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Optical absorption and electronic properties of individual carbon nanotubes / Propriétés optiques d’absorption et électroniques de nanotubes de carbone individuels

Blancon, Jean-Christophe 17 October 2013 (has links)
Au cours de ce travail de thèse à caractère expérimental, nous nous sommes attachés à mesurer les spectres absolus de section efficace d’absorption de nanotubes de carbone individuels placés dans différents environnements. Pour ce faire, nous avons développé un dispositif expérimental basé sur la technique de spectroscopie à modulation spatiale qui permet d’accéder de manière directe à la section efficace d’absorption de nano-objets individuels. Cette méthode ne requière aucun a priori sur les propriétés des nanotubes, et très important nous affranchit des effets d’ensemble. Ainsi, nous avons pu étudier les propriétés d’absorption de nanotubes individuels simple et double parois dans les environnements suivants : suspendus librement, agrégés en petit fagot, et déposés sur substrat. Plus précisément, l’évolution de l’absorption excitonique des nanotubes est analysée en fonction des paramètres structuraux (diamètre, nombre de parois, chiralité) et de l’environnement de ces derniers. Un autre aspect de cette thèse a pour objet l’analyse des propriétés de transport électronique des nanotubes de carbone soumis à des pressions hydrostatiques de gaz de l’ordre du gigapascal, avec la possibilité d’accéder au régime des basses températures. Ici, nous nous sommes concentrés sur l’étude de transistors à effet de champ composés de petits fagots de nanotubes de carbone contactés à leurs extrémités par des électrodes en palladium. Dans ce cadre, nous avons notamment réalisé la première observation de l’effet de blocage de Coulomb sous pression. Au final, ce travail de thèse a permis d’analyser les propriétés optiques et électroniques intrinsèques aux nanotubes de carbone et leur évolution sous l’effet de différents environnements (écrantage diélectrique, dopage chimique, contrainte mécanique et pression hydrostatique). Ce travail a pu être réalisé grâce au développement de nouvelles techniques permettant de sonder ces propriétés au niveau du nanotube individuel / In this dissertation, we report on the experimental investigation of the optical properties of single- and double-wall carbon nanotubes. Despite numerous studies performed using photoluminescence or Raman and Rayleigh scattering, knowledge of their optical response is still partial. In particular direct quantitative measurement of their absorption cross-section has not been achieved yet. Using spatial modulation spectroscopy we have determined, over a broad optical spectral range, the spectrum and amplitude of the absorption cross-section of identified individual single- and double-wall carbon nanotubes. These quantitative measurements permit the determination of the oscillator strength of the different excitonic resonances. Furthermore, investigation of the same nanotube, either a single-wall or double-wall nanotube, freestanding or deposited on a substrate shows large broadening with increase of oscillator strength of the excitonic resonances, as well as stark weakening of polarization dependent antenna effects, due to nanotube-substrate interaction. Similar study on nanotube bundles and double-wall nanotubes demonstrate the importance of inter-tube and inter-wall exciton coupling effects which seem to be of different nature in these two types of sample. The second part of this thesis studies electrical transport in carbon nanotube bundles under high pressure condition and low temperature. The behavior of nanotubebased field-effect transistors has been investigated, in the classical and Coulomb blockade regime, under gas-pressure up to 0.9 GPa. Overall, this dissertation communicates on the quantitative analysis of the absorption and electronic properties of carbon nanotubes and how they are influenced by various environmental effects such as dielectric screening, stress induced strain, hydrostatic pressure, or chemical doping. The novelty of this work is to address these issues at the single nanotube level
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Two dimensional materials, nanoparticles and their heterostructures for nanoelectronics and spintronics / Matériaux bidimensionnels, nanoparticules et leurs hétérostructures pour la nanoélectronique et l’électronique de spin

Mouafo Notemgnou, Louis Donald 04 March 2019 (has links)
Cette thèse porte sur l’étude du transport de charge et de spin dans les nanostructures 0D, 2D et les hétérostructures 2D-0D de Van der Waals (h-VdW). Les nanocristaux pérovskite de La0.67Sr0.33MnO3 ont révélé des magnétorésistances (MR) exceptionnelles à basse température résultant de l’aimantation de leur coquille indépendamment du coeur ferromagnétique. Les transistors à effet de champ à base de MoSe2 ont permis d’élucider les mécanismes d’injection de charge à l’interface metal/semiconducteur 2D. Une méthode de fabrication des h-VdW adaptés à l’électronique à un électron est rapportée et basée sur la croissance d’amas d’Al auto-organisés à la surface du graphene et du MoS2. La transparence des matériaux 2D au champ électrique permet de moduler efficacement l’état électrique des amas par la tension de grille arrière donnant lieu aux fonctionnalités de logique à un électron. Les dispositifs à base de graphene présentent des MR attribuées aux effets magnéto-Coulomb anisotropiques. / This thesis investigates the charge and spin transport processes in 0D, 2D nanostructures and 2D-0D Van der Waals heterostructures (VdWh). The La0.67Sr0.33MnO3 perovskite nanocrystals reveal exceptional magnetoresistances (MR) at low temperature driven by their paramagnetic shell magnetization independently of their ferromagnetic core. A detailed study of MoSe2 field effect transistors enables to elucidate a complete map of the charge injection mechanisms at the metal/MoSe2 interface. An alternative approach is reported for fabricating 2D-0D VdWh suitable for single electron electronics involving the growth of self-assembled Al nanoclusters over the graphene and MoS2 surfaces. The transparency the 2D materials to the vertical electric field enables efficient modulation of the electric state of the supported Al clusters resulting to single electron logic functionalities. The devices consisting of graphene exhibit MR attributed to the magneto-Coulomb effect.
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Modélisation de solides à nanocristaux de silicium / Modelling of silicon nanocrystal solids

