L' acoustique picoseconde permet l'étude de structures aux dimensions sub-microniques grâce à l'utilisation d'ultrasons dont le contenu spectral peut s' étendre au-delà du THz. La génération et la détection de ces ondes sont rendues possibles par l'association de lasers impulsionnels femtosecondes à dispositifs de type pompe-sonde. Ce manuscrit de thèse décrit la mise en place d'une expérience d' imagerie opto-acoustique avec une résolution spatiale submicronique. L' utilisation combinée d'un échantillonnage optique hétérodyne et de cavités lasers à bas taux de répétition (50 MHz) permet de gagner plusieurs ordres de grandeur sur les temps d'acquisition et de disposer d'une très bonne résolution spectrale. Le manuscrit s'articule autour de trois parties. Dans un premier temps les deux cavités laser aux taux de répértition légèrement différents permettant l'échantillonnage otpique hétérdodyne sont présentées. Puis l'architecture et les performances du système d'asservissement de leur taux de répétion sont décrites. Dans la seconde partie du manuscrit, l'implémentation de cette double cavité dans une expérience pompre-sonde est détaillée et la possibilité de détecter des ondes acoustiques sub-THz avec une résolution de 50 MHz est démontrée. Enfin, dans le dernier chapitre, la puissance de cette expérience pour réaliser de l'imagerie ultra-rapide est illustrée au travers de deux exemples : l'étude d'ondes acoustiques de surface GHz dont la dispersion est induite par la présence d'une couche nanométrique et la détection d'hétérogénéités élastiques submicroniques

La structuration des liquides près d'interfaces est liée aux forces d'interactions liquides/interface à des distances de quelques dimensions moléculaires. Cet effet universel joue un rôle primordial dans divers domaines tels que le transport de chaleur, le transport de particules à travers les membranes biologiques, la nanofluidique, la microbiologie et la nanorhéologie.Le but principal de cette thèse est de réaliser l'échographie par laser de liquides nanostructurés près d'une interface, afin de mieux comprendre les propriétés physiques de liquides confinés à des échelles moléculaires. La méthode utilisée est la technique d'acoustique picoseconde, qui est une technique tout optique impliquant des lasers impulsionnels pour la génération et la détection d'ultrasons picosecondes. Nous avons adapté la technique pour étudier les propriétés acoustiques longitudinales à haute fréquence des liquides ultra-minces. Les résultats de la diffusion de Brillouin dans le domaine temporel sont utilisés pour déterminer le profil de distribution de la température dans le volume de liquide étudié qui peut être extrapolé aux dimensions nanométriques. Les résultats sur le changement de la fréquence de Brillouin aussi bien que sur l’atténuation acoustique en fonction de la puissance du laser donnent un aperçu de la relation entre les propriétés thermiques et mécaniques des liquides. L'analyse de Fourier des résultats pour différentes épaisseurs de liquide donnent l'information sur la vitesse du son et de l’atténuation aux fréquences GHz. Ce nouveau schéma expérimental est une première étape vers la compréhension des liquides confinés mesuré par l'échographie d'ultrasons aux fréquences GHz. / The phenomenon of liquid structuring near interfaces is related to the liquid/interface interaction forces at distances of some molecular dimensions. Despite the fact that this universal structuring effect plays a key role in various fields such as heat transport, particle transport through biological membranes, nanofluidics, microbiology and nanorheology, the experimental investigation of liquid structuring remainschallenging.The aim of this PhD thesis is the experimental study of the structuring/ordering of liquids at nanoscale distances from their interfaces with solids. In this context, we have adapted the experimental technique of picosecond laser ultrasonics to investigate high-frequency longitudinal acoustic properties of ultrathin liquids confined between solid surfaces of different types. At first, we will present results of time-domain Brillouin scattering (TDBS) used to determine the temperature distribution profile in the investigated liquid volume which can be extrapolated to nanometer dimensions. Results for the evolution of the extracted Brillouin scattering frequencies and attenuation rates recorded at different laser powers give insight to the intrinsic relationship between thermal and mechanical properties of liquids. Second, we will describe our results for the measurements of mechanical properties of ultrathin liquids with a nanometric resolution. Fourier analysis of the recorded TDBS signals for different liquid thicknesses yield the value of the longitudinal speed of sound and attenuation at GHz frequencies. This novel TDBS experimental scheme is a first step towards the understanding of confined liquids measured by GHz ultrasonic probing.

La technique d’optique ultra-rapide pompe-sonde, qui repose sur l’emploi de lasers à impulsion ultracourte(femtoseconde), permet de déclencher et étudier des processus ultrarapides dans la matière. L’acoustique picoseconde concerne pour sa part l’étude des processus de génération et détection de phonons acoustiques haute fréquence ainsi quel’analyse des nanomatériaux avec ces phonons (nanoéchographie). Les travaux de recherche de cette thèse avaient pourbut l’étude des couplages électronphonon acoustique dans le matériau ferroélectrique BiFeO3 par acoustique ultrarapide. Nous avons pu mettre en évidence que selon l’orientation du cristal photoexcité, l’émission des phonons acoustiques cohérents longitudinaux (LA) et transverses (TA) pouvait être modulée. De manière spectaculaire, nous avons purévéler un couplage électron-phonon acoustique transverse très efficace comme cela n’avait jamais été observé jusqu’alors dans les métaux, semiconducteurs ou nanostructures artificielles. Une étude détaillée indique que le mécanismepiézoélectrique inverse semble être le moteur de ce couplage électron-phonon (Lejman et al, Nature Communications, 2014). Dans une seconde partie, nous avons montré que BFO, ainsi qu’un autre ferroélectrique biréfringent LiNbO3 (LNO), peuvent être utilisés pour la conversion de mode ultra-rapide par processus acousto-optique (manipulation de la polarisation de la lumière à l’échelle de la picoseconde avec des phonons acoustiques). Cet effet, jamais mis enévidence jusqu’alors dans le domaine GHz, pourrait potentiellement être exploité dans de nouveaux dispositifs photoniques/phononiques pour des modulations acousto-optiques à haute cadence. / Ultrafast optical pump-probe technique, by exploiting ultrashort laser pulses (femtosecond), allows to initiate and monitor ultrafast processes in matter. Picosecond acoustics is a research field that focuses on the generation and detection mechanisms of high frequency coherent acoustic phonons in different media, as well as on their application in testing of nanomaterials and nanostructures. This PhDs research project was devoted to study of electron-acoustic phonon coupling in ferroelectric BiFeO3 (bismuth ferrite, BFO) by ultrafast acoustics. We have evidenced that depending on the BFO crystal orientation it was possible to tune the coherent phonons spectrum with in particular variable amplitude of longitudinal (LA) and transverse (TA) acoustic modes. In some grains with particular crystallographic orientations much stronger TA than LA signal was observed. Spectacularly, we have revealed an efficient coupling between electron and transverse acousticphonon. Such high ratio never reported before in any metal, semiconductor or nanostructure before, can be principally attributed to the photoinduced inverse piezoelectric effect (Lejman et al Nature Communications 2014). In a second part, we have shown that BFO as well as another birefringent ferroelectric LiNbO3 (LNO) can be used for ultrafast acousto-optic modeconversion (manipulation of light polarization at the picosecond time scale with coherent acoustic phonons). This effect, never reported at GHz up to now, can be potentially applied in photonics for ultrafast manipulation of light polarization bycoherent acoustic phonons in next generation photonic/phononic devices.

L'acoustique picoseconde est une technique qui permet de générer et de détecter des ondes acoustiques de longueur d'onde submicrométrique par l'utilisation d'impulsions lumineuses ultrarapides (100 fs). Si la technique commence à être appliquée industriellement pour le contrôle non-destructif de films solides micrométriques, comme les microprocesseurs, très peu d'études concernent son application aux milieux liquides ou mous, malgré son potentiel unique pour les mesures acoustiques très hautes fréquences (supérieur à la dizaine de GHz). Ce travail de thèse dresse un premier panorama d'applications possibles de la technique d'acoustique picoseconde pour l'étude d'une cellule biologique unique, dont l'épaisseur peut être d'une centaine de nanomètres à quelques micromètres. Les résolutions atteintes permettent des applications pour l'imagerie et la tomographie acoustique d'une cellule unique par la détermination locale de ses propriétés physiques. Un modèle de simulation analytique est développé pour aider à la compréhension des signaux détectés et pour la résolution du problème inverse. La génération acoustique est simulée en résolvant les équations couplées de diffusion de la chaleur et de la propagation acoustique. La détection optique est ensuite étudiée en résolvant l'équation de Maxwell où les phénomènes thermiques et acoustiques perturbent l'indice optique du matériau. Pour les besoins expérimentaux, une enceinte biologique, étanche et thermostatée, est conçue. De même, le montage laser est adapté pour permettre une détection bicolore de l'onde acoustique se propageant dans la cellule. Enfin, un microscope combinant la visualisation des cellules par épifluorescence au dispositif laser expérimental est développé. Ce dernier permet de localiser précisément les éléments subcellulaires de la cellule, pour ensuite les étudier par acoustique picoseconde. La démonstration du potentiel de la méthode pour l'imagerie cellulaire et l'évaluation de sa sensibilité est faite sur cellule végétale. Ensuite, une mesure quantitative des propriétés viscoélastiques de cellules ostéoblastes (MC3T3-E1), adhérentes sur un matériau mimant une prothèse de titane, est réalisée. Puis, l'effet du peptide RGD et de la protéine BMP-2 sur les propriétés viscoélastiques de la cellule ostéoblaste est quantifié. Ce travail est réalisé en partenariat avec une équipe de recherche en bio-ingénierie et reconstruction tissulaire, l'U577.

