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[pt] Estudos no sistema pseudoternário CeCoGe(3-x)Six (com 0 = < x = < 3) mostraram que o sistema evolui continuamente de um estado antiferromagnético da rede de Kondo (CeCoGe(3) com ~21k) para um composto de valência intermediária (CeCoSi(3) com Tw ~230k). O sistema apresenta comportamento tipo não- líquido de Fermi (NLF) em torno do ponto crítico quântico (PCQ) na concentração crítica xC = 1,25. A substituição isoeletrônica dos átomos de por não aumenta o grau de desordem magnética, sendo ideal para o estudo de efeitos intrínsecos das variações das constantes de interação da rede Kondo. Estudamos este sistema em concentrações próximas à concentração crítica através de medidas de resistividade elétrica AC sob pressão (x=0,9) e campo magnético (x =1), em amostras policristalinas. Nossos resultados mostram que a ordem magnética de longo alcance presente na amostra CeCoGe(2,1)Si(0,9) é suprimida com o aumento da pressão e, para a pressão crítica PC ( aprox. 6,2 kbar) TN é aproximadamente zero. Para temperaturas inferiores a TN, as medidas de resistividade são bem descritas considerando um espalhamento de elétrons de condução por mágnons antiferromagnéticos anisotrópicos. Acima de PC observa-se o comportamento líquido de Fermi. Na região crítica o estado NLF foi observado. A análise do comportamento da linha crítica na proximidade do PCQ indica que as flutuações magnéticas relevantes são tipicamente bidimensionais. Por outro lado, no composto CeCoGe2Si, que apresenta ordem magnética de curto alcance com TN aproximadamente 2K, observa-se que a temperatura de ordenamento é reduzida com o aumento do campo magnético e, para campos acima de 3 T, surge o comportamento tipo líquido de Fermi. / [en] Studies on the pseudo ternary system CeCoGeSix (where 0 = < x = < ) have shown that the system evolves continuously from a Kondo lattice antiferromagnetic state ( CeCoGe(3) with ) towards a mixed valent compound ( CeCoSi(3)with Tw ~230k ). The system displays a non-Fermi-liquid-type behavior (NFL) in the vicinity of the quantum critical point (QCP) at the critical concentration . Isoelectronic substitution of atoms for does not enhance the degree of magnetic disorder, rendering it ideal for the study of the Kondo lattice¡ s interaction constants intrinsic effects. We have studied this system in polycrystalline samples at concentrations close to the critical one through AC electrical resistivity under pressure (x= 0,9) and magnetic field (x=1) measurements. Our results show that the long range magnetic order present in the CeCoGe(2,1)Si(0,9) sample is suppressed as pressure is increased, and that for the critical pressure PC (aprox. 6,2 kbar), TN (aprox. zero) . For temperatures below TN, the resisitivity data are well described considering conduction electron scattering by anisotropic antiferromagnetic magnons. Above PC we observe the Fermi liquid behavior. At the critical region, a NFL state with exponents close to 1 was found. The analysis of the behavior of the critical line in the neighborhood of the QCP indicates that the relevant magnetic fluctuations are typically two-dimensional. On the other hand, the CeCoGe(2)Si compound displays short range order (TN ~ 2k). The ordering temperature is reduced under an increase of an applied magnetic field, and for magnetic fields above 3 T a Fermi liquid behavior arises.

