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Untersuchung des Einflusses lokalisierter Ce 4f Orbitale auf Bandstruktur und Eigenschaften von Eisenpniktidverbindungen

Holder, Matthias 13 March 2012 (has links) (PDF)
Seltenerd-Eisenpniktide ziehen gegenwärtig großes wissenschaftliches Interesse auf sich, da sie wegen der bei ihnen beobachteten Hochtemperatursupraleitung eine vielversprechende Alternative zu den herkömmlichen Kuprat-Supraleitern darstellen. Neben der Supraleitung weisen diese Systeme ein breites Spektrum magnetischer Eigenschaften auf, die auf dem Wechselspiel von Eisen 3d- und Seltenerd-4f-Elektronen beruhen und teils in Konkurrenz zu, teils aber auch in Koexistenz mit der Supraleitung auftreten. Das theoretische Verständnis dieser Phänomene lässt noch viele Fragen offen, da sich vor allem die 4f-Elektronen infolge ihrer starken räumlichen Lokalisierung und der damit verbundenen hohen Coulomb-Korrelationsenergien einer einfachen Behandlung im Rahmen von Bandstrukturtheorien weitgehend entziehen. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit winkelaufgelösten Photoemissionsuntersuchungen an CeFe2P2, CeFePO und CeFeP0.3As0.7O, bei denen Schwer-Fermionen-Verhalten bzw. Ferromagnetismus beobachtet werden kann. Die Wechselwirkung der 4f-Elektronen mit dem überwiegend von Fe 3d-Orbitalen abgeleiteten Valenzband spiegelt sich in den Spektren durch das Auftreten dispergierender Strukturen im Bereich der Kondoresonanz wider. Diese werden in der Arbeit auf der Grundlage von LDA-Bandstrukturrechnungen und dem Periodischen Andersonmodell, welches für einfache Fallbeispiele mittels der DMFT (Dynamical Mean Field Theory) gelöst wird, diskutiert. Anhand der experimentellen Beobachtungen wird ein Mechanismus für die in der Verbindungsklasse beobachteten magnetischen Übergänge, basierend auf charakteristischen Unterschieden in der Bandstruktur, vorgeschlagen sowie ein möglicher Zusammenhang mit der Supraleitung diskutiert.
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Untersuchung der magnetischen Eigenschaften von CeCu2(Si1-xGex)2 mittels Neutronenstreuung

Faulhaber, Enrico 02 May 2008 (has links) (PDF)
1979 wurde mit CeCu2Si2 erstmalig ein Schwere-Fermionen-Supraleiter entdeckt. Diese Verbindung, entdeckt von Steglich und Mitarbeitern, befindet sich nahe an einem quantenkritischen Punkt, an dem die magnetische Ordnung gerade unterdrückt wird. Der Abstand zu diesem Punkt kann sowohl durch Druck als auch durch Germaniumsubstitution auf dem Siliziumplatz variiert werden. Dabei treten neben der Supraleitung in CeCu2Si2 auch verschiedene magnetische Phasen bei höherem Germaniumgehalt auf. CeCu2Si2 ordnet magnetisch unterhalb von TN = 0.8 K in einer Spindichtewelle, während das Schwere-Fermionen-System CeCu2Ge2 unterhalb von TN = 4.1 K antiferromagnetisch ordnet. In dieser Arbeit wurde die Substitutionsreihe CeCu2(Si1-xGex)2 mittels Neutronendiffraktion untersucht. Ausgehend von Proben mit hohem Germaniumgehalt von x = 0.45, deren magnetische Struktur detailliert untersucht wurde, wurden schrittweise die Eigenschaften von Proben mit kleinerem x erschlossen, um schließlich die (bis dato unbekannte) magnetische Struktur in CeCu2Si2 aufzuklären. Weiterhin wurden Untersuchungen zumWechselspiel zwischenMagnetismus und Supraleitung durchgeführt. Hierzu wurde mit einem selbstentwickelten Aufbau dieWechselfeldsuszeptibilität simultan zu den Diffraktionsexperimenten aufgezeichnet. Durch die direkte Korrelation konnte nachgewiesen werden, dass in CeCu2Si2 keine mikroskopische Koexistenz von Supraleitung und magnetischer Ordnung vorliegt, sondern mikroskopische Phasenseparation. - Die Arbeit ist auch über den Cuvillier-Verlag; Nonnenstieg 8; 37075 Göttingen mit der ISBN 978-3-86727-587-3 erhältlich. / In 1979 the first heavy-fermion superconductor CeCu2Si2 was discovered by Steglich et