Les travaux proposés portent sur la caractérisation par rayons X des matériaux, en vue du tri de certains d'entre eux dans un flux de déchets. L'objectif final du tri est la valorisation de certains matériaux par le biais des circuits de recyclage. Deux méthodes d'analyse utilisant les rayons X sont décrites : la méthode par transmission bi-énergie et la fluorescence X. Ces deux méthodes sont abordées sous un angle théorique et expérimental. Le mémoire se compose de trois parties. La première partie présente le contexte général de l'étude, les différents scénarios de tri envisagés, les différentes méthodes existantes ainsi que les machines de tri industrielles déjà commercialisées. La seconde partie est consacrée à l'analyse par transmission X bi-énergie. Dans cette partie nous présentons tout d'abord le principe de la décomposition d'un matériau dans une base de deux autres matériaux. Ensuite nous utilisons un code de simulation analytique développé au laboratoire afin d'une part d'optimiser la géométrie du détecteur mais également de prévoir les performances de cette méthode en fonction des scénarios et des matériaux recherchés. Nous avons introduit un critère permettant de quantifier la performance d'un scénario donné. Cette méthode a permis de montrer que plusieurs scénarios de tri et en particulier celui du tri des retardateurs de flamme dans un flux de plastiques sont envisageables par cette méthode. Un prototype de machine industrielle a été construit par la société Bertin Technologies et installé dans les locaux de la société Pellenc ST pour réaliser des tests en conditions réelles de tri. Les résultats de simulation ont été comparés aux essais en conditions réelles. Cette partie se conclue avec une introduction aux méthodes multi-énergie. La troisième et dernière partie s'intéresse à la fluorescence X. L'objectif est de mettre au point une méthode permettant d'identifier la nature du matériau en tenant compte des contraintes industrielles (temps d'acquisition faible), c'est-à-dire lorsque le niveau de signal contenu dans le spectre de fluorescence est faible et bruité. Un banc expérimental a été mis au point au laboratoire et a permis de définir la limite de détection qui dépend du matériau analysé et du temps d'acquisition pour réaliser la mesure. Le second point développé dans cette partie est la mise au point d'une technique de simulation de fluorescence combinant le calcul analytique et le calcul par méthode Monte Carlo. L'avantage de cette technique est d'avoir une méthode de simulation plus rapide par rapport à un calcul qui serait réalisé entièrement par Monte Carlo. En conclusion, nous discutons de la complémentarité des informations issues de ces différentes techniques ainsi que leurs avantages et inconvénients. / The proposed work focuses on the characterization of materials by X-ray to sort some of them in a waste stream. The main aim is the valorization of certain of these materials through recycling loops. Two methods of analysis using X-rays are described : dual energy X-ray transmission and X-ray fluorescence. These two methods are discussed from a theoretical and experimental point of view. The memory consists of four parts. The first part presents the general context of the study, the different sorting scenarios considered, the existing methods and industrial sorting systems already in application. The second part is devoted to analysis by dual energy X-ray transmission. In this section we first present the principle of decomposition of a material in a basis of two other materials. Then we use the VXI simulation tool to optimize the geometry of the detector and to predict the performances of the method according to the scenarios and refined materials. This method showed that several sorting scenarios and particularly sorting of flame retardants in plastic flow are possible by this method. An industrial prototype was built by Bertin Technologies and installed in the premises of Pellenc ST to realize sorting tests under actual conditions. Then the results of simulation have been compared to these tests. This section concludes with an introduction of multi-energy methods. The third part deals with X-ray fluorescence. The aim is to develop a method to identify the nature of the material even if the signal contained in its fluorescence spectrum is low and noisy. A experimental bench was developed in the laboratory to define the limit of detection wich depends on the material analyzed and the acquisition time of the measurement. The second point developed in this part is the development of a simulation technique that combines fluorescence analytical calculation and Monte Carlo calculation. The advantage of this technique is to have a faster simulation method compared to a calculation that would be fully realized by Monte Carlo. In conclusion, we discuss the complementarity of information extracted from these different techniques and their respective advantages and drawbacks.

Les travaux proposés portent sur la caractérisation par rayons X des matériaux, en vue du tri de certains d'entre eux dans un flux de déchets. L'objectif final du tri est la valorisation de certains matériaux par le biais des circuits de recyclage. Deux méthodes d'analyse utilisant les rayons X sont décrites : la méthode par transmission bi-énergie et la fluorescence X. Ces deux méthodes sont abordées sous un angle théorique et expérimental. Le mémoire se compose de trois parties. La première partie présente le contexte général de l'étude, les différents scénarios de tri envisagés, les différentes méthodes existantes ainsi que les machines de tri industrielles déjà commercialisées. La seconde partie est consacrée à l'analyse par transmission X bi-énergie. Dans cette partie nous présentons tout d'abord le principe de la décomposition d'un matériau dans une base de deux autres matériaux. Ensuite nous utilisons un code de simulation analytique développé au laboratoire afin d'une part d'optimiser la géométrie du détecteur mais également de prévoir les performances de cette méthode en fonction des scénarios et des matériaux recherchés. Nous avons introduit un critère permettant de quantifier la performance d'un scénario donné. Cette méthode a permis de montrer que plusieurs scénarios de tri et en particulier celui du tri des retardateurs de flamme dans un flux de plastiques sont envisageables par cette méthode. Un prototype de machine industrielle a été construit par la société Bertin Technologies et installé dans les locaux de la société Pellenc ST pour réaliser des tests en conditions réelles de tri. Les résultats de simulation ont été comparés aux essais en conditions réelles. Cette partie se conclue avec une introduction aux méthodes multi-énergie. La troisième et dernière partie s'intéresse à la fluorescence X. L'objectif est de mettre au point une méthode permettant d'identifier la nature du matériau en tenant compte des contraintes industrielles (temps d'acquisition faible), c'est-à-dire lorsque le niveau de signal contenu dans le spectre de fluorescence est faible et bruité. Un banc expérimental a été mis au point au laboratoire et a permis de définir la limite de détection qui dépend du matériau analysé et du temps d'acquisition pour réaliser la mesure. Le second point développé dans cette partie est la mise au point d'une technique de simulation de fluorescence combinant le calcul analytique et le calcul par méthode Monte Carlo. L'avantage de cette technique est d'avoir une méthode de simulation plus rapide par rapport à un calcul qui serait réalisé entièrement par Monte Carlo. En conclusion, nous discutons de la complémentarité des informations issues de ces différentes techniques ainsi que leurs avantages et inconvénients.

Dans le cadre de ses actions de R&D sur la caractérisation non destructive, le CEA dispose d’un système d'imagerie photonique de haute énergie. Ce dispositif, unique en France, permet de réaliser des radiographies et des tomographies sur des objets de grands volumes, tels que des colis de déchets radioactifs. Le Laboratoire de Mesures Nucléaires, qui mène les projets de recherche sur cette installation, a engagé une évolution majeure du système en lançant l'approvisionnement d'une nouvelle source X d'énergie augmentée et d'un banc mécanique de positionnement d'une capacité de 5 tonnes afin de pouvoir caractériser des objets de grande épaisseur : jusqu'à 140 cm de béton. Les travaux qui ont fait l'objet de cette thèse s'inscrivent dans ce contexte de caractérisation et de mise en service du nouveau tomographe, qui permet la mise en place de nouvelles modalités d'examen telles que la tomographie bi-énergie.La première partie de la thèse consiste en une étude approfondie des performances du nouveau tomographe en termes de capacité de pénétration et de résolution spatiale. Elle concerne à la fois la source X et le système de détection. La source X est un accélérateur linéaire Saturne reconditionné pour atteindre des énergies comprises entre 15 et 20 MeV pour des débits de dose supérieurs à 100 Gy/min. Les caractéristiques attendues de cette source sont évaluées par simulation : spectres, taches focales et débits de dose. En parallèle, la recherche d'un système de détection adapté conduit à mettre en compétition trois détecteurs : une série de semi-conducteurs CdTe non jointifs, une caméra linéaire à scintillateur CdWO4 segmenté et des écrans horizontaux de CsI filmés par des caméras bas bruit. Tous trois font l'objet d'une analyse par comptage de quanta (Quantum Accounting Diagram) permettant de mettre en lumière les qualités et limites de chacun à travers l'évaluation et la comparaison d'indicateurs complémentaires de leurs performances : efficacité quantique de détection, rapport signal sur bruit, résolution spatiale et gamme dynamique. Cette étude théorique est complétée, corrigée et validée par des campagnes de mesures expérimentales et permet finalement de prévoir les performances attendues avec l'accélérateur Saturne, et ainsi définir le meilleur détecteur pour l'imagerie des objets ciblés.La seconde partie de la thèse concerne le développement d'une nouvelle méthode de caractérisation des matériaux par tomographie bi-énergie afin d’identifier au mieux le numéro atomique effectif du matériau et sa densité. L'état de l'art sur les techniques actuelles fait ressortir une méthode potentiellement intéressante pour les besoins de la caractérisation de colis de déchets nucléaires : la décomposition en double effet. Initialement développée pour l'imagerie de plus basse énergie, elle a été adaptée à la gamme d’énergie du tomographe en modifiant les interactions photon-matière prises en compte dans le procédé. La méthode a été testée et validée sur des simulations d'examens tomographiques obtenues avec le code de simulation MODHERATO.Il ressort de ces travaux de thèse que le nouveau système d'imagerie du CEA Cadarache devrait être en mesure à la fois d'accueillir et caractériser des objets massifs avec une qualité d'image satisfaisante et une résolution spatiale submillimétrique, mais également de mettre en œuvre des examens de tomographie bi-énergie permettant d'évaluer le numéro atomique et la densité des matériaux composant les objets examinés. / As part of its research and development activities on non-destructive characterisation, CEA utilizes a high-energy photonic imaging system. This instrument, unique in France, allows radiographic and tomographic analyses on large objects (e.g., nuclear waste drums). The "Laboratoire de Mesures Nucléaires", responsible for running research projects in the facility, has launched a major upgrade of the system by providing a new higher energy X-ray source and a new mechanical bench possessing a 5 t load, which allows the characterisation of thick objects (up to 140 cm concrete thickness). This PhD thesis concerns the characterisation and commissioning of the new computed tomography (CT) system and introduces new examination modalities, such as dual-energy CT.The first part of the thesis is a comprehensive study of the performance of the upgraded CT system, specifically regarding penetration capacity and spatial resolution and concerning both the X-ray source and the detection system. The X-ray source is a linear accelerator called Saturne, which has been repackaged to reach energies between 15 and 20 MeV with dose rates greater than 100 Gy/min. Simulation is used to assess the expected features of this source: spectra, focal spots and dose rates. Parallel comparison among three detectors -a series of non-abutting CdTe semiconductor sensors, a linear camera with segmented CdWO4 scintillators and horizontal screens of CsI filmed by low noise cameras - assessed the most suitable detection system. All three detection systems are studied using a quantum accounting analysis that highlights potentials and limitations of each system and enables measurement of complementary indicators of their performance: detector quantum efficiency, signal to noise ratio, spatial resolution and dynamic range. This theoretical study is completed, corrected and validated by experimental measurement campaigns. This extensive study predicts the expected performance when combined with the Saturne accelerator, allowing selection of the most appropriate detector for the imaging of large objects.The second part of the thesis concerns the development of a new method for the characterisation of materials by dual-energy CT, allowing a better assessment of the effective atomic number and the density of the material. The state of the art of current techniques highlights the potential interesting method for the characterising nuclear waste: the double effect decomposition. Initially developed for lower energy X-ray imaging, it has been adapted to match the energy range of the CT system by adapting the photon/matter interactions taken into account in the process. The method has been tested and validated on tomographic simulations obtained with the simulation code MODHERATO.This PhD work has shown that the new CT system of the CEA Cadarache has the potential to characterise massive objects with a satisfactory image quality and milli-scale spatial resolution. It also opens opportunities for the execution of dual-energy CT evaluations allowing the assessment of the atomic number and density of materials composing the examined objects.

La proton thérapie est une modalité de traitement du cancer qu’utilise des faisceaux de protons. Les systèmes de planification de traitement actuels se basent sur une image de l’anatomie du patient acquise par tomodensitométrie. Le pouvoir d’arrêt des protons relatif à l’eau (Stopping Power Ratio en Anglais, SPR) est déterminé à partir des unités Hounsfield (Hounsfield Units en Anglais, HU) pour calculer la dose absorbée au patient. Les protons sont plus vulnérables que les photons aux modifications du SPR du tissu dans la direction du faisceau dues au mouvement, désalignement ou changements anatomiques. De plus, les inexactitudes survenues de la CT de planification et intrinsèques à la conversion HU-SPR contribuent énormément à l’incertitude de la portée des protons. Dans la pratique clinique, au volume de traitement s’ajoutent des marges de sécurité pour tenir en compte ces incertitudes en détriment de perdre la capacité d’épargner les tissus autour de la tumeur. L’usage de l’imagerie bi-énergie en proton thérapie a été proposé pour la première fois en 2009 pour mieux estimer le SPR du patient par rapport à l’imagerie mono-énergie. Le but de cette thèse est d’étudier la potentielle amélioration de l’estimation du SPR des protons en utilisant l’imagerie bi-énergie, pour ainsi réduire l’incertitude dans la prédiction de la portée des protons dans le patient. Cette thèse est appliquée à un nouveau système d’imagerie, l’Imaging Ring (IR), un scanner de tomodensitométrie conique (Cone-Beam CT en Anglais, CBCT) développé pour la radiothérapie guidée par l’image. L’IR est équipé d’une source de rayons X avec un système d’alternance rapide du voltage, synchronisé avec une roue contenant des filtres de différents matériaux que permet des acquisitions CBCT multi-énergie. La première contribution est une méthode pour calibrer les modèles de source et la réponse du détecteur pour être utilisés en simulations d’imagerie X. Deuxièmement, les recherches ont évalué les facteurs que peuvent avoir un impact sur les résultats du procès de décomposition bi-énergie, dès paramètres d’acquisition au post-traitement. Les deux domaines, image et basée en la projection, ont été minutieusement étudiés, avec un spéciale accent aux approches basés en la projection. Deux nouvelles bases de décomposition ont été proposées pour estimer le SPR, sans avoir besoin d’une variable intermédiaire comme le nombre atomique effectif. La dernière partie propose une estimation du SPR des fantômes de caractérisation tissulaire et d’un fantôme anthropomorphique à partir d’acquisitions avec l’IR. Il a été implémentée une correction du diffusé, et il a été proposée une routine pour interpoler linéairement les sinogrammes de basse et haute énergie des acquisitions bi-énergie pour pouvoir réaliser des décompositions en matériaux avec données réelles. Les valeurs réconstruits du SPR ont été comparées aux valeurs du SPR expérimentales déterminés avec un faisceau d’ions de carbone. / Proton therapy is a promising radiation treatment modality that uses proton beams to treat cancer. Current treatment planning systems rely on an X-ray computed tomography (CT) image of the patient's anatomy to design the treatment plan. The proton stopping-power ratio relative to water (SPR) is derived from CT numbers (HU) to compute the absorbed dose in the patient. Protons are more vulnerable than photons to changes in tissue SPR in the beam direction caused by movement, misalignment or anatomical changes. In addition, inaccuracies arising from the planning CT and intrinsic to the HU-SPR conversion greatly contribute to the proton range uncertainty. In clinical practice, safety margins are added to the treatment volume to account for these uncertainties at the expense of losing organ-sparing capabilities. The use of dual-energy (DE) in proton therapy was first suggested in 2009 to better estimate the SPR with respect to single-energy X-ray imaging. The aim of this thesis work is to investigate the potential improvement in determining proton SPR using DE to reduce the uncertainty in predicting the proton range in the patient. This PhD work is applied to a new imaging device, the Imaging Ring (IR), which is a cone-beam CT (CBCT) scanner developed for image-guided radiotherapy (IGRT). The IR is equipped with a fast kV switching X-ray source, synchronized with a filter wheel, allowing for multi-energy CBCT imaging. The first contribution of this thesis is a method to calibrate a model for the X-ray source and the detector response to be used in X-ray image simulations. It has been validated experimentally on three CBCT scanners. Secondly, the investigations have evaluated the factors that have an impact on the outcome of the DE decomposition process, from the acquisition parameters to the post-processing. Both image- and projection-based decomposition domains have been thoroughly investigated, with special emphasis on projection-based approaches. Two novel DE decomposition bases have been proposed to estimate proton SPRs, without the need for an intermediate variable such as the effective atomic number. The last part of the thesis proposes an estimation of proton SPR maps of tissue characterization and anthropomorphic phantoms through DE-CBCT acquisitions with the IR. A correction for X-ray scattering has been implemented off-line, and a routine to linearly interpolate low-energy and high-energy sinograms from sequential and fast-switching DE acquisitions has been proposed to perform DE material decomposition in the projection domain with real data. DECT-derived SPR values have been compared with experimentally-determined SPR values in a carbon-ion beam.