京都大学 / 0048 / 新制・論文博士 / 博士(理学) / 乙第12996号 / 論理博第1552号 / 新制||理||1604(附属図書館) / 32924 / 京都大学大学院理学研究科物理学・宇宙物理学専攻 / (主査)教授 松田 祐司, 教授 前野 悦輝, 教授 石田 憲二 / 学位規則第4条第2項該当 / Doctor of Science / Kyoto University / DGAM

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1979 wurde mit CeCu2Si2 erstmalig ein Schwere-Fermionen-Supraleiter entdeckt. Diese Verbindung, entdeckt von Steglich und Mitarbeitern, befindet sich nahe an einem quantenkritischen Punkt, an dem die magnetische Ordnung gerade unterdrückt wird. Der Abstand zu diesem Punkt kann sowohl durch Druck als auch durch Germaniumsubstitution auf dem Siliziumplatz variiert werden. Dabei treten neben der Supraleitung in CeCu2Si2 auch verschiedene magnetische Phasen bei höherem Germaniumgehalt auf. CeCu2Si2 ordnet magnetisch unterhalb von TN = 0.8 K in einer Spindichtewelle, während das Schwere-Fermionen-System CeCu2Ge2 unterhalb von TN = 4.1 K antiferromagnetisch ordnet. In dieser Arbeit wurde die Substitutionsreihe CeCu2(Si1-xGex)2 mittels Neutronendiffraktion untersucht. Ausgehend von Proben mit hohem Germaniumgehalt von x = 0.45, deren magnetische Struktur detailliert untersucht wurde, wurden schrittweise die Eigenschaften von Proben mit kleinerem x erschlossen, um schließlich die (bis dato unbekannte) magnetische Struktur in CeCu2Si2 aufzuklären. Weiterhin wurden Untersuchungen zumWechselspiel zwischenMagnetismus und Supraleitung durchgeführt. Hierzu wurde mit einem selbstentwickelten Aufbau dieWechselfeldsuszeptibilität simultan zu den Diffraktionsexperimenten aufgezeichnet. Durch die direkte Korrelation konnte nachgewiesen werden, dass in CeCu2Si2 keine mikroskopische Koexistenz von Supraleitung und magnetischer Ordnung vorliegt, sondern mikroskopische Phasenseparation. - Die Arbeit ist auch über den Cuvillier-Verlag; Nonnenstieg 8; 37075 Göttingen mit der ISBN 978-3-86727-587-3 erhältlich. / In 1979 the first heavy-fermion superconductor CeCu2Si2 was discovered by Steglich et al. The system is near a quantum critical point (QCP), where the magnetic order is just suppressed. The distance to the QCP can be variied with hydrostatic pressure as well as by germanium substitution on the silicon site. Next to the superconductivity in CeCu2Si2 one finds distinct magnetic phases while increasing the germanium content. CeCu2Si2 shows a magnetic order of a spin-density-type below TN = 0.8 K, whereas the heavy fermion system CeCu2Ge2 orders below TN = 4.1 K as an antiferromagnet. The focus of this thesis is on neutron-diffraction in the system CeCu2(Si1-xGex)2. Starting with a sample with a high germanium content of x = 0.45, the magnetic structures are investigated in detail. Following a step-by-step approach, samples with reduced x are investigated subsequently to figure out the properties of pure CeCu2Si2, which were not accessible before. Furthermore, the complex interaction between magnetism and superconductivity is investigated in detail. Using a specially designed setup, the ac-susceptibility could be recorded simultaneously during the neutron diffraction experiments. Due to the direct correlation between antiferromagnetic signals and diamagnetic features, the microscopic coexistence of superconductivity and magnetic order can be ruled out. Instead, a phase separation on the microscopic scale is found. - The thesis is also available from the publisher Cuvillier-Verlag; Nonnenstieg 8; 37075 Göttingen under the ISBN 978-3-86727-587-3.