al. The system is near a quantum critical point (QCP), where the magnetic order is just suppressed. The distance to the QCP can be variied with hydrostatic pressure as well as by germanium substitution on the silicon site. Next to the superconductivity in CeCu2Si2 one finds distinct magnetic phases while increasing the germanium content. CeCu2Si2 shows a magnetic order of a spin-density-type below TN = 0.8 K, whereas the heavy fermion system CeCu2Ge2 orders below TN = 4.1 K as an antiferromagnet. The focus of this thesis is on neutron-diffraction in the system CeCu2(Si1-xGex)2. Starting with a sample with a high germanium content of x = 0.45, the magnetic structures are investigated in detail. Following a step-by-step approach, samples with reduced x are investigated subsequently to figure out the properties of pure CeCu2Si2, which were not accessible before. Furthermore, the complex interaction between magnetism and superconductivity is investigated in detail. Using a specially designed setup, the ac-susceptibility could be recorded simultaneously during the neutron diffraction experiments. Due to the direct correlation between antiferromagnetic signals and diamagnetic features, the microscopic coexistence of superconductivity and magnetic order can be ruled out. Instead, a phase separation on the microscopic scale is found. - The thesis is also available from the publisher Cuvillier-Verlag; Nonnenstieg 8; 37075 Göttingen under the ISBN 978-3-86727-587-3.
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Investigation of superconducting order parameters in heavy-fermion and low-dimensional metallic systems under pressure

Miclea, Corneliu Florin 19 July 2006 (has links) (PDF)
The understanding of new emerging unconventional ground states is a great challenge for experimental and theoretical solid-state physicists. New ground states are developing, where different energy scales compete, leading to a high sensitivity of the system to external tuning parameters like doping, pressure or magnetic field. The exploration of superconductivity proved to be a fascinating and challenging scientific undertaking. Discovered by H. Kammerlingh Onnes in 1911, prior to the development of the quantum theory of matter, superconductivity was defying a microscopic theory for more than four decades until the BCS theory was formulated in 1957 by J. Bardeen, L. N. Cooper and J. R. Schrieffer. Superconductivity of most of the simple metals or metallic alloys is well described within the frame of the BCS scenario, however, in the last thirty years numerous new superconducting materials were found to exhibit exotic properties not accounted for by the BCS theory. Among them are included the high-Tc compounds, the heavy-fermion superconductors and as well the organic superconductors. It was the purpose of this work to probe different facets of superconductivity in heavy-fermion and in low-dimensional metallic compounds. This dissertation is divided into six chapters. After this introduction, in Chapter 1 we will outline the basic theoretical concepts later needed for the analysis of the experimental results. In Chapter 2 we briefly introduce the experimental techniques with a special focus on the new pressure cells developed during this thesis and used for the measurements presented in Chapters 3 to 5. In Chapter 3 the possible realization of the inhomogeneous superconducting FFLO state in CeCoIn5 is studied by specific heat measurements under hydrostatic pressure, while in Chapter 4 the results of AC specific heat experiments on UBe13 under uniaxial pressure are presented. The ambient pressure properties as well as results obtained by resistivity measurements under hydrostatic pressure on the one-dimensional metallic compounds TlxV6S8 are discussed in Chapter 5. At the end, Chapter 6 summarizes and concludes this thesis.