Lepage, Hadrien 22 October 2012 (has links)
Les propriétés physico-chimiques d'un nanocristal semi-conducteur sphérique, intermédiaires entre la molécule et le solide, dépendent de sa taille. Empilés ou dispersés, ces nanocristaux sont les briques architecturales de nouveaux matériaux fonctionnels aux propriétés ajustables, en particulier pour l’optoélectronique. Cette thèse s'inscrit dans le développement de ces nouveaux matériaux et présente avant tout une méthodologie pour la simulation du transport électronique dans un solide à nanocristaux en régime de faible couplage électronique appliquée à des nanocristaux de silicium dans une matrice de SiO2 pour les applications photovoltaïques. La cinétique du déplacement des porteurs est liée au taux de transfert tunnel (hopping) entre nanocristaux. Ces taux sont calculés dans le cadre de la théorie de Marcus et prennent en compte l'interaction électron-phonon dont l'effet du champ de polarisation dans la matrice ainsi que les interactions électrostatiques à courte et longue portée. Le calcul des états électroniques (électrons et trous) en théorie k.p associé à l'utilisation de la formule de Bardeen donne au code la capacité, par rapport à la littérature, de fournir des résultats (mobilité ou courant) en valeur absolue. Les résultats de mobilité ainsi obtenus pour des empilements cubiques idéaux viennent contredire les résultats de la littérature et incitent à considérer d'autres matériaux notamment en ce qui concerne la matrice pour obtenir de meilleurs performances. En outre, les résultats de simulation de dispositifs montrent l'impact considérable des électrodes sur les caractéristiques courant-tension. Aussi, un nouvel algorithme Monte-Carlo Cinétique accéléré a été adapté afin de pouvoir reproduire le désordre inhérent à la méthode de fabrication tout en maintenant un temps de simulation raisonnable. Ainsi l'impact du désordre en taille se révèle faible à température ambiante tandis que les chemins de percolation occultent la contribution des autres chemins de conduction. Des résultats de caractérisation comparés aux simulations tendent par ailleurs à indiquer que ces chemins peuvent concentrer les porteurs et exhiber un phénomène de blocage de coulomb. Enfin, la section efficace d'absorption est calculée théoriquement et permet d'obtenir le taux de génération sous illumination qui se révèle proche du silicium massif. Et une méthode en microscopie à sonde de Kelvin est décrite pour caractériser la durée de vie des porteurs c'est-à-dire le taux de recombinaison, les résultats ainsi obtenus étant cohérents avec d'autres techniques expérimentales. / The physicochemical properties of a spherical semiconductor nanocrystal, intermediate between the molecule and the solid depend on its size. Stacked or dispersed, these nanocrystals are building blocks of new functional materials with tunable properties, particularly appealing for optoelectronics. This thesis takes part in the development of these new materials. It mainly presents a methodology for the simulation of electronic transport in nanocrystal solids within the weak electronic coupling regime. It is applied to a material made of silicon nanocrystals embedded in silicon oxide and considered for photovoltaïc applications. The displacement kinetics of charge carriers is related to the tunneling transfer rate (hopping) between nanocrystals. These rates are calculated within the framework of Marcus theory and take into account the electron-phonon interactions, the effect of the bias field and the electron-electron interactions at short and long range. The calculation of electronic states (electrons and holes) in k.p theory associated with the use of Bardeen's formula provides, compared to previous works, results (mobility or current) in absolute terms. The mobility thus computed is far lower than the results of the literature and encourage to consider other materials. Furthermore, the device simulations show the significant impact of the electrodes on the current-voltage characteristics. Also, a new accelerated kinetic Monte-Carlo algorithm has been adapted in order to reproduce the disorder inherent in the manufacturing process while maintaining a reasonable simulation time. Thus the impact of the size disorder is poor at room temperature while the percolation paths shunt the contribution of other conduction paths. Characterization results compared to simulations tend to show that these paths concentrate carriers and exhibit Coulomb blockade phenomenon. Finally, the absorption cross section is calculated theoretically to obtain the generation rate under illumination. It is similar to the bulk silicon one. And a method employing a Kelvin probe microscope is described to characterize the carrier lifetime, namely the recombination rate. The results thus obtained are consistent with other experimental technics.
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Application en métrologie électrique de dispositifs monoélectroniques : vers une fermeture du triangle métrologique