Les composés en couches avec des ions métaux de transition ont leur bande de conduction dans les orbitales d. On se concentrera dans cette thèse sur les systèmes où le champs cristallin sépare les orbitales en deux sets dégénérés, t2g et eg, où les électrons de conduction sont sur les orbitales eg. C'est le cas pour les dichalcogénures en couches à métaux de transitions et 2H-AgNiO2 qui sont connus pour présenter des ordres de charge, un arrangement périodique des électrons sur le réseau. Les dichalcogénures en couches à métaux de transitions ont divers motifs, des ordres des charge commensurables et incommensurables, parmi eux, des ordres de charge à grande maille unité,comme le motif √13x√13 en étoile de David. 2H-AgNiO2 a un ordre de charge triple mais reste métallique.Dans le but de comprendre leurs ordres de charge, nous avons établi un modèle de Hubbard étendu multibandes et nous avons recentré notre intérêt sur les orbitales eg avec fortes interactions coulombiennes locales. À l'aide d'une approche en liaison forte et de considérations électrostatiques, puis grâce à la méthode de Hartree-Fock non restreinte, nous avons construit le diagramme de phases en fonction de la force des interactions coulombiennes, aussi bien locale qu'à courte portée, et nous avons fait évoluer la structure de bande en utilisant le ratio libre t'/t qui décrit la structure de bande dans les matériaux ayant des orbitales eg. Nous avons révélé un diagramme de phase riche avec plus de dix phases où certaines transitions peuvent être contrôlées par la structure de bande. En particulier, nous avons trouvé des phases pinball liquid, un ordre de charge métallique à trois sites par maille unité, où des charges localisées (pins) sont entourées de charges itinérantes (balls) sur un réseau hexagonal. Des ordres de charges à grande maille unité sont aussi stabilisés, tels que des ordres de charge et d'orbitale incommensurables et un ordre de charge √12x√12, qui rappelle le motif √13x√13 en étoile de David présent dans 1T-TaS2. Ces états électroniques s'avèrent génériques pour le réseau triangulaire demi rempli et sont aussi trouvés dans le cas isotrope, qui correspond au modèle de Hubbard étendu à une bande.Cependant, la méthode de Hartree-Fock non restreinte est problématique pou saisir les propriétés des phases lors d'une forte anisotropie de la structure de bande pour les états de Mott. Pour résoudre ce problème, nous avons établi un hamiltonien type Heisenberg à partir d'une théorie de perturbation. Ensuite, nous avons établit le diagramme de phases de ce nouvel hamiltonien en utilisant une approche classique et la diagonalisation exacte avec une analyse de symétries et l'algorithme de Lanczos pour un système de 24 sites. Mis à part les phases connues du modèle de Heisenberg en présence d'un champ magnétique, les configuration Y et V, le plateau 1/3, la phase ferro-orbitale, l'anisotropie de la structure de bande des orbitales eg conduit à d'autres ordres avec une composante τy ou τx et τz finies, différents ordres en bande et des ondes de densité d'orbitales. / Layered compounds are materials which exhibit charge order and novel phase of matter. This is the case in layered transition metal compounds, which have their band conduction on d-orbitals, a key ingredient to understand their electronic properties. We will focus in this dissertation on systems where the crystal-field splits orbitals into two degenerate subsets, t2g and eg, and where conduction electrons are on eg-orbitals. It is the case for layered transition-metal dichalcogenides and 2H-AgNiO2, which are known to exhibit charge orders, a periodic arrangement of electrons on the lattice. Layered transition-metal dichalcogenides have various pattern, incommensurate or commensurate insulating charge orders, among them large-unit cells charge orders. 2H-AgNiO2 have a charge order but is yet metallic.In order to investigate their charge orders, we derive a generic multiorbital extended Hubbard model and we refine our interest to eg-orbital with strong local Coulomb interactions. With a tight binding approach and electrostatic considerations, then the unrestricted Hartree-Fock method, we build the phase diagrams as a function of the strength of the Coulomb interactions, local and short-range, and we tun the band structure using the ratio $t'/t$ of the $e_g$-orbitals. We unravel a rich phase diagram with more than ten phases where some transitions can be controlled by the band structure. In particular, we found pinball liquid phases, metallic threefold charge orders where localized charges (pins) are surrounded by itinerant charges (balls) on a honeycomb lattice. Phases with large unit-cells are also stabilized, such as incommensurate charge and orbital orders and a √12x√12 charge order. These electronic states are generic for the half-filled triangular lattice and are also found in the isotropic limit, which corresponds to the single-band spinful extended Hubbard model.To capture the properties of phases with strong band structure anisotropy in the Mott state, that unrestricted Hartree-Fock fails to capture, we derived a Heisenberg-like Hamiltonian from perturbation theory. Then, we build the phase diagram of this new effective Hamiltonian using a classical approach and exact diagonalization with a symmetry analysis and Lanczos algorithm for a 24-site cluster. Apart from the known phases of the Heisenberg model in presence of a field, the Y and V configuration, the 1/3 plateau, the ferro-orbital phase, the anisotropy of the band structure of eg-orbitals leads to other ordering with finite τy or τx and τz components, different stripe orders and orbital density waves. We build a rich phase diagram from this new Hamiltonian.