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Rastertunnelspektroskopie an Schwere-Fermionen-Systemen

Ernst, Stefan 22 July 2011 (has links) (PDF)
Gegenstand dieser Dissertation ist die experimentelle Untersuchung von Schwere-Fermionen-Systemen mittels Rastertunnelmikroskopie und –spektroskopie (RTM/S). In diesen Materialien führen starke elektronische Korrelationen zur Ausbildung einer besonderen Art von \"schweren\" Ladungsträgern, deren Natur bislang nicht abschließend aufgeklärt werden konnte. Einige grundlegende Aspekte der Physik der Schwere-Fermionen-Systeme werden eingangs der Arbeit dargestellt. Im Anschluss daran werden die experimentellen Methoden der RTM und RTS eingeführt sowie die verwendeten Messaufbauten vorgestellt. Dies geschieht mit Hinblick auf die experimentellen Voraussetzungen für die RTS an Schwere-Fermionen-Systemen, insbesondere auf das spektrale Auflösungsvermögen. Die Präparation geeigneter Probenoberflächen von Schwere-Fermionen-Materialien und deren Auswirkung auf RTM-Experimente nehmen eine zentrale Stellung dieser Arbeit ein und werden daher gesondert behandelt. Vorrangig wurde dabei das Spalten einkristalliner Proben untersucht. In RTS-Untersuchungen des Schwere-Fermionen-Supraleiters CeCoIn5 ist es gelungen, die für einen Supraleiter typische Energielücke im Anregungsspektrum zu messen. Die Daten können über einen weiten Temperaturbereich mit theoretischen Voraussagen für die unkonventionelle Supraleitung in diesem Material verglichen werden. Die Resultate sind im Einklang mit früheren experimentellen Befunden, welche auf einen der Supraleitung vorausgehenden sog. „Precursor“-Zustand hindeuten. Allerdings gibt es, wie auch in anderen untersuchten Schwere-Fermionen-Supraleitern, Hinweise auf Inhomogenitäten der Probenoberfläche. Im Fall des nicht-supraleitenden Kondogitter-Systems YbRh2Si2 konnte durch Spalten von Einkristallen bei tiefen Temperaturen großflächig atomar geordnete Oberflächen erzeugt werden. Es zeigen sich starke Indikationen darauf, dass die Spektroskopie-Daten die Volumeneigenschaften des Materials reflektieren. Ein Vergleich mit theoretischen Rechnungen deutet darauf hin, dass der Kondoeffekt der magnetischen Yb3+-Ionen sich in der Tunnelleitfähigkeit widerspiegelt - bis hin zum Einfluss der sich ausbildenden räumlichen Kohärenz des Kondogitters bei tiefen Temperaturen. Diese Ergebnisse gewähren wichtige Einblicke in die thermische Entwicklung der elektronischen Korrelationen in Kondogitter-Systemen, und demonstrieren somit das große Potential der Rastertunnel-Spektroskopie für die weitere Erforschung der Schwere-Fermionen-Systeme. Die im Abschnitt 6.3 'Tunnelspektroskopie-Resultate an YbRh2Si2' dargestellten Ergebnisse sind in ähnlicher Form auch veröffentlicht in Nature Vol. 474 (2011), Seiten 362-366.
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Resistivity and thermal conductivity measurements on heavy-fermion superconductors in rotating magnetic fields

Vieyra Villegas, Hugo Abdiel 04 April 2013 (has links) (PDF)
CeCu_2Si_2 was the first heavy-fermion compound showing signatures of bulk superconductivity (T_c = 0.5 K). Further observations have put in evidence the correlations between superconductivity, magnetic order, Kondo physics, and quantum critical phenomena. In spite of the interest generated, a systematic study of such correlations was hampered by strong sample dependences. Fortunately, the inherent complexity associated to the stoichiometric composition has been recently understood. The availability of single-crystals with well-defined properties has thus reignited the interest in CeCu_2Si_2 as a window to novel phenomena, such as unconventional superconductivity. The present work summarizes the results of my doctoral research. It exemplifies the importance not only of high-quality materials, but also of suitable experimental techniques. A first step in this project involved the design of angle-dependent techniques in the milli-kelvin range, namely: electrical resistivity and thermal conductivity. It comprised the development of a rotational stage, the construction of sample holders, and the implementation of controlling and measuring components. In the second part of the project, electrical- and thermal-transport measurements on CeCu_2Si_2 were performed. Power-law behavior below T_c in the thermal conductivity suggests the presence of lines of nodes in the gap function. Also, the non-vanishing extrapolated residual terms (k_00/T ) support the presence of a residual density of states. The nodes are broadened by potential scattering, which appears to be significant in CeCu_2Si_2. The scattering hinders the determination of the symmetry of the order parameter and might be responsible for the observed isotropic angle dependence of the thermal conductivity. In contrast, angle-dependent measurements of the upper critical field exhibit a four-folded behavior, which also points towards the presence of nodes. By comparing with a weak-coupling model including the effects of Pauli limiting and anisotropic Fermi velocity, the results point towards a d_xy-wave symmetry of the order parameter. Such results represent the first angle-dependent measurements supporting a d-wave symmetry in CeCu_2Si_2.
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Valence transition and superconductivity in the extended periodic Anderson model / Valenzübergang und Supraleitung im erweiterten periodischen Anderson-Modell

Phan, Van Nham 13 May 2009 (has links) (PDF)
In this thesis, an extended periodic Anderson model with an additional local Coulomb repulsion U f c between localized f electrons and conduction electrons is investigated by use of the projector-based renormalization method (PRM). First, it is shown that the model in one dimension shows a valence transition, which becomes sharper, when the energy of the f level approaches the Fermi level. The transition becomes also enhanced, when the hybridization V between the localized and conduction electrons decreases, for the case that the total number of electrons is fixed. In the two-dimensional case, one finds a similar valence transition behavior. However, in the valence transition regime also a superconducting phase may occur. To investigate this phase, we start from an Hamiltonian which includes small gauge symmetry breaking fields. We derive renormalization equations, from which the superconducting pairing functions are self-consistently determined. Our analytical and numerical results show that d- wave superconductivity becomes dominant in the valence transition regime. This confirms the suggestion by Miyake that valence fluctuations may lead to superconductivity in the Ce based heavy-fermion systems under high pressure. / In dieser Arbeit wird mit Hilfe der projektiven Renormierungsmethode (PRM) ein erweitertes periodische Anderson Modell untersucht, das zusätzlich eine Coulomb-Abstoßung zwischen den lokalisierten f-Elektronen und den Leitungselektronen enthält. In einer Dimension zeigt das Modell einen Valenzübergang, wenn sich die Energie des f-Niveaus der Fermienergie nähert. Der Übergang wird ebenfalls schärfer, wenn bei festgehaltener Gesamtelektronenzahl die Hybridisierung V zwischen den lokalisierten und den Leitungselekronen abnimmt. In zwei Dimensionen findet man ein ähnliches Valenzübergangsverhalten. Allerdings kann zusätzlich eine supraleitende Phase im Valenzübergangsgebiet auftreten. Um die supraleitende Phase zu untersuchen, betrachten wir einen Hamiltonoperator mit kleinen zusätzlichen Feldern, die die Eichsymmetrie brechen. Wir leiten Renormierungsgleichungen her, aus denen sich die supraleitenden Paarfunktionen selbstkonsistent bestimmen lassen. Unsere analytischen und numerischen Resultate zeigen, dass im Valenzübergangsgebiet d-Wellen-Supraleitung dominiert. Dies bestätigt eine Vermutung von Miyake, dass Valenzfluktuationen in Ce-basierten Schwerfermionensystemen bei hohen Drücken zur Supraleitung führen können.
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Untersuchung des Porenöffnungsprozesses latenter Spuren leichter niederenergetischer Ionen in CR-39 mittels elektrolytischer Ätzung

Oganesyan, Vartan Rubenovitch 02 October 2005 (has links) (PDF)
Festkörperspurdetektoren (FKSD) auf der Basis von Polymermaterialien sind ein geeignetes Mittel zum Nachweis von Ionenstrahlung [1]. Ebenso können damit Neutronen über ihre sekundären Ionen gemessen werden. Als passive und integrierende Detektoren eignen sie sich insbesondere gut für die Dosimetrie, wobei die geringe bzw. fehlende Empfindlichkeit für Elektronen und Photonenstrahlung ein weiteres Argument für die Anwendungen in gemischten Strahlungsfeldern darstellt. Als passive Detektoren arbeiten FKSD ohne zusätzliche Messelektronik und Stromversorgung. Das macht sie insbesondere für die Personen- und Ortsdosimetrie interessant. Allerdings sind die latenten, submikroskopischen Ionenspuren nach der Exposition nicht unmittelbar sichtbar. Erst durch einen mehr oder weniger aufwendigen Ätzprozess werden diese lichtmikroskopisch oder für das Auge direkt sichtbar. Da bei FKSD von der Herstellung bis zur Ätzung alle Ereignisse registriert werden, handelt es sich somit auch um integrierende Detektoren.Für die Dosimetrie ist insbesondere der Nachweis von leichten Ionen bis zu spezifischen Energien von 10 MeV / Nukleon wichtig. Protonenstrahlung wird für die Radiotherapie von Geschwulstkrankheiten angewendet; die meisten leichten Ionen der Elemente Wasserstoff bis Sauerstoff sind Bestandteile der Sekundärstrahlung von Neutronen,[Alpha]-Teilchen treten häufig als Zerfallsprodukt verschiedener schwerer Radioisotope auf. Während eine große Zahl von Polymeren eine Empfindlichkeit für schwere Ionen zeigen, ist die Auswahl für leichte Ionen schon sehr eingeschränkt.[Alpha]-Teilchen können noch mit verschiedenen Polykarbonaten, Zelluloseacetat und -nitrat nachgewiesen werden. Die Registrierung von Protonen ist derzeit nur mit dem besonderen Polykarbonat CR - 39 und mit Zellulose (di/tri) nitrat möglich. Natürlich eignen sich diese Materialien auch hervorragend zur Messung von [Alpha] -Teilchen. Leichte Ionen stellen weiterhin eine wichtige Sonde in der Radiobiologie dar. Festkörperspurdetektoren können hier als Monitore für die getroffenen Zellen und Zellbestandteile dienen. Dadurch ist prinzipiell eine genaue Lokalisierung der getroffenen Zellbausteine/Organellen möglich...
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On the electronic structure of layered sodium cobalt oxides / Über die elektronische Struktur geschichteter Natrium Kobaltatoxide

Kroll, Thomas 03 July 2007 (has links) (PDF)
The discovery of an unexpectedly large thermopower accompanied by low resistivity and low thermal conductivity in NaxCoO2 raised significant research interest in these materials and let to a number of experimental and theoretical investigations. This interest has strongly been reinforced by the discovery of superconductivity in the hydrated compound Na0.35CoO2 •1.3H2O in 2003, and thus, NaxCoO2 experiences an again increasing attention. The similarity of the Na cobaltates to the high temperature superconductors (HTSC) - both are transition metal oxides and adopt a layered crystal structure with quasi-two-dimensional (Cu,Co)O2 layers - is an important aspect of the research activities. In contrast to the HTSC cuprates however, the CoO2 layers consist of edge sharing CoO6 octahedra which are distorted in such a way that the resulting local symmetry is trigonal. The trigonal coordination of the Co sites results in geometric frustration which favours unconventional electronic ground states. The geometrically frustrated CoO2 sublattice also exists in the nonhydrated parent compound NaxCoO2, which has been investigated in this work. The intercalation of water into the parent compound is expected to have little effect on the Fermi surface beside the increase in two dimensionality due to the effect of expansion. Upon lowering the symmetry from cubic to trigonal, the t2g states split into states with eg_and a1g symmetry. Measurements of polarisation and temperature dependent soft X-ray absorption have been performed on a wide doping range of NaxCoO2 single crystals. Beside the Co L_2,3-edges, the O K-edge and the Na K-edge have been measured. These measurements show strong polarisation dependencies especially for the excitations into the lower lying a1g energy level. In addition to that, also an unexpected polarisation dependence for higher energies has been observed, which should be absent in trigonal symmetry. These results point towards a deviation of the local trigonal symmetry of the CoO6 octahedra, which is temperature independent in a temperature range between 25 K and 372 K. This deviation was found to be different for Co3+ and Co4+ sites, which leads to a polaronic electron transport. Furthermore, a strong hybridisation between the Co and O ions has been found. In order to shed further light on the electronic structure of NaxCoO2, the electronic spectrum of a CoO6 cluster has been calculated including all interactions between 3d orbitals as well as hopping processes between Co and O and O and O ions. The ground state for two electronic occupations in the cluster (i.e. Co3+ and Co4+) that correspond nominally to all O in the O−2 oxidation state, and Co+3 or Co+4 has been obtained. Then, all excited states obtained by promotion of a Co 2p electron to a 3d electron, and the corresponding matrix elements are calculated. A fit of the observed experimental spectra is good and points out a large Co-O covalence and cubic crystal field effects, that result in low spin Co 3d configurations. The results indicate that the effective hopping between different Co atoms plays a major role in determining the symmetry of the ground state in the lattice. Remaining quantitative discrepancies with the XAS experiments are expected to come from composition effects of itineracy in the ground and excited states. Beside these points, results of photoemission spectroscopy, magnetisation measurements as well as resonant and non-resonant X-ray diffraction using high energy X-rays are shown and discussed. / Die Entdeckung unerwartet großer Thermokraft bei gleichzeitigem niedrigem Widerstand und niedriger thermischen Leitfähigkeit in NaxCoO2 führte zu einem großen wissenschaftlichem Interesse an diesen Materialien und zu einer großen Anzahl an experimentellen und theoretischen Arbeiten. Dieses Interesse steigerte sich noch einmal nach der Entdeckung von Supraleitung in der hydrierten Verbindung Na0.35CoO2 •1.3H2O im Jahre 2003. Die Ähnlichkeit der Na Kobaltate zu den Hochtemperatur-Supraleitern (HTSL) – beides sind Übergangsmetalloxide mit einer geschichteten Kristallstruktur in der quasi zwei dimensionale (Cu,Co)O2 Ebenen enthalten sind – ist ein wichtiger Aspekt moderner wissenschaftlicher Arbeiten. Im Gegensatz zu den HTSL Kupraten bestehen die CoO2 Ebenen aus CoO6 Oktaedern die über ihre Kanten verbunden sind und in der Art verzerrt sind, dass die resultierende Symmetrie trigonal ist. Die trigonale Anordnung der Co Plätze führt zu einer geometrischen Frustration und unkonventionellen elektronischen Grundzuständen. Diese geometrisch frustrierten CoO2 Untergitter existieren ebenfalls in den nicht hydrierten Mutterverbindungen NaxCoO2, welche in dieser Arbeit untersucht wurden. Interkalierung von Wasser in die Mutterverbindung hat nur einen kleinen Einfluss auf die Fermi Oberfläche und führt zu einem Anstieg des zwei dimensionalen Charakters durch den Effekt der Ausdehnung. Durch Verminderung der Symmetrie von kubisch zu trigonal splitten die vormals entarteten t2g Zustände auf in Zustände mit eg und a1g Symmetrie. Zur Bestimmung der elektronischen Struktur von NaxCoO2 wurden polarisations- und temperaturabhängige Messungen der Röntgenabsorption im weichen Röntgenbereich für einen großen Dotierungsbereich durchgeführt. Neben den Co L_2,3-Kanten wurden auch die O K-Kante und die Na K-Kante gemessen. Sie zeigen eine starke Polarisationsabhängigkeit speziell für Anregungen in die niederenergetischen a1g Level. Zusätzlich wurde eine unerwartete Polarisationsabhängigkeit bei höheren Energien gefunden, die für trigonalen Symmetrie so nicht auftauchen dürfte. Diese Ergebnisse weisen auf eine Abweichung von der lokalen trigonalen Symmetrie der CoO6 Oktaeder hin, welche Temperatur unabhängig ist in einem Temperaturbereich zwischen 25 und 372 Kelvin. Diese Abweichung ist unterschiedlich für Co3+ und Co4+ Ionen was wiederum auf einen polaronischen Transport hinweist. Zusätzlich wird deutlich, dass eine starke Co-O Hybridisierung existieren muss. Um weiteres Informationen über die elektronische Struktur von NaxCoO2 zu erhalten, wurde das elektronische Spektrum eines CoO6 Oktaeders berechnet in dem alle Wechselwirkungen zwischen 3d Orbitalen sowie Hüpfprozesse zwischen Co und O sowie O und O Ionen enthalten sind. Der Grundzustand für zwei elektronische Besetzungen in einem Cluster (d.h. Co3+ und Co4+) wurde bestimmt für O Ionen mit einer nominellen O-2 Oxidation sowie Co3+ und Co4+ Ionen. Im angeregten Zustand werden die entsprechenden Anregungen eines Co 2p Elektrons in einen unbesetzten 3d Zustand berücksichtigt und die entsprechenden Matrixelemente berechnet. Ein Fit an den experimentellen Daten ist gut und weist auf eine starke Co-O Kovalenz und auf einen starken Einfluss des kubischen Kristallfeldes hin, der zu einer Low-Spin Co 3d Konfiguration führt. Die Ergebnisse zeigen, dass ein effektives Hüpfen zwischen benachbarter Co Ionen eine große Rolle für die Symmetrie des Grundzustandes im Gitter spielt. Quantitative Unterschiede zwischen den experimentellen und theoretischen Daten kommen anscheinend von itineranten Effekten im Grund- und angeregten Zustand. Zusätzlich zu den oben kurz beschriebenen Ergebnissen werden in dieser Arbeit weitere Ergebnisse der Photoemissionsspektroskopie, der Magnetisierung sowie aus resonanter und nicht resonanter Röntgenbeugung mit harter Röntgenstrahlung gezeigt und diskutiert.
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Electrical resistivity of YbRh2Si2 and EuT2Ge2 (T = Co, Cu) at extreme conditions of pressure and temperature

Dionicio, Gabriel Alejandro 31 January 2007 (has links) (PDF)
This investigation address the effect that pressure, p, and temperature, T, have on 4f-states of the rare-earth elements in the isostructural YbRh2Si2, EuCo2Ge2, and EuCu2Ge2 compounds. Upon applying pressure, the volume of the unit cell reduces, enforcing either the enhancement of the hybridization of the 4f-localized electrons with the ligand or a change in the valence state of the rare-earth ions. Here, we probe the effect of a pressure-induced lattice contraction on these system by means of electrical resistivity, from room temperature down to 100 mK. At ambient pressure, the electrical resistivity of YbRh2Si2 shows a broad peak at 130 K related to the incoherent scattering on the ground state and the excited crystalline electrical field (CEF) levels. At T_N = 70 mK, YbRh2Si2 undergoes a magnetic phase transition. Upon applying pressure up to p_1 = 4 GPa , T_N increases monotonously while the peak in the electrical resistivity is shifted to lower temperatures. For p < p_1 a different behavior is observed; namely, T_N depends weakly on the applied pressure and a decomposition of the single peak in the electrical resistivity into several shoulders and peaks occurs. Above p_2 = 9 GPa, the electrical resistivity is significantly reduced for T < 50 K and this process is accompanied by a sudden enhancement of T_N. Thus, our results confirm the unexpected behavior of the magnetization as function of pressure reported by Plessel et al. The small value of the magnetic ordering temperature for p < p_2 and the strength of the mechanism that leads to the peaks and shoulders in the electrical resistivity suggest that the f-electrons are still screened by the conduction electrons. Therefore, the observed behavior for pressures lower than p_2 might be a consequence of the competition of two different types of magnetic fluctuations (seemingly AFM and FM). Furthermore, the results suggest that a sudden change of the CEF scheme occurs at pressures higher than p_1, which would have an influence on the ground state. Additionally, a comparison of the pressure dependent features in the electrical resistivity of YbRh2Si2 with similar maxima in other isostructural YbT2X2 (T = transition metal; X = Si or Ge) compounds was performed. For the comparison, a simple relation that considers the Coqblin-Schrieffer model and the hypothesis of Lavagna et al. is proposed. A systematic behavior is observed depending on the transition metal; namely, it seems that the higher the atomic radii of the T-atom the smallest the pressure dependence of the maximum in the electrical resistivity, suggesting a weaker coupling of localized- and conduction-electrons. It is also observed that an increase in the density of conduction electrons reduces the pressure dependence of the characteristic Kondo temperature. The mechanism responsible for the sudden enhancement of T_N in YbRh2Si2 at about p_2 is still unknown. However two plausible scenarios are discussed. The Eu-ions in EuCo2Ge2 and EuCu2Ge2 have a divalent character in the range 100 mK < T < 300 K. Therefore, these systems order magnetically at T_N = 23 K and T_N = 12 K, respectively. The studies performed on EuCo2Ge2 and EuCu2Ge2 as a function of pressure suggest that a change to a non-magnetic trivalent state of the Eu-ions might occur at zero temperature for pressures higher than 3 GPa and 7 GPa, respectively. A common and characteristic feature on EuCo2Ge2 and EuCu2Ge2 is the absence of a clear first order transition from the divalent to the trivalent state of the Eu-ions at finite temperature for p > 3 GPa and for p > 7 GPa, respectively. In other isostructural Eu-based compounds, a discontinuous and abrupt change in the thermodynamic and transport properties associated to the valence transition of the Eu-ions is typically observed at finite temperatures. In contrast, the electrical resistivity of EuCo2Ge2 and EuCu2Ge2 changes smoothly as a function of pressure and temperature. The analysis of the the electrical resistivity of EuCo2Ge2 suggest that a classical critical point might be close to the AFM-ordered phase, being a hallmark of this compound. The overall temperature dependence of the the electrical resistivity of EuCo2Ge2 changes significantly at 3 GPa; therefore, it seems that the system suddenly enters to a T-dependent valence-fluctuating regime. Additionally, the pressure-dependent electrical-resistivity isotherms show a step-like behavior. Thus, it is concluded that discontinuous change of the ground state might occur at 3 GPa. The electrical resistivity of EuCu2Ge2 at high pressure is characterized by a negative logarithmic T-dependence in the pressure range 5 GPa < p < 7 GPa for T > T_N and by a broad peak in the pressure dependent residual resistivity, whose maximum is