Steck, Barthélémy 28 November 2007 (has links) (PDF)
Dans l'optique d'une modification du système international d'unités (SI), le LNE développe l'expérience du triangle métrologique (ETM). Cette expérience consiste à appliquer la loi d'Ohm à l'aide des effets Hall quantique pour la résistance, Josephson pour la tension et tunnel à un électron (SET) pour le courant. L'objectif est d'augmenter notre connaissance de la cohérence des constantes impliquées dans ces phénomènes.<br />Dans ce cadre, nous nous somme intéressés dans cette thèse à la possibilité d'utiliser les pompes à électrons de type R à 3 jonctions de façon métrologique autour de 10 pA. Notre montage expérimental est conçu afin de mesurer le courant quantifié généré par le dispositif en utilisant un comparateur cryogénique de courants (CCC).<br />Les principaux résultats ont été obtenus avec une pompe fabriquée par la PTB couplée à un CCC connecté en contre-réaction interne, i.e. utilisé comme un amplificateur de courant et ne donnant qu'une valeur relative du courant. Ces expériences ont permis de montrer l'existence de marches de courant jusqu'à environ 16 pA et une stabilité du courant généré par le dispositif sur des temps longs, indépendamment de la fréquence de pompage jusqu'à 100 MHz. Le niveau de bruit blanc est de 10-15 fA/Hz^(1/2) et, après 7 heures de mesure à une fréquence de 100 MHz, une incertitude relative de type A de 4.10^(-6) a été atteinte.<br />La dernière partie de ce travail présente la première réalisation directe de l'ETM. Dans ce cas, le courant généré par la pompe traverse une résistance étalonnée et la tension aux bornes de celle-ci est comparée à la tension délivrée par un réseau Josephson. Les premiers résultats qui sont présentés semblent prometteurs.
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Etude théorique des fluctuations de courant de l'admittance et de la densité d'états d'un nano-système en interaction

Zamoum, Redouane 27 September 2013 (has links) (PDF)
Dans notre thèse nous nous sommes intéressés à l'étude des fluctuations de courant, de l'admittance quantique ainsi que la densité d'états pour un nano système en interaction. Notre travail se divise en deux parties. Dans la première partie, nous avons étudié les fluctuations de courant et l'admittance pour un conducteur unidimensionnel, en décrivant le système par un liquide de Tomonaga-Luttinger. Nous avons utilisé les techniques de bosonisation et de refermionisation afin d'aboutir à des résultats exacts pour tous les régimes de température, toutes les valeurs de la tension appliquée et toute la gamme des fréquences. Les résultats obtenus sont appliqués à un conducteur cohérent couplé à un quantum de résistance, et aux états de bord dans le régime de l'effet Hall quantique fractionnaire. Dans le cas d'un conducteur cohérent, le bruit non symétrisé à fréquence finie exhibe un profil différent de celui de la théorie de la diffusion, et la conductance à fréquence finie est directement liée au courant. Dans le cas du régime de l'effet Hall quantique fractionnaire, nous avons pu établir que dans certaines limites, il existe une relation entre les corrélations de courant à l'admittance quantique. En particulier, les singularités qui apparaissent dans les corrélations de courant sont celles de l'admittance. Dans la deuxième partie, nous avons étudié un fil quantique connecté à deux réservoirs qui sont représentés par deux impuretés. Le système est décrit par un liquide de Tomonaga-Luttinger. Nous avons établi et résolu l'équation de Dyson pour la fonction de Green retardée. Ce qui permet de calculer la densité d'états pour un fil quantique homogène puis inhomogène. Dans le cas d'un paramètre d'interaction homogène, l'effet des impuretés modifie le profil de la densité d'états. Dans le cas d'un paramètre d'interaction inhomogène, le calcul de la densité d'états est plus difficile et une approche numérique est indispensable.
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Systèmes quantiques en interaction : physique mésoscopique et atomes froids

Mora, Christophe 07 March 2012 (has links) (PDF)
Le concept de théorie effective, en tant que modèle s'appliquant dans une certaine gamme d'énergie et/ou pour un régime restreint de paramètres, s'est enrichi des idées du groupe de renormalisation qui peut relier deux modèles a priori bien distincts par un changement continu d'échelle. L'intuition physique resurgit, même pour des problèmes d'apparence formelle, où il s'agit bien souvent de deviner les briques élémentaire, les quasiparticules, qui vont façonner le comportement physique, par exemple à basse énergie. Dans cet exposé, je soulignerai la récurrence de ce concept dans mes recherches en atomes froids et en physique mésoscopique de ces cinq dernières années. Je débuterai par une introduction aux problèmes à trois et quatre corps dans les gaz d'atomes froids où des propriétés universelles émergent lorsque les interactions entre atomