Les composés organiques volatils oxygénés (COVOs) sont des espèces chimiques importantes de l’atmosphère. Ils incluent, par exemple, les alcools aliphatiques, les aldéhydes, les cétones et les acides organiques. Dans la troposphère libre, l’abondance des COVOs est plus importante que celle des hydrocarbures non méthaniques et leur réactivité globale avec OH est comparable avec celle du méthane. En revanche le méthane est présent à une concentration plus élevée. La dégradation des COVOs dans l’atmosphère s’effectue soit par la réaction avec le radical OH, soit par photolyse. La dégradation des COVOs produit des radicaux libres qui vont influencer la capacité oxydante de l’atmosphère, les concentrations en oxydes d’azotes, en radical OH et en ozone troposphérique. L’ozone est le troisième plus important gaz à effet de serre dans l’atmosphère et est l’un des composants toxiques principaux des pollutions urbaines et intervient donc dans des problèmes environnementaux graves comme le réchauffement climatique et la dégradation de la qualité de l’air. L’objectif de ce travail est de contribuer à la compréhension du comportement atmosphérique de quelques COVOs en mesurant leurs paramètres cinétiques et photochimiques apportant des donnés afin de permettre la réalisation de modélisations informatiques et l’amélioration de la connaissance des mécanismes chimiques ayant lieu dans l’atmosphère. / Oxygenated volatile organic compounds (OVOCs) are important constituents of the atmosphere. They include, e.g., aliphatic alcohols, aldehydes, ketones, and organic acids. In the free troposphere, the abundance of OVOCs is higher than that of the non-methane hydrocarbons and their overall reactivity with OH is comparable with that of methane, in contrast that methane is present in much higher concentration. Degradation of OVOCs in the atmosphere takes place via the reaction with OH radicals and, in the case of photochemically active molecules, via photolysis. Free radicals are formed in the photooxidative degradations of the oxygen containing organics which basically determine the oxidative capacity of the atmosphere, the transformation of nitrogen oxides and the concentration of OH radicals and tropospheric ozone. Ozone is the third most important greenhouse gas in the atmosphere, it is one of the toxic components of urban smog and so it is related to such grave environmental problems as global warming and the quality of air. The aim of this work is to contribute to the understanding of the atmospheric behaviour of a few OVOCs by measuring their kinetic and photochemical parameters. One of the major goals of a laboratory basic research in atmospheric chemistry is to provide kinetic and photochemical data for computer modelling and to deduce atmospheric transformation mechanisms in the case of some important chemicals.

Ce travail a été réalisé avec l’objectif d’apporter des informations pertinentes sur le devenir atmosphérique de deux familles de composés organiques volatils oxygénés (COVO) multifonctionnels, les hydroxycétones et les aldéhydes insaturés, pour compléter les modèles atmosphériques aussi bien pour les prévisions de qualité de l'air que pour l’élaboration des textes réglementaires. Les investigations sur la réactivité des composés choisis ont été réalisées dans une chambre de simulation atmosphérique souple associée à plusieurs techniques d’analyse spectroscopique et chromatographique. Ce travail fournit la première étude cinétique et mécanistique de la photolyse de 4-hydroxy-4-méthyl-2-pentanone (4H4M2P) et la première détermination de la constante de vitesse pour la réaction des atomes de Cl avec 4H4M2P. Les fréquences de photolyse de 4-hydroxy-3-hexanone (4H3H) et 5-hydroxy-2-pentanone (5H2P) ont aussi été déterminées. Ces mesures ont permis d’estimer les durées de vie atmosphériques des trois composés par photolyse qui s’échelonnent de 7 à 28 jours. L’identification des principaux produits de photolyse de 4H4M2P, l'acétone (121±4)% et le formaldéhyde (20±1)%, a permis de proposer un mécanisme de photolyse incluant un processus de réarrangement intramoléculaire de type Norrish II. Dans une deuxième partie, l’étude de la cinétique de photolyse de deux aldéhydes insaturés, le trans-2-hexenal (T2H) et le trans-2-pentenal (T2P) a été amorcée. La constante de vitesse estimée pour la photolyse du T2H ((1,2±0,6)´10-3 h-1) indique que la photodissociation du T2H sera négligeable dans l’atmosphère. L’ensemble des données obtenues montrent que la réactivité des COVO par photolyse est fortement liée à leur structure. / This work was carried out with the objective of providing relevant information on the atmospheric fate of two families of multifunctional oxygenated volatile organic compounds (OVOCs), hydroxyketones and unsaturated aldehydes, to complement atmospheric models for air quality forecasts and for the drafting of regulations. The reactivity of the selected compounds was carried out in a flexible atmospheric simulation chamber equipped with various analytical techniques. The present work provides the first kinetic and mechanistic study of 4-hydroxy-4-methyl-2-pentanone (4H4M2P) photolysis and the first determination of the relative rate coefficient for the reaction of Cl atoms with 4H4M2P. The photolysis frequencies of 4-hydroxy-3-hexanone (4H3H) and 5-hydroxy-2-pentanone (5H2P) were also determined. These measurements enable estimating the atmospheric lifetimes of the three compounds by photolysis which ranged from 7 to 28 days. The main photolysis products of 4H4M2P were acetone (121±4)% and formaldehyde (20±1)%. These results allowed us to propose a mechanistic scheme for photolysis including a Norrish II intramolecular rearrangement process. In a second part, the preliminary study of photolysis kinetics of two unsaturated aldehydes, trans-2-hexenal (T2H) and trans-2-pentenal (T2P) was carried out. The estimated rate constant for photolysis of T2H ((1.2±0.6)´10-3 h-1) indicates that the photodissociation of T2H is negligible in the atmosphere. All the data obtained show that the photolytic reactivity of OVOCs is strongly linked to their structure.

Ce travail s’inscrit dans une meilleure compréhension du devenir atmosphérique des Composés Organiques Volatils Oxygénés (COVO) et multifonctionnels en phase gazeuse, composés attendus lors de l’oxydation des COV dans l’atmosphère. Les investigations sur la photolyse de deux α-dicétones (2,3-pentanedione (PTD) et 2,3-hexanedione (HEX)) et deux hydroxycétones (3-hydroxy-3-méthyl-2-butanone (3H3M2B) et 4-hydroxy-2-butanone (4H2B)) ont été réalisées dans deux chambres de simulation atmosphérique complémentaires, dont l’une équipée d’un spectromètre cw-CRDS permettant l’étude des effets de pression et la quantification des concentrations photostationnaires du radical HO2●. Un temps de vie par photolyse dans l’atmosphère très court d’environ 2,5h est obtenu pour les α-dicétones avec des rendements quantiques globaux (Φ) significatifs d’environ 20%, confirmant la prédominance de la photolyse dans le devenir des α-dicarbonylés devant l’oxydation par OH● et Cl●. L’analyse des produits de photolyse (dont le radical HO2● à basse pression) a permis de construire les mécanismes réactionnels de photolyse de ces composés. La 3H3M2B présente une photoactivité relativement importante avec un Φ dans l’atmosphère de l’ordre de 10% et une durée de vie de quelques jours. A l’inverse, pour la 4H2B, c’est principalement la réaction avec le radical OH● qui va contrôler son devenir atmosphérique. Enfin, les données cinétiques et mécanistiques obtenues ont permis de discuter l’impact atmosphérique de ces composés. L’ensemble des données obtenues montrent que la réactivité des COVO est fortement dépendante de leur structure chimique. / The objective of this study was to contribute to a better understanding of the kinetics and mechanisms of the photolysis of multifunctional Oxygenated Volatile Organic Compounds (OVOCs), species that can be formed in situ in the atmosphere as the result of atmospheric transformation of VOCs. The photolysis of two α-diketones (2,3-pentanedione (PTD) and 2,3-hexanedione (HEX)) and two hydroxyketones (3-hydroxy-3-methyl-2-butanone (3H3M2B) and 4-hydroxy-2-butanone (4H2B)) has been investigated using complementary atmospheric simulation chambers. Relatively short tropospheric lifetimes of about 2.5 h are obtained for PTD and HEX, confirming the dominant role of photolysis in the fate of dicarbonyl species, with a significant global quantum yield of about 20%. The photolysis of 2,3-pentanedione (PTD) has been investigated for the first time as a function of pressure in a static reactor equipped with cw-CRDS. The effect of pressure on the quantum yield is rather limited and shows a decreasing trend. Our results showed that the photolysis pathway is the major degradation channel for 3H3M2B with a tropospheric lifetime of about a few days and less important in the fate of 4H2B. Reaction mechanisms have been developed for the photolysis of these species based on end-products and HO2● radical (only for PTD) observations. The data obtained suggest that the reactivity of such OVOCs may be very sensitive to their chemical structure. Our results allowed discussing the photolysis impact of such compounds in the atmosphere.

L'étude des mécanismes des transformations chimiques des composés organiques dans l'atmosphère exige de pouvoir mener des expériences en phase gazeuse dont les résultats peuvent être d'une part interprétables et d'autre part fiablement extrapolables aux conditions physico-chimiques de l'atmosphère. Ces deux contraintes impliquent donc de pouvoir s'affranchir de la complexité et de la variabilité de la composition atmosphérique et simultanément de pouvoir travailler dans des domaines de pression, de température et de concentrations proches de celles rencontrées dans l'atmosphère. La simulation expérimentale permet de remplir ces objectifs. Ce travail de doctorat porte donc sur la mise en œuvre de techniques de simulation atmosphérique expérimentale dans le cadre d'études de la réactivité du radical nitrate vis-à-vis de composés organiques volatils d'intérêt troposphérique. L'utilisation de cette méthode nous a conduit à développer une chambre de simulation atmosphérique. Des méthodes d'analyse par spectrométrie optique UV-visible (DOAS UV-visible) et infrarouge à transformées de Fourier (IRTF) à très long trajet optique ont été adoptées ce qui nous a conduit au développement d'un nouveau type de cellule multi-reflexion infrarouge stabilisée. Les résultats qui ont été obtenus portent sur l'étude des mécanismes d'oxydation initiés par NO3 vis-à-vis du formaldéhyde, de l'acétaldéhyde, du propionaldéhyde, du benzène et du toluène. Nos résultats ont permis de décrire complètement le schéma d'oxydation des aldéhydes et de déterminer les constantes cinétiques associées à ces espèces. Nos expériences ont aussi confirmé l'existence d'une réaction entre les radicaux peroxyacyles et NO3 et permis son étude sous conditions atmosphériques simulées. La discussion de son impact atmosphérique montre qu'il pourrait être considérable. Plus généralement, l'importance la chimie des radicaux nitrate vis-à-vis des espèces radicalaires secondaires apparaissant au cours du processus d'oxydation a été démontré. Le radical nitrate étant l'une des espèces-clefs de la troposphère nocturne, ces résultats intéressent la compréhension de l'évolution des polluants atmosphériques durant la nuit. Il résulte de ces recherches que l'utilisation d'une chambre de simulation, équipée de puissants moyens d'analyse spectrométrique in-situ, permet de mener des études mécanistiques avec des bilans complets ainsi que des études portant sur la génération et l'évolution de composés radicalaires intermédiaires.

Dans le cadre de l'étude de l'évolution du système climatique terrestre, comprendre la composition gazeuse et particulaire de l'atmosphère est un enjeu majeur dans notre compréhension de la Terre et de son atmosphère, de son passé et de son évolution à venir. Les aérosols secondaires, i.e. formés par nucléation, représentent la source la plus importante en nombre des aérosols atmosphériques mais prédire où, quand et en quelle proportion ces aérosols sont formés dans l'atmosphère demeure à ce jour un exercice peu fiable. C'est dans ce contexte que cette étude s'est attachée à compléter nos connaissances des processus conduisant à la formation et à la croissance des particules atmosphériques secondaires. Des études réalisées à partir de mesures de terrain à long terme sur différents sites d'altitude en Europe ont permis de mettre en évidence différentes spéciations verticales de la nucléation démontrant que ce phénomène semble être jusqu'à deux fois plus fréquents à la frontière avec la basse troposphère libre que dans la couche limite planétaire. D'autre part ces mêmes études ont pu mettre en évidence que les mécanismes conduisant à la nucléation de nouvelles particules se différencient avec l'altitude impliquant un rôle plus important de la voie de formation induite par les ions ainsi que des composés organiques volatils. La contribution de cette dernière famille de composés à la nucléation a été également testée durant plusieurs campagnes d'expérimentation en systèmes réactifs ainsi qu'en chambre de simulation atmosphérique. Différents comportements et paramétrisation de la nucléation selon la nature chimique du composé parent ont pu être mis en évidence. Enfin, des études numériques réalisées à partir de données de terrain et d'expérimentation ont permis d'explorer, d'infirmer, de confirmer et de proposer différentes approches numériques afin de simuler les évènements de formation des aérosols secondaires.

Dans le cadre de l’étude de l’évolution du système climatique terrestre, comprendre la composition gazeuse et particulaire de l’atmosphère est un enjeu majeur dans notre compréhension de la Terre et de son atmosphère, de son passé et de son évolution à venir. Les aérosols secondaires, i.e. formés par nucléation, représentent la source la plus importante en nombre des aérosols atmosphériques mais prédire où, quand et en quelle proportion ces aérosols sont formés dans l’atmosphère demeure à ce jour un exercice peu fiable. C’est dans ce contexte que cette étude s’est attachée à compléter nos connaissances des processus conduisant à la formation et à la croissance des particules atmosphériques secondaires. Des études réalisées à partir de mesures de terrain à long terme sur différents sites d’altitude en Europe ont permis de mettre en évidence différentes spéciations verticales de la nucléation démontrant que ce phénomène semble être jusqu’à deux fois plus fréquents à la frontière avec la basse troposphère libre que dans la couche limite planétaire. D’autre part ces mêmes études ont pu mettre en évidence que les mécanismes conduisant à la nucléation de nouvelles particules se différencient avec l’altitude impliquant un rôle plus important de la voie de formation induite par les ions ainsi que des composés organiques volatils. La contribution de cette dernière famille de composés à la nucléation a été également testée durant plusieurs campagnes d’expérimentation en systèmes réactifs ainsi qu’en chambre de simulation atmosphérique. Différents comportements et paramétrisation de la nucléation selon la nature chimique du composé parent ont pu être mis en évidence. Enfin, des études numériques réalisées à partir de données de terrain et d’expérimentation ont permis d’explorer, d’infirmer, de confirmer et de proposer différentes approches numériques afin de simuler les évènements de formation des aérosols secondaires. / As part of the study of the evolution of Earth’s climate system, understanding the composition of gaseous and particulate atmospheric matter is a major issue in our understanding of Earth and its atmosphere, its past and its evolution. The secondary aerosols, i.e. formed from nucleation, represents the largest source in a number concentration of atmospheric particles but predicting, where, when and in what proportion these aerosols are formed in the atmosphere are still challenging. It is in this context that this study focused to complete our understanding of the process leading to the formation and growth of atmospheric secondary particles. Investigations conducted from long term field measurements at different altitude sites across Europe have made possible to highlight different vertical speciation of the nucleation process and that this phenomenon seems to be occur two times more frequently at the interface between the planetary boundary layer and the free troposphere than in the low planetary boundary layer. In addition these studies have been able to show that different nucleation path are enhanced according to the altitude, implicant a greater role in the process of formation induced by ions and volatile organic compounds at altitude sites. The contribution of this last family of compounds to the nucleation has also been examinated through numerous experimenal campaigns using reactive system as well as smog chambers experiments. Different behaviors of the new particle formation and nucleation parametrization depending on the chemical nature of the parent compound were pointed out. Finally, numerical studies based on both field and smog chamber experiments were conducted to confirm or explore, different numerical approaches to simulate the new secondary aerosol formation.

L'isoprène est le composé organique volatil biogénique le plus émis à l'échelle de la planète. Il a été montré récemment que, malgré ses faibles rendements de production d'aérosols organiques secondaires (AOS), il pouvait contribuer de manière significative à la matière organique particulaire totale atmosphérique du fait de sa forte émission à l'échelle globale. L'AOS est reconnu pour présenter plusieurs impacts sur l'environnement, et notamment, sur le climat. Cependant, ses processus de formation, et notamment ceux ayant lieu via les gouttelettes nuageuses (voie potentiellement importante) restent encore mal connus. L'objectif de ce travail a été d'étudier la formation d'AOS issus de la photooxydation de l'isoprène (ou de la méthacroléine, un de ses produits d'oxydation majeurs) en conditions sèches ainsi qu'en présence de nuage. La chimie se produisant dans les phases gazeuse, particulaire et aqueuse ; et les échanges ayant lieu entre ces phases ont ainsi été investigués via une