located at 7.3 GPa. The first behavior resembles the incoherent scattering process typical for an exchange coupling mechanism between the localized electrons and the ligand. This and the peak effect in the local 4f susceptibility observed in NMR measurements are consistent with such a coupling mechanism. Thus, it would be for the first time that a dense Eu-based compound like EuCu2Ge2 show such a behavior. Combining the results of the experiment performed at high pressures on EuCu2Ge2 with the studies performed in the EuCu2(Ge1-xSix)2 series, a crossover from an antiferromagnetically ordered state into a Fermi-liquid state for pressures higher than 7.3 GPa may be inferred from the analysis. Therefore, it may be possible that the sudden depopulation of 4f-level occur mediated by quantum fluctuation of the charge due to a strong Coulomb repulsion between the localized-electrons and the ligand. This phenomenon would explain the broad peak in the residual resistivity. To our knowledge, this would be the first Eu-based compound, isostructural to ThCr2Si2, that show such a transition as function of pressure at very low temperatures.
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Electrons in 5f Systems / 5f Elektronensysteme

Le, Duc-Anh 15 October 2010 (has links) (PDF)
The localized/delocalized duality of 5f electrons plays an important role in understanding the complex physics of actinides. Band-structure calculations based on the ad hoc assumption that 5f electrons are simultaneously localized and delocalized explained the observed dHvA experiments very well. This ad hoc assumption also gives the correct equilibrium volume for delta-Pu. Experimentally, the duality of 5f electrons is observed by inelastic neutron scattering experiments, or by soft X-ray angle-resolved photoelectron spectroscopy. It is worth recalling that the origin of partial localization in the 3d and 5f systems is quite different. In compounds with 3d electrons, the large crystalline electric field set up by the surrounding environment of transition metal ions plays a major role. On the other hand, in 5f systems, the Hund's rule correlations play the key role whilst the crystalline electric field is less important. In this thesis we have studied the effect of intra-atomic correlations on anisotropies in hopping matrix elements of different 5f orbitals. For that purpose, we used the effective model that includes on-site interactions that are responsible for Hund's rules and effective hopping terms that result from the hybridization of different 5f orbitals with the environment. Two different approximations, namely, rotationally invariant slave-boson mean-field (RISBMF) and infinite time-evolving block decimation (iTEBD), have been used to investigate the ground-state properties of the Hamiltonian. We have demonstrated that Hund's rule correlations enhance strongly anisotropies in hopping matrix elements. For a certain range of 5f bandwidth parameters this effect may result in a complete suppression of hopping processes for some of 5f orbitals, i.e., the system is in a partially localized phase. Within the RISBMF method, we calculated the ground-state properties and the phase diagram of the system. The suppression of hopping processes in some of 5f orbitals due to Hund's rule correlations can be seen through orbital-dependent quasiparticle weights. In a mean-field theory, a quasiparticle weight of zero for an orbital means a complete suppression of hopping processes in this orbital. Thus, quasiparticle weights and occupation numbers were used to classify partially localized phases. In the calculated phase diagram we obtain four partially localized phases that can be separated into two different sets. In the first set electrons in two orbitals are localized. In the second, electrons in one orbital are localized. The difference between the two sets is not simply the number of localized orbitals but the mechanism for the partial localization. For the first set, the Hund's rule mechanism applies: only those 5f electrons that enable the remaining ones to form a Hund's rule state will delocalize. This mechanism requires to have at least two localized orbitals, therefore it is definitely not applicable to those phases with only one localized orbital. For the second set, a situation similar to a single-band Mott-Hubbard transition applies. The direct on-site Coulomb interaction between jz and -jz electrons plays the key role for understanding the partial localization transition. In order to assess the validity of the RISBMF results we have used the iTEBD method to calculate the ground-state properties of a 1D system. Qualitatively, the two approaches agree with each other. However, we found an area where the RISBMF yields an artificial ground-state. Note that the mean-field method is worst for a 1D system. Therefore one shoud not judge from it the quality of the RISBMF method for the more general case.

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