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Jahn-Teller-Polaronen in Bariumtitanat und ihr Verhalten unter uniaxialem Druck / Jahn-Teller polarons in bariumtitanate and their behaviour under uniaxial stress

Lenjer, Susanne 08 September 2000 (has links)
Freie Leitungselektronen sind bisher in oxidischen Perowskiten mit Elektronenspinresonanz (ESR) selten beobachtet worden. Meist sind solche Elektronen, insbesondere bei tiefen Temperaturen, an Gitterstörungen gebunden. In akzeptorarmem BaTiO3 ist es gelungen, mit ESR Elektronen zu identifizieren, die auch bei tiefen Temperaturen nicht an Defekte gekoppelt sind. Sie entstehen beim Einbau von Nb5+Ti in das Gitter und lokalisieren sich auf Titan-Platz als Ti3+ Jahn-Teller-Polaronen selbst. Die beiden Gebiete Jahn-Teller-Effekt und Polaronen, die sich bisher weitgehend getrennt voneinander entwickelt haben, werden hier in einer experimentellen Untersuchung vereinigt. Beim Jahn-Teller-Effekt wird eine elektronische Bahn-Entartung durch eine spontane Erniedrigung der Punktsymmetrie aufgehoben. Die Polaronenbildung erfolgt unter Bruch der Translationssymmetrie. Dabei wird die Energie des Systems erniedrigt, indem ein Zustand unter die quasi-entarteten Bandzustande abgesenkt wird. Beim System Ti3+ treten beide Effekte gleichzeitig auf: Die nach Lokalisierung eines freien Elektrons an Titan aus dem Leitungsband auftretende Bahn-Entartung des resultierenden T2-Grundzustandes wird durch einen Jahn-Teller-Effekt aufgehoben. Es bildet sich ein sogenanntes Jahn-Teller-Polaron. Als Vorbereitung der experimentellen Untersuchungen an Jahn-Teller- Polaronen dienen ESR-Messungen an verschiedenen reinen Jahn-Teller-Systemen in BaTiO3 (Mo5+, Ni+, Rh2+). Im Gegensatz zu einem Polaron ist das durch eine Störstelle im Kristall hervorgerufene Potential schon vorhanden, bevor dort ein Ladungsträger eingefangen wird. Beim Polaron bewirkt die Anwesenheit des Ladungsträgers selbst die Bildung einer Potentialmulde. Man spricht daher von Selbsteingrabung. Die untersuchten Jahn-Teller-Zentren reagieren auf äußeren uniaxialen Druck mit einer Reorientierung: Die spontan erfolgten Jahn-Teller-Verzerrungen werden entlang der Druckachse ausgerichtet. Auch beim Jahn-Teller-Polaron ist diese Reorientierung zu beobachten. Die Jahn-Teller-Kopplung ist jedoch schwächer als die des isoelektronischen Zentrums Mo5+ (4d1 ). Aufgrund der Äquivalenz aller Titan-Plätze im Kristall ist das ungepaarte Elektron an Ti3+ stärker auf seine Nachbarn delokalisiert als im Fall des Mo5+. Es wird gezeigt, daß eine delokalisierte Wellenfunktion schwächer an das Gitter ankoppelt als eine lokalisierte und daher eine schwächere Jahn-Teller-Kopplung aufweist. Es treten kleine und intermediäre Jahn-Teller-Polaronen gleichzeitig auf. BaTiO3 besitzt die Tendenz, breite Polaronenbänder zu bilden. Polaronen in diesem Material zeigen daher die Tendenz zur Delokalisierung, d. h. sie sind über mehr als einen Gitterplatz ausgedehnt und werden als intermediär bezeichnet. Eine Lokalisierung auf einen Gitterplatz, also ein kleines Polaron, bildet sich nur bei Anwesenheit von lokalen Potentialfluktuationen aus (Anderson-Lokalisierung). Unter uniaxialem Druck erfolgt eine Verringerung dieser Fluktuationen durch die Reorientierung, und ein Übergang vom kleinen zum intermediären Polaron wird beobachtet.
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From cuprates to manganites: spin and orbital liquids

Kilian, Rolf 05 July 1999 (has links) (PDF)
Both cuprates and manganites belong to the transition metal oxides. The physics of these compounds is characterized by a dualism of local electron interaction and itinerant charge motion. In the present work, several key issues of metallic cuprates and manganites are addressed on a theoretical level, while close connection to recent experimental work is kept. The work is based on the notion of spin and orbital liquids, representing elegant tools to handle the strongly correlated nature of the metallic state in an efficient and transparent manner. A concise introduction to the physics of cuprates and manganites as well as to the methods employed is presented at the beginning of the work. In a subsequent part, we show that the peculiar magnetic response of metallic cuprates upon impurity doping can be successfully explained within a spin-liquid picture. The remainder of the work is devoted to the metallic state of manganites. Elaborating on the notion of an orbital liquid, the interplay of electron correlations, orbital degeneracy, and double exchange is studied. Thereby, the unconventionally large incoherent optical spectrum of metallic manganites and the pronounced softening of the magnon spectrum observed in experiment can be explained. Finally, a theory of the metal-insulator transition of manganites is presented which is based upon the newly introduced notion of orbital polarons. In general, we believe the close agreement of our results with experiment to strongly support the validity of our approach, giving new insight into the spectacular and sometimes as-tonishing physics of transition metal oxides.
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From cuprates to manganites: spin and orbital liquids

Kilian, Rolf 26 July 1999 (has links)
Both cuprates and manganites belong to the transition metal oxides. The physics of these compounds is characterized by a dualism of local electron interaction and itinerant charge motion. In the present work, several key issues of metallic cuprates and manganites are addressed on a theoretical level, while close connection to recent experimental work is kept. The work is based on the notion of spin and orbital liquids, representing elegant tools to handle the strongly correlated nature of the metallic state in an efficient and transparent manner. A concise introduction to the physics of cuprates and manganites as well as to the methods employed is presented at the beginning of the work. In a subsequent part, we show that the peculiar magnetic response of metallic cuprates upon impurity doping can be successfully explained within a spin-liquid picture. The remainder of the work is devoted to the metallic state of manganites. Elaborating on the notion of an orbital liquid, the interplay of electron correlations, orbital degeneracy, and double exchange is studied. Thereby, the unconventionally large incoherent optical spectrum of metallic manganites and the pronounced softening of the magnon spectrum observed in experiment can be explained. Finally, a theory of the metal-insulator transition of manganites is presented which is based upon the newly introduced notion of orbital polarons. In general, we believe the close agreement of our results with experiment to strongly support the validity of our approach, giving new insight into the spectacular and sometimes as-tonishing physics of transition metal oxides.

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