approche multiphasique originale dans la chambre de simulation atmosphérique CESAM. Une caractérisation des phases gazeuse et particulaire durant la photooxydation de l'isoprène en absence d'hydrométéores a, dans un premier temps, été effectuée. Les rendements de production d'AOS présents dans la littérature montrent une dispersion générale, les rendements obtenus lors des expériences sont cependant en bon accord avec les valeurs basses présentées dans la littérature. Cette caractérisation en conditions sèches a été complétée par la modélisation 0D des résultats. Les désaccords entre les données mesurées et les simulations issues des modèles explicite et détaillé sont importants et une inadéquation des codes chimiques à la chimie de l'isoprène ne peut être écartée. Pour la première fois en chambre de simulation, des protocoles destinés à étudier la photochimie en phase nuageuse ont été développés. Une méthodologie spécifique permettant de générer des nuages de durée de vie suffisante pour permettre l'établissement de réactions en phase aqueuse a ainsi été mise en place. L'influence de cycles d'évapo-condensation nuageux sur la photooxydation de l'isoprène, ou de ses produits d'oxydation, a ensuite été investiguée. Cette étude a permis de mettre en évidence l'existence d'un impact de la génération de nuage sur les phases gazeuse et particulaire, suggérant fortement l'existence d'une production très significative d'AOS issus de la photooxydation de l'isoprène via les gouttelettes nuageuses

Dans le cadre des recherches menées dans le domaine de la sûreté des réacteurs nucléaires, la problématique de la formation des oxydes d'iode dans l'enceinte de confinement par la destruction d'iodures organiques lors d'un accident grave a été étudiée avec les moyens du domaine de la chimie atmosphérique.La cinétique de destruction d'iodures organiques (tels que CH3I, CH2I2, CHI3, C2H5I, n-C3H7I et i-C3H7I) par les radicaux OH et O a d'abord été étudiée avec un système de Photolyse Flash – Résonance Fluorescente, dans des conditions représentatives de l'enceinte d'un accident de réacteur nucléaire accidenté. Des constantes cinétiques et leurs énergies d'activation ont été déterminées, dont certaines pour la première fois dans la littérature. Les mécanismes d'oxydation par OH et O des iodures organiques sont soit par abstraction d'un atome d'hydrogène, soit par la formation d'un complexe, menant à l'arrachement de l'atome d'iode. Ensuite, une analyse avec le code IODAIR a permis de réactualiser certaines cinétiques et de compléter ce code avec l'ajout de nouvelles réactions publiées récemment. Une comparaison de la cinétique globale de destruction de CH3I par OH et O dans le code IODAIR et de la constante cinétique globale inclue dans le code ASTEC/IODE a mis en évidence une différence d'un facteur environ 2, ce qui montre l'influence de ces deux radicaux (et principalement de O) sur la destruction des iodures organiques. L'autre voie de destruction majoritaire serait par rayonnement électronique. Les autres radicaux comme H ou N ne contribueraient que très peu à leur disparition. / Within the framework of the research in the nuclear reactor safety field, the iodine oxides formation by organic iodides destruction in the containment has been studied with the means of the atmospheric chemistry field. The destruction kinetics and their activation energy of organic iodides by OH and O radical has been quantified by a Flash Photolysis system able to monitor the oxidant radicals by resonance fluorescence. Those results have been published and some of them for the first time in the literature. The mechanisms leading to the organic iodides destruction are either by a hydrogen atom abstraction, either by the formation of a complex, depending on the organic iodide involved. Then, certain kinetics reactions have been updated in the IODAIR code. Other reactions have been added based on the recent literature available. A comparison of the kinetics destruction of CH3I by OH and O with IODAIR and the global kinetics of destruction in ASTEC/IODE showed a difference of about 2 which shows the importance of these two radicals (and mainly O) in those destruction processes. The other main path of destruction would be by electron radiation. Other radicals like H and N would not contribute significantly to organic iodides destruction. A sensitivity analysis highlighted that organic iodides would mostly be destroyed into iodine oxides with a almost complete conversion within a few hours. Finally, an atmospheric chamber has been used to quantify iodine oxides growth, density and composition. Under the conditions studied, their formation is fast. Particles sizes of about 200- 400 nm are formed within a few hours.

L'isoprène est le composé organique volatil biogénique le plus émis à l'échelle de la planète. Il a été montré récemment que, malgré ses faibles rendements de production d'aérosols organiques secondaires (AOS), il pouvait contribuer de manière significative à la matière organique particulaire totale atmosphérique du fait de sa forte émission à l'échelle globale. L'AOS est reconnu pour présenter plusieurs impacts sur l'environnement, et notamment, sur le climat. Cependant, ses processus de formation, et notamment ceux ayant lieu via les gouttelettes nuageuses (voie potentiellement importante) restent encore mal connus. L'objectif de ce travail a été d'étudier la formation d'AOS issus de la photooxydation de l'isoprène (ou de la méthacroléine, un de ses produits d'oxydation majeurs) en conditions sèches ainsi qu'en présence de nuage. La chimie se produisant dans les phases gazeuse, particulaire et aqueuse ; et les échanges ayant lieu entre ces phases ont ainsi été investigués via une approche multiphasique originale dans la chambre de simulation atmosphérique CESAM. Une caractérisation des phases gazeuse et particulaire durant la photooxydation de l'isoprène en absence d'hydrométéores a, dans un premier temps, été effectuée. Les rendements de production d'AOS présents dans la littérature montrent une dispersion générale, les rendements obtenus lors des expériences sont cependant en bon accord avec les valeurs basses présentées dans la littérature. Cette caractérisation en conditions sèches a été complétée par la modélisation 0D des résultats. Les désaccords entre les données mesurées et les simulations issues des modèles explicite et détaillé sont importants et une inadéquation des codes chimiques à la chimie de l'isoprène ne peut être écartée. Pour la première fois en chambre de simulation, des protocoles destinés à étudier la photochimie en phase nuageuse ont été développés. Une méthodologie spécifique permettant de générer des nuages de durée de vie suffisante pour permettre l'établissement de réactions en phase aqueuse a ainsi été mise en place. L'influence de cycles d'évapo-condensation nuageux sur la photooxydation de l'isoprène, ou de ses produits d'oxydation, a ensuite été investiguée. Cette étude a permis de mettre en évidence l'existence d'un impact de la génération de nuage sur les phases gazeuse et particulaire, suggérant fortement l'existence d'une production très significative d'AOS issus de la photooxydation de l'isoprène via les gouttelettes nuageuses / Isoprene is the most abundant volatile organic compound in global scale. Despite its low secondary organic aerosol (SOA) yields, it has been recently shown that isoprene can significantly contribute to total particulate organic mass due to its large emissions. SOA are known to have various impacts on the environment, especially on climate. However, lacks in the comprehension of the SOA formation pathways, particularly via cloud droplets, are still important. The aim of the present work is to study SOA formation from isoprene (or methacrolein, one of isoprene major oxidation products) photooxidation, in dry condition, as well as in the presence of cloud. The chemistry occurring in the gaseous, particulate and aqueous phases, and the exchange between these phases were investigated through an original multiphase approach in the CESAM simulation chamber. Gaseous and particulate phases during isoprene photooxidation without hydrometeor were first characterized. While the SOA yields in the literature exhibit a general dispersion, the SOA yields obtained during the experiments are consistent with the lowest values found in the literature. This characterization in dry condition was completed by a simulation approach using a 0D photochemical box model. SOA yields obtained from explicit and detailed models show important disagreement with those measured: an incompatibility of the chemical codes with the isoprene chemistry cannot be dismissed. For the first time, protocols have been developed to study photochemistry in cloud phase in a simulation chamber. A specific methodology allowing the production of a cloud with an important lifetime was set up. The impact of cloud evapo-condensation cycles on the photooxidation of isoprene and its oxidation products was finally investigated. The impact of the cloud generation on the gaseous and particulate phases has been highlighted, suggesting a significant production of SOA from isoprene photooxidation by interactions with cloud droplets

Lors de cette thèse, la dégradation atmosphérique de trois COV (composé organique volatil), l'acétone, le phénol et le catéchol, a été étudiée. Ces composés sont considérés comme des composés d'intérêt atmosphérique majeurs du fait de l'importance de leurs sources d'émissions primaires (biogéniques, échappements automobiles ...) ou secondaires (oxydation d'autres COV). Ce travail a été réalisé dans deux laboratoires en utilisant deux dispositifs expérimentaux complémentaires (PC2A- Université de Lille 1, Département Chimie - Environnement – Douai). Les dispositifs utilisés sont le tube à écoulement rapide couplé à la fluorescence induite par laser et la chambre de simulation atmosphérique couplée à la chromatographie en phase gazeuse associée à plusieurs détecteurs (FID, IRTF, SM). L'utilisation conjointe de ces deux dispositifs a permis de mettre en évidence le chemin réactionnel prépondérant de la réaction d'oxydation de l'acétone par le radical OH°. Les études en chambre de simulation atmosphérique des réactions du phénol et du catéchol initiées par les radicaux OH° ont permis de déterminer les constantes de vitesse et de proposer des mécanismes réactionnels aboutissant à la formation des produits observés. Il s'agit de la première étude mécanistique de la réaction catéchol + OH°. Les résultats obtenus ont permis d'évoquer les implications atmosphériques de ces composés (durée de vie et impact environnemental).