Orientador: Pascoal Jose Giglio Pagliuso / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-15T21:09:50Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Bittar_EduardoMatzenbacher_D.pdf: 12237565 bytes, checksum: 74dcda9fcb1da9b6fc8d992b53297127 (MD5) Previous issue date: 2010 / Resumo: Séries de compostos que apresentam a ocorrência de fenômenos físicos interessantes em materiais estruturalmente simples constituem uma excelente oportunidade para se estudar sistematicamente a inter-relação entre tais fenômenos e suas origens microscópicas, sem se ater a efeitos associados com estruturas cristalinas complexas, de mais baixa simetria. Nesse sentido, esta Tese se propôs a estudar três temas de investigação: o sistema CeIn3-xSnx e o seu análogo não magnético LaIn3-xSnx, o sistema CeIn3-xCdx e o composto YbAl3 e o seu composto de referência LuAl3. O sistema CeIn3-xSnx apresenta um ponto crítico quântico (QCP) em x ? 0.7, onde a ordem antiferromagnética (TN = 10 K no CeIn3) é totalmente suprimida. Para 0.7 < x < 2 os compostos são líquidos de Fermi e a partir de x = 2 apresentam valência intermediária. Nesse sistema, dopado com Gd3+, medidas de ressonância de spin eletrônico (ESR) indicaram que o elétron 4f do Ce passa de um comportamento com momento localizado para itinerante com a dopagem de Sn. Os resultados de ESR do Gd3+ no sistema LaIn3-xSnx foram analisados com um modelo de uma única banda (tipo s) e sem dependência com a transferência de momento. Também investigamos o sistema CeIn3-xCdx através de medidas de susceptibilidade magnética, calor específico e resistividade elétrica. A substituição do In por Cd diminui a TN do CeIn3 e igualmente faz o coeficiente do calor específico eletrônico decrescer, indicando que o sistema não está na direção de um QCP. Os compostos YbAl3 e LuAl3, dopados com Gd3+, também foram estudados por ESR, porém, na análise, utilizou-se um modelo de múltiplas bandas para explicar os resultados. Medidas de calor específico e susceptibilidade magnética, nessas amostras, mostraram que interações de troca elétron-elétron estão presentes em ambos os compostos. Esses resultados microscópicos podem ser importantes em modelos teóricos mais realistas para materiais férmions pesados de valência intermedi'aria a base de Yb / Abstract: Series of compounds which have interesting physical phenomena, occurring in structurally simple materials, provide an excellent opportunity to systematically study the interrelationship between these phenomena and their microscopic origins, without worrying about effects associated with other complex crystal structures of lower symmetry. Thus, this thesis set out to study three research themes: the CeIn3-xSnx system and its nonmagnetic analogue LaIn3-xSnx, the CeIn3-xCdx system and the YbAl3 compound and its reference compound LuAl3. The CeIn3-xSnx system has a quantum critical point (QCP) at x ? 0.7, where the antiferromagnetic order (TN = 10 K in CeIn3) is totally suppressed. For 0.7 < x < 2 the compounds are Fermi liquids and from x = 2 the materials show intermediate valence behavior. In this system, doped with Gd3+, measurements of electron spin resonance (ESR) indicated that the Ce 4f electron presents a crossover between a localized to itinerant behavior with Sn doping. The ESR results of Gd3+ in the LaIn3-xSnx system were analyzed with a single band model (s type) and no q dependence. We also investigated the CeIn3-xCdx system by measuring magnetic susceptibility, specific heat and electrical resistivity proprieties. The substitution of In by Cd decreases the TN of CeIn3 and also decreases the electronic specific heat coefficient, indicating that the system is not being tuned to a QCP. The YbAl3 and LuAl3 compounds, doped with Gd3+, were also studied by ESR, but in the analysis, we used multiband model to explain the results. Specific heat and magnetic susceptibility measurements in these samples showed that electron-electron exchange interactions are present in both compounds. These ESR results may be relevant to construct more realistic models of the microscopic behavior of other heavy fermion-based intermediate valence Yb compounds / Doutorado / Física da Matéria Condensada / Doutor em Ciências

Die vorliegenden Dissertation berichtet von der Entdeckung ungewöhnlicher magnetischer, elektronischer und struktureller Eigenschaften in einer Reihe von neuen intermetallischen Verbindungen auf Selten-Erd-Basis. Die untersuchten Systeme vom Typ RET2X bestehen aus den Selten-Erd-Elementen (RE) Yb oder Lu, den Übergangsmetallen (T) Pt oder Pd sowie den weiteren Liganden (X) Sn oder In. Die Synthese der verwendeten Proben, deren kristallografische Analyse und die Untersuchung ihrer physikalischen Eigenschaften werden im Detail vorgestellt. Diese Arbeit liefert Resultate, die sowohl für die Grundlagenforschung als auch für technische Anwendungen eine große Relevanz besitzen. Die Untersuchungen der neuen Verbindungen YbPt2Sn und YbPt2In zeigen, dass die magnetische Kopplung zwischen benachbarten Yb-Ionen extrem schwach ist. Dies führt zu einem riesigen magnetokalorischen Effekt im Bereich von 0.05 K bis 2 K. Damit besitzen beide metallischen Materialien optimale Eigenschaften, um als Kühlkörper in Entmagnetisierungskryostaten Verwendung zu finden. Zwei zu Testzwecken aufgebaute Kühleinsätze auf YbPt2Sn-Basis bestätigen die Eignung dieser Verbindung als metallisches Kühlmaterial. Die Untersuchungen der Substitutionsreihe Lu(Pt1-xPdx)2In offenbaren einen Ladungsdichtewelle (CDW)-Phasenübergang mit außergewöhnlichen Eigenschaften. Im Gegensatz zu Beobachtungen in den meisten anderen bekannten CDW-Systemen ist der Übergang in LuPt2In kontinuierlich, d. h. zweiter Ordnung. Durch Ersetzen von Pt mit isovalenten Pd kann die Übergangstemperatur T_CDW kontinuierlich zum absoluten Temperaturnullpunkt geführt werden. Die beobachteten Eigenschaften zeigen, dass der Phasenübergang dabei zweiter Ordnung bleibt. Damit wird experimentell bewiesen, dass Lu(Pt1-xPdx)2In eines der seltenen Systeme ist, in denen ein CDW quantenkritischer Punkt in Erscheinung tritt. Noch außergewöhnlicher ist die Beobachtung von Supraleitung mit einem ausgeprägten Maximum in der Sprungtemperatur T_c genau am quantenkritischen Punkt. Das deutet auf eine neuartige Kopplung zwischen quantenkritischer CDW und Supraleitung hin.

La supraconductivité non-conventionnelle a récemment été observée à proximité d'un point critique induit sous pression dans CePt$_2$In$_7$ et dans FeSe. Le premier est un fermion lourd tandis que le deuxième fait parti de la famille des supraconducteurs à base de Fer. Cette thèse a pour objectif de contribuer à la compréhension de ces systèmes à électrons fortement corrélés en étudiant les évolutions des structures cristallographiques et magnétiques, ainsi que les surfaces de Fermi sous conditions extrêmes.Tout d'abord, nous présentons une étude de diffraction de neutrons dans la phase magnétique de CePt$_2$In$_7$. Une seule structure magnétique, avec comme vecteur de propagation $textbf{Q} = (0.5,0.5,0.5)$ et $0.45~mu_B$ par atome de Cérium à 2 K, a été détectée en dessous de $T_N = 5.5$ K.Ensuite, des mesures de torque sous champ pulsé de CePt$_2$In$_7$ ne montrent aucun changement des surfaces de Fermi jusqu'à 70 T, bien au-dessus du point critique quantique induit sous champ, attendu à $55-60$ T selon la littérature. Cependant, ces mesures révèlent une claire anomalie métamagnétique à 47 T, très peu dépendante de la température et de l'orientation du champ ainsi qu'une chute des masses effectives vers 50 T. Nous suggérons que ces deux derniers éléments sont la manifestation d'un changement de valence des atomes de Ce de l'ordre de 0.06 électron par atomes de Cérium.L'étude des surfaces de Fermi de CePt$_2$In$_7$ sous pression a nécessité un développement instrumental à partir d'un circuit résonant à base d'une diode tunnel, combinée avec une cellule de pression de type Bridgman. Nous montrons qu'il est tout à fait possible de sonder les surfaces de Fermi à la fois sous champ magnétique et sous pression avec cette technique. Cependant, la fragilité du système résonnant nous amène à considérer des améliorations en vue de fiabiliser la mesure.Enfin, nous analysons une expérience de diffraction de rayons X sur un échantillon de FeSe sous pression hydrostatique. A 20 K, nous quantifions un durcissement de l'axe cristallographique $c$ qui s'opère à 1.9 GPa. A 50 K, outre le passage d'une maille orthorhombique à tétragonale à 1 GPa, nous mettons en évidence qu'une symétrie monoclinique s'installe à partir de 2 GPa, où, selon la littérature, une phase antiferromagnétique apparaît. / Unconventional superconductivity was recently observed in the vicinity of a pressure-induced quantum critical point in CePt$_2$In$_7$ and FeSe. The former is a heavy fermion compound, while the latter is an iron-based superconductor. This PhD thesis aims at improving our understanding of the physics of these newly discovered strongly correlated electron systems. This is achieved by experimental investigation of the evolution of crystal and magnetic structures, as well as of the Fermi surfaces under extreme conditions of high magnetic fields, high pressure, and low temperatures.We have investigated the magnetic structure of CePt$_2$In$_7$ by neutron diffraction. We observed only one magnetic propagation vector $textbf{Q} = (0.5, 0.5, 0.5)$ below $T_N = 5.5$ K. The magnetic moment is estimated at $0.45~mu_B$ per cerium atom at 2 K.Our torque measurements on CePt$_2$In$_7$ in pulsed fields suggest that the Fermi surfaces remain unchanged up to 70 T. This is well above the field-induced quantum critical point, which is expected to occur at $55-60$ T according to previous studies. However, a clear metamagnetic-like anomaly is found at 47 T. The anomaly is almost temperature and field-angle independent. Furthermore, a sudden drop of the effective mass is observed at about the same field. We suggest that the last two observations are most naturally accounted for by a valence crossover, where the cerium valence changes by about 0.06, the order of magnitude expected in Ce-based compounds.In order to study the Fermi surfaces of CePt$_2$In$_7$ under pressure, we developed a tunnel diode oscillator combined with a Bridgman-type pressure cell. We have demonstrated that this set-up is suitable for measuring quantum oscillations both at high magnetic fields and under high pressure. However, the working conditions of the oscillator have to be improved in order to obtain a more reliable system.Finally, we performed an X-ray diffraction experiment on FeSe under hydrostatic pressure. At 20 K, we found a change of the bulk modulus along the $c$ axis at 1.9 GPa. At 50 K, the orthorhombic to tetragonal crystallographic phase transition occurs at 1 GPa. We found evidences that this is followed by the emergence of a monoclinic symmetry above 2 GPa, where an antiferromagnetic phase was previously reported.