L’acoustique picoseconde est une technique qui permet de générer et de détecter des ondes acoustiques de longueur d’onde submicrométrique par l’utilisation d’impulsions lumineuses ultrarapides (100 fs). Si la technique commence à être appliquée industriellement pour le contrôle non-destructif de films solides micrométriques, comme les microprocesseurs, très peu d’études concernent son application aux milieux liquides ou mous, malgré son potentiel unique pour les mesures acoustiques très hautes fréquences (supérieur à la dizaine de GHz). Ce travail de thèse dresse un premier panorama d’applications possibles de la technique d’acoustique picoseconde pour l’étude d’une cellule biologique unique, dont l’épaisseur peut être d’une centaine de nanomètres à quelques micromètres. Les résolutions atteintes permettent des applications pour l’imagerie et la tomographie acoustique d’une cellule unique par la détermination locale de ses propriétés physiques. Un modèle de simulation analytique est développé pour aider à la compréhension des signaux détectés et pour la résolution du problème inverse. La génération acoustique est simulée en résolvant les équations couplées de diffusion de la chaleur et de la propagation acoustique. La détection optique est ensuite étudiée en résolvant l’équation de Maxwell où les phénomènes thermiques et acoustiques perturbent l’indice optique du matériau. Pour les besoins expérimentaux, une enceinte biologique, étanche et thermostatée, est conçue. De même, le montage laser est adapté pour permettre une détection bicolore de l’onde acoustique se propageant dans la cellule. Enfin, un microscope combinant la visualisation des cellules par épifluorescence au dispositif laser expérimental est développé. Ce dernier permet de localiser précisément les éléments subcellulaires de la cellule, pour ensuite les étudier par acoustique picoseconde. La démonstration du potentiel de la méthode pour l’imagerie cellulaire et l’évaluation de sa sensibilité est faite sur cellule végétale. Ensuite, une mesure quantitative des propriétés viscoélastiques de cellules ostéoblastes (MC3T3-E1), adhérentes sur un matériau mimant une prothèse de titane, est réalisée. Puis, l’effet du peptide RGD et de la protéine BMP-2 sur les propriétés viscoélastiques de la cellule ostéoblaste est quantifié. Ce travail est réalisé en partenariat avec une équipe de recherche en bio-ingénierie et reconstruction tissulaire, l’U577. / The picosecond ultrasonics technique is well suited to generate and to probe acoustic waves of submicromic wavelength using ultrafast light pulses (100 fs). If the technique starts to be used for non-destructive testing in industry, for micrometric solid films (microprocessor) for example, very few applications concern liquids or soft media, despite its unique potential for acoustic measurements at very high acoustic frequencies (up to ten GHz). This PhD study gives a first comprehensive overview of the applications of the picosecond ultrasonics technique for the study of a single biological cell, the thickness of which can be from around 100 nm to a few µm. Measurement accuracy is high enough for imaging a single cell and for evaluating its local physical properties. To understand the detected data, an analytical model is developed. This model is used too for the inverse model resolution. The acoustic generation is simulated solving the coupled equations of heat diffusion and of acoustic wave propagation. Optical detection is then studied solving the Maxwell equations where both thermal and acoustic phenomena perturb optical index of the media. For experiments, a biocompatible sample holder, leakproof and thermocontrolled, is built. In the same way, the optical experimental setup is adapted to allow a two color probing of the ultrafast photo-acoustic response in a single cell. Finally, a microscope combining cell fluorescence visualisation and the picosecond ultrasonic laser setup is developed. It allows to localize precisely the cell sub-components and to probe them by the picosecond ultrasonics technique. The demonstration of the technique for the single cell imaging and the evaluation of its accuracy is performed on vegetal cells. Then, a quantitative measurement of the viscoelastic properties of single osteoblast cells (MC3T3-E1), adhering on a bone substitute material (Ti6Al4V), is performed. RGD peptide and BMP-2 proteins effects on the cell osteoblast viscoelastic properties are quantified. This work is performed with a tissue or bone substitute engineering research team.