'atmosphère. Dans ce contexte, les mesures des paramètres nuageux est un but capital pour la climatologie. Pour objectif, plusieurs instruments spatiaux ont été étudiés. Nous nous sommes intéressés plus particulièrement aux instruments POLDER et MODIS , instruments passifs permettant une vision globale de la planète. En effet, ces deux instruments ont permis une nette amélioration des mesures sur les atmosphères nuageuses. En 2020, le lancement d'une autre mission (EPS-SG) est prévu avec l 'instrument 3MI à son bord. Il bénéficie des expériences de POLDER et de MODIS. Dans ce contexte, ce travail a pour but de comprendre et d'estimer les capacités du futur instrument 3MI à étudier les atmosphères nuageuses. / Clouds play an important role in the Earth radiation budget by modulating both the incoming and outgoing solar and thermal radiation that in turn directly act on the heating and cooling rates within the atmosphere. In this context, the measurement of the cloud parameter is an important goal of climatology. For this purpose, several space instrument have been studied. We interest particularly of the instruments POLDER and MODIS, passive instruments wich allow a global vision of the earth. Indeed , thanks to those two experiments, the measurements of clouds parameters have been really improved. In 2020, an other satellite (EPS-SG) will be launched with the instrument 3MI onboard. This instrument benefits to the experiments of POLDER and MODIS. In this context, this work aims to understand the capabilities of 3MI to study the cloudy atmospheres.

Lors d'un accident grave survenant à une installation nucléaire, les conséquences radiologiques sont liées au transport et au dépôt des radionucléides relâchés dans l’environnement. Suite à l'accident de Fukushima, des écarts significatifs entre mesures et prévisions ont été observés pour l'iode. Ces derniers pourraient notamment s'expliquer par la non prise en compte de la chimie lors du transport dans les codes de dispersion mis en œuvre. Afin de vérifier cette hypothèse, un mécanisme réactionnel de l'iode dans l’atmosphère a été développé à partir d’une revue critique des données de la littérature et des simulations 0D et 3D, à l’aide des outils de calcul ASTEC et Polair3D, ont été réalisées. Les résultats obtenus ont mis en évidence une transformation partielle et rapide de l’iode gazeux (I2 et CH3I) émis. L'influence sur la spéciation de l’iode de paramètres tels que les conditions de pollution (O3, NOx, COV), de photolyse ainsi que la quantité d'iode relâchée est étudiée. L'iode se retrouve rapidement sous forme d'oxydes (IxOy, INOx) et d'iodocarbones. Des points d’amélioration notables concernant le mécanisme réactionnel (absence de données fondamentales qui restent à déterminer et ajout du couplage chimie-aérosol) restent à apporter pour conclure avec certitude sur les formes d’iode radioactif susceptibles d’être présentes dans l’atmosphère. / During a severe accident occuring to a nuclear facility, the radiological consequences are related to the transport and deposition of radionuclides released into the environment. Following the Fukushima accident, significant differences between measurements and simulations were observed for iodine. These could notably be explained by the absence of any iodine chemistry during the transport in the dispersion codes used. To investigate this hypothesis, a reactional mechanism of iodine in the atmosphere has been developed from a critical review of the literature data and 0D and 3D simulations has been performed using the ASTEC and Polair3D simulation tools.The results obtained showed a partial and fast transformation of the released gaseous iodine (I2 and CH3I). The influence of parameters on the iodine speciation such as the pollutant conditions (O3, NOx, COV), photolysis and the amount of iodine is discussed.Iodine turns quickly into oxide forms (IxOy, INOx) and iodocarbons. Significant improvements regarding the reactional mechanism (determination of fundamental data, coupling chemistry-aerosol) remain to be done before coming up with a firm conclusion on the radioactive iodine species present in the atmosphere.

Nous présentons des travaux de spectroscopie moléculaire, avec des développements expérimentaux et des analyses à haute résolution de spectres de molécules atmosphériques. Nous avons mis en place et testé une nouvelle chaine de multiplication de fréquences destinée à étendre la gamme du spectromètre THz du laboratoire PhLAM. Les principaux paramètres du spectromètre, tels que la sensibilité, la précision des mesures et la composition harmonique de la source de rayonnement, ont été caractérisés en utilisant les spectres de rotation du formaldéhyde et du monoxyde de carbone. L’analyse étendue de la structure de rotation de HDCO, D2CO et des espèces isotopiques 13C, 17O, 18O, et 13C18O est également présentée. Par ailleurs nous avons étudié le spectre de rotation millimétrique et térahertz de 3 molécules atmosphériques importantes : la méthacroléine et le méthyl vinyl cétone, les produits principaux d’oxydation de l’isoprène, et le nitrite d’éthyle, un produit de combustion des carburants à base de l’alcool et d’oxydation photochimique de composés organiques volatils. Ces molécules complexes sont caractérisées par des différents mouvements de grande amplitude. En particulier la torsion du groupement méthyle a été modélisée à la précision expérimentale pour l’état fondamental et les premiers états excités de vibration pour la méthacroléine et le méthyl vinyl cétone. Nous fournissons ainsi une information indispensable pour l’analyse détaillée des spectres infrarouges enregistrés par la spectroscopie infrarouge à haute résolution, dans les fenêtres atmosphériques. / We present the molecular spectroscopy results with the experimental developments and the analyses of high resolution spectra of molecules of atmospheric interest. We set up and tested a new frequency multiplication chain intended to extend the range of THz spectrometer in the PhLAM laboratory. The important parameters of the spectrometer, such as sensitivity, measurement precision and harmonic composition of the radiation source, were characterized using the rotational spectra of two simple molecules: formaldehyde and carbon monoxide. The extended analysis of rotational structure of HDCO, D2CO and 13C, 17O, 18O, and 13C18O isotopic species is also presented.Furthermore we studied the millimeterwave and terahertz rotational spectrum of 3 significant atmospheric molecules: methacrolein and methyl vinyl ketone, the main oxidation products of isoprene, and ethyl nitrite, a combustion product of alcohol based fuels and of photochemical oxidation of volatile organic compounds. These complex molecules are characterized by different large amplitude motions. In particular, the methyl group torsion was modeled in the experimental accuracy for the ground and the lowest excited vibrational states for methacrolein and methyl vinyl ketone. We thus provide an essential information for the detailed analysis of infrared spectra, recorded by high-resolution infrared spectroscopy, in the atmospheric windows.

Ce travail a été réalisé avec l’objectif d’apporter des informations pertinentes sur le devenir atmosphérique de deux familles de composés organiques volatils oxygénés (COVO) multifonctionnels, les hydroxycétones et les aldéhydes insaturés, pour compléter les modèles atmosphériques aussi bien pour les prévisions de qualité de l'air que pour l’élaboration des textes réglementaires. Les investigations sur la réactivité des composés choisis ont été réalisées dans une chambre de simulation atmosphérique souple associée à plusieurs techniques d’analyse spectroscopique et chromatographique. Ce travail fournit la première étude cinétique et mécanistique de la photolyse de 4-hydroxy-4-méthyl-2-pentanone (4H4M2P) et la première détermination de la constante de vitesse pour la réaction des atomes de Cl avec 4H4M2P. Les fréquences de photolyse de 4-hydroxy-3-hexanone (4H3H) et 5-hydroxy-2-pentanone (5H2P) ont aussi été déterminées. Ces mesures ont permis d’estimer les durées de vie atmosphériques des trois composés par photolyse qui s’échelonnent de 7 à 28 jours. L’identification des principaux produits de photolyse de 4H4M2P, l'acétone (121±4)% et le formaldéhyde (20±1)%, a permis de proposer un mécanisme de photolyse incluant un processus de réarrangement intramoléculaire de type Norrish II. Dans une deuxième partie, l’étude de la cinétique de photolyse de deux aldéhydes insaturés, le trans-2-hexenal (T2H) et le trans-2-pentenal (T2P) a été amorcée. La constante de vitesse estimée pour la photolyse du T2H ((1,2±0,6)´10-3 h-1) indique que la photodissociation du T2H sera négligeable dans l’atmosphère. L’ensemble des données obtenues montrent que la réactivité des COVO par photolyse est fortement liée à leur structure. / This work was carried out with the objective of providing relevant information on the atmospheric fate of two families of multifunctional oxygenated volatile organic compounds (OVOCs), hydroxyketones and unsaturated aldehydes, to complement atmospheric models for air quality forecasts and for the drafting of regulations. The reactivity of the selected compounds was carried out in a flexible atmospheric simulation chamber equipped with various analytical techniques. The present work provides the first kinetic and mechanistic study of 4-hydroxy-4-methyl-2-pentanone (4H4M2P) photolysis and the first determination of the relative rate coefficient for the reaction of Cl atoms with 4H4M2P. The photolysis frequencies of 4-hydroxy-3-hexanone (4H3H) and 5-hydroxy-2-pentanone (5H2P) were also determined. These measurements enable estimating the atmospheric lifetimes of the three compounds by photolysis which ranged from 7 to 28 days. The main photolysis products of 4H4M2P were acetone (121±4)% and formaldehyde (20±1)%. These results allowed us to propose a mechanistic scheme for photolysis including a Norrish II intramolecular rearrangement process. In a second part, the preliminary study of photolysis kinetics of two unsaturated aldehydes, trans-2-hexenal (T2H) and trans-2-pentenal (T2P) was carried out. The estimated rate constant for photolysis of T2H ((1.2±0.6)´10-3 h-1) indicates that the photodissociation of T2H is negligible in the atmosphere. All the data obtained show that the photolytic reactivity of OVOCs is strongly linked to their structure.

Les aérosols sont une composante très variable de l’atmosphère terrestre et font l’objet d’une attention croissante de la communauté scientifique et de la société. Depuis 2005, le LOA développe une activité reconnue en instrumentation, observation et inversion LiDAR pour la mesure des profils verticaux des paramètres descriptifs de ces aérosols. Depuis 2011, cette nouvelle thématique est soutenue par le projet européen ACTRIS (Aerosol Cloud and Trace gas Infrastructure) et le Labex CaPPA (Chemical And Physical Processes in the Atmosphere). Le premier objectif de cette thèse visait à déployer un nouveau LiDAR multi-longueur d’onde-Raman-polarisé, LILAS, d’une part sur la plateforme de mesures atmosphériques de l’université de Lille et d’autre part sur la station de géophysique de l’IRD à Dakar dans le cadre de la campagne de terrain SHADOW-2. Le second objectif visait à restituer puis étudier les propriétés optiques et microphysiques des couches aérosols détectées. Une méthodologie d’inversion innovante GARRLIC/GRASP a été mise en oeuvre et améliorée pour interpréter une série d’évenements aérosols (pollution locale, poussières minérales d’origine désertique transportées jusqu’à Lille mais également observés à Dakar, proche des zones sources). Cette nouvelle technique d’inversion combine les mesures primaires issues de la photométrie solaire (epaisseur optique et luminance spectrales) avec les profils de retrodiffusion LiDAR à 355, 532 et 1064 nm. Les propriétés des aérosols ambiants étant également fonction de l’humididité atmosphérique, une dernière partie a porté sur la mesure du profil de rapport de mélange de la vapeur d’eau accessible à partir de LILAS. / Aerosol particles are a highly variable component of the atmosphere and are now studied by a wide community. Since 2005, LOA is developing a recognized expertize in LiDAR observation devoted to aerosols profiling. Since 2011 this activity is supported by ACTRIS (Aerosol Cloud and Trace gas Infrastructure) and CaPPA (Chemical And Physical Processes in the Atmosphere) projects. The first objective of this work was to built, set up and characterize a new multi-wavelength Raman Polarized LiDAR (LILAS) operating at LOA observation platform located on the Campus. This system has also been operated during the SHADOW-2 field campaign (2015-2016) at Dakar (IRD station, Senegal). The second objective of the thesis consisted in developing aerosols retrievals and analyzing aerosols retrievals in term of optical and microphysical properties. An innovating synergetic approach (GARRLIC/GRASP) has been used and improved to interpret several aerosol events (local pollution, mineral dust transported to Lille and mineral dust detected at Dakar, close to sources). This new technique is combining primary data obtained from sun/sky photometer (spectral AOD and spectral radiance) and elastic LiDAR backscattering profiles (355, 532 and 1064 nm). Ambient aerosols properties being also sensitive to the atmospheric humidity, a last part of the work has be devoted to profiling water vapor mixing ratio from LILAS night time data.

Nous présentons dans ce travail l’analyse des données polarimétriques obtenues depuis le sol permettant de déterminer les propriétés des aérosols. Un travail préalable de préparation des données a été mené de manière à automatiser l’ensemble des traitements. Nous avons ensuite appliqué aux données l’algorithme d’inversion en usage au sein du réseau international de photomètre solaire AERONET (Aerosol RObotic Network) en y intégrant la polarisation. Une étude de sensibilité s’appuyant sur cinq modèles représentatifs de l’aérosol désertique, industriel et urbain, jusqu’aux aérosols marins a été réalisée. Les effets du bruit, de biais sur les mesures d'épaisseur optique aérosols et des erreurs de pointage ont été évalués. Les résultats montrent l’avantage la polarisation dans le cas de concentrations importantes en particules fines. A l’inverse, la polarisation s’est révélée moins sensible à la présence d’aérosols dominés par les grosses particules. Les données acquises sur trois sites d’observation (Beijing, Dakar, Washington), ont été traitées. Les résultats montrent l’intérêt de la polarisation dans le cas de la pollution industrielle pour améliorer la restitution de la distribution de taille des particules. La prise en compte de la polarisation améliore la qualité de la restitution de partie réelle de l’indice de réfraction et de la fraction de particules sphériques, et cela en raison de la haute sensibilité de la polarisation à la forme des particules. Cette approche est particulièrement intéressante pour mieux caractériser les aérosols dans les régions affectées par la présence d’aérosols d’origine anthropique (fraction fine prononcée) ou les aérosols de mélange. / The thesis presents the efforts on including the polarimetric data to the routine inversion of the ground-based observations and analysis of the advantages obtained. To process large amount of observations a data preparation tool was developed. It is based on AERONET inversion code. To assess the importance of polarization for aerosol retrieval results, numerical test has been performed and the real measurements were processed. First, the sensitivity study has been carried out using simulated data based on five aerosol models: desert dust, urban industrial, urban clean, biomass burning and maritime. The test investigated the effects of various errors (random noise, bias in optical thickness data, pointing errors) on aerosol retrieval using polarization data. The results demonstrate the advantage of using polarization for characterization of aerosols with pronounced concentration of fine particles. In case of the coarse mode dominated aerosols, the use of polarimetric data led to minor improvements of the retrieval. Second, the extended set of AERONET observations were processed. The data for three sites have been used: GSFC, Beijing and Dakar. The results revealed advantages of polarimetric data use for characterizing fine mode aerosol including industrial pollution. The use of polarization improves the particle size distribution retrieval by decreasing overestimated fine mode and increasing the coarse mode. It increases underestimated refractive index real part and the fraction of spherical particles due to high sensitivity of polarization to particle shape. Overall, the study demonstrates a significant value of polarimetric data for improving aerosol characterization.

Les aérosols sont une composante atmosphérique dont l’impact climatique figure parmi les plus incertains (IPCC, 2013). Cette incertitude est particulièrement forte lorsque ces particules sont localisées au-dessus et en contact avec les nuages, où elles interagissent à la fois avec le rayonnement et les nuages. Ce constat nous impose d’améliorer la représentation des aérosols et des nuages dans les modèles climatiques. Si les capteurs satellitaires passifs jouent un rôle important dans l'observation des aérosols, les algorithmes de restitution de leurs propriétés sont jusqu’à présent limités à l’atmosphère sans nuage. De plus, les aérosols au-dessus des nuages altèrent la restitution des propriétés optiques et microphysiques des nuages par ces mêmes capteurs. Notre effort a porté sur la détection et la caractérisation des aérosols au-dessus des nuages d’eau liquide en s’appuyant sur le capteur satellitaire POLDER/PARASOL. Nous avons mis en place une nouvelle méthode d’inversion des luminances totales et polarisées pour restituer les propriétés clefs des aérosols et des nuages. Ensuite, nous avons développé une procédure de calcul de l’ "effet direct" des aérosols en utilisant les propriétés issues de notre méthode d’inversion. Les flux radiatifs ainsi calculés ont été comparés avec succès à ceux déduits plus directement des mesures du capteur CERES. Ces propriétés ont également été utilisées, régionalement, pour évaluer la fiabilité de la représentation des aérosols au-dessus des nuages dans les modèles AeroCom. Enfin, nous présentons une première analyse de la distribution planétaire annuelle des propriétés des aérosols au-dessus des nuages et de leur effet direct. / Aerosols remain one of the atmospheric components associated with the highest uncertainty on the climate impact (IPCC, 2013). This uncertainty is especially large for aerosols located above or within the clouds, where they can interact with both radiations and clouds. This statement highlights the need to improve the representation of aerosols and clouds in climate models.Passive satellite instruments play a key role in the aerosol monitoring. However, current aerosol retrieval algorithms are restricted to cloud-free atmosphere. Moreover, aerosols overlaying clouds affect the retrieval of cloud optical and microphysical properties from those same sensors. In the first place, the aim of this work was to detect and characterize aerosols above liquid clouds using the satellite instrument POLDER/PARASOL. We have set up a new method to retrieve key aerosol and cloud properties using a combination of radiance and polarization measurements. Then, we have developed a procedure to compute the aerosol "direct effect" which relies on the aerosols properties deduced from our retrieval methodology. The radiative fluxes calculated with this method have been successfully compared to the ones deduced more directly from the measurements of the CERES sensor.The aerosol properties have also been used to assess the ability of the models from the AeroCom community to represent above-cloud aerosols regionally. Finally, we present a first analysis of the annual distribution at global-scale of aerosol properties above clouds and their direct effect.

Les particules de suie émises par les processus de combustion sont hydrophobes. Cependant leurs caractéristiques morphologiques et chimiques sont modifiées lorsqu’elles séjournent dans l’atmosphère. Elles peuvent alors devenir des noyaux de condensation (CCN) ou glaciogènes (IN) et contribuer de manière significative au forçage radiatif indirect affectant le climat. Pour les aérosols sphériques et mono dispersés, la théorie de k-Köhler est souvent utilisée pour quantifier les propriétés hygroscopiques des aérosols. Dans ce travail une approche théorique et expérimentale est proposée afin d’étendre la théorie à des distributions de tailles et de morphologies d’aérosols plus complexes. Les propriétés hygroscopiques des particules sont déterminées en mesurant leur fraction activée en fonction de la sursaturation en eau au moyen d’un compteur de CCN. Le modèle développé est d’abord testé sur des particules sphériques et isolées de sulfate d’ammonium. Puis il est appliqué aux agrégats complexes de particules de suie. Les suies sont générées dans une flamme de diffusion de kérosène, et ensuite exposées à des concentrations variables d’ozone et de dioxyde de soufre dans des conditions contrôlées de température, pression et humidité relative. La mobilité électrique, la morphologie et la composition chimique de surface sont mesurés par granulométrie, microscopie électronique et spectrométrie de masse par ion secondaires respectivement, avant et après le vieillissement, et reliées au processus d’activation. A partir de la comparaison entre les courbes d’activation et le modèle, les valeurs du paramètre d’hygroscopicité k ont été déterminées pour une large gamme de conditions opératoires. / Freshly emitted soot particles from combustion processes are hydrophobic. However, the aging process in the atmosphere can modify their size, morphology and surface chemistry and turn them into efficient cloud condensation (CCN) and ice nuclei (IN) that significantly contribute to the indirect radiative forcing of climate. For spherical and monodisperse aerosols, k-Köhler theory is often used in the literature to quantify the hygroscopic properties of aerosols. In this work, a combined theoretical and experimental approach is proposed to add to the theory the contributions of the particle size distribution and morphology. Hygroscopic properties of the particles are derived by measuring their activated fraction as a function of the water supersaturation using a CCN counter. The model developed in this work is first tested on dry ammonium sulfate particles (quasi spherical and non aggregating). Then, it is applied to soot particles that are complex aggregates of primary particles. Soot particles are generated from a laboratory diffusion jet flame supplied with kerosene, and aged with ozone and sulfur dioxide in controlled conditions of temperature, pressure and relative humidity to simulate their permanence in the atmosphere. The electrical mobility, morphology and chemical composition of fresh and aged soot are measured by scanning mobility particle sizing, electron microscopy and secondary ion mass spectrometry, respectively, before and after the aging and related to the activation process. From the comparison of the experimental activation curves and the model, the values of the hygroscopicity parameter k could be determined for a large variety of operating conditions.

L'interaction entre les particules de glace présentes dans l'atmosphère et les molécules halogénées a suscité beaucoup d'intérêt ces dernières années. En effet, ces molécules, en interaction avec la glace, peuvent produire des radicaux destructeurs pour la couche d'ozone. La première partie de cette thèse est consacrée à la détermination d'une surface d'énergie potentielle paramétrée sur des données ab initio reproduisant l'interaction entre Cl2 et une molécule d'eau puis l'interaction entre Cl2 et le substrat de glace pour les états fondamental et excité. La seconde partie traite de l'adsorption de Cl2 et CH3Cl sur une surface de glace. L'adsorption de la molécule de Cl2 a été étudiée à 190 K et 235 K à l'aide d'un programme de dynamique moléculaire classique dans lequel nous avons implémenté le champ de forces issue de la paramétrisation développée en première partie. Nous avons pu observer que la molécule s'adsorbe en faisant un angle de 80° avec la normale à la surface. De plus, la molécule, faiblement liée à la surface, est très mobile sur celle-ci. L'adsorption de la molécule CH3Cl sur la glace a été étudiée à l'aide d'un logiciel commercial (GROMACS) à une température de 235 K. L'étude de la dynamique nous a appris que la molécule est adsorbée de manière à ce que l'axe chlore - carbone soit presque parallèle à la surface, le groupement méthyle pointant vers cette dernière et le chlore vers la phase gaz. Comme pour Cl2, CH3Cl est plutôt faiblement lié à la surface et est particulièrementmobile sur celle-ci. / The interaction between atmospheric ice particles and halogenated molecules generated much interest in the recent years. Indeed, theses species can produce destructive radicals for the ozone layer and these reactions are enhanced at the ice surface. The first part of this thesis presents the development of a potential energy surface describing the Cl2-ice interaction, on the basis of ab initio data describing the ground and the first excited states for the Cl2-H2O dimer. The second part is dedicated to the adsorption of Cl2 and CH3Cl on a hexagonal ice surface at stratospheric temperatures. The dynamics of Cl2 at the ice surface was study at 190 K and 235 K by implementing the developped potential energy surface in a classical molecular dynamics program. According to these simulations, the Cl2 molecule adsorbs forming an angle of 80° with respect to the normal of the ice surface. The results suggest the interaction between the molecule and the surface is rather weak, the pollutant molecule diffusing freely at the surface.Since, a classical force field was available to describe the CH3Cl interaction with the ice surface, the adsorption of methyl chloride on ice was investigated using the GROMACS package. The main result is that at 235 K the molecule is adsorbed with the chlorine-carbon axis parallel to the ice surface, the methyl group pointing toward the ice and the chloride toward the gas phase. Similarly to Cl2, CH3Cl forms weak bonds with the surface and consequently, does not remain trapped in a given adsorption site.

Les suies, particules omniprésentes dans l’atmosphère urbaine, sont d’une extrême complexité morphologique et chimique. Adsorbés à leur surface, les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) présentent une toxicité pulmonaire avérée. Durant leur transport atmosphérique, ils peuvent, par des processus d’oxydation et de photolyse, former des produits nitrés et oxygénés dont les impacts sanitaires sont peu connus. Nous proposons de caractériser le vieillissement atmosphérique de particules de suie et d’étudier l’impact de ce vieillissement sur les poumons. Ces travaux de thèse reposent sur la génération de particules de suie modèles ; la simulation en laboratoire d’un vieillissement par des expositions à l’ozone ; ainsi que l’étude des effets inflammatoires de particules vieillies ou non sur des cellules pulmonaires. Nous avons exposé, dans un premier temps, un aérosol de particules carbonées à l’ozone dans un réacteur à écoulement. Les influences du temps de contact, de la concentration initiale en ozone, de l’humidité relative, de la présence d’un rayonnement UV et de la taille des particules ont été étudiées. Le rôle de l’oxygène atomique dans le mécanisme de réaction a également été évalué. Nous nous sommes ensuite intéressés à la réactivité hétérogène entre des HAP adsorbés en surface de particules carbonées et l’ozone. Des cinétiques de dégradation de HAP particulaires ont ainsi été réalisées. Enfin, nous avons étudié la réponse inflammatoire de HAP seuls ou particulaires sur des cellules pulmonaires par le dosage d’interleukines pro-inflammatoires. L’effet du vieillissement des particules modèles, ainsi que le rôle du surfactant pulmonaire ont été évalués. / Soot particles, ubiquitous in the urban atmosphere, exhibit extreme chemical and morphological complexity. Adsorbed on their surface, polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) have a proven pulmonary toxicity. During atmospheric transport, they may, through oxidation and photolysis process, form oxygenated and nitrated products about which health impacts are not well known. We propose to characterize the atmospheric aging of soot particles and to study the impact of aging on the lungs. This work deals with the generation of soot models particles; laboratory simulation of aging by exposures to ozone; and the study of the inflammatory effects of aged or not particles on lung cells. In a first step a carbonaceous aerosol has been exposed to ozone in a flow reactor. The influences of contact time, initial ozone concentration, relative humidity, UV radiations and particle size were studied. The role of the atomic oxygen in the reaction mechanism was also evaluated. Then the heterogeneous reactivity between PAHs adsorbed on carbonaceous particles and ozone has been investigated. Degradation kinetics of particulate PAHs were thus performed. Finally, we studied the inflammatory response of PAHs alone or in particulate phase on lung cells by assay of pro-inflammatory interleukins. The effect of aging models particles and the role of pulmonary surfactant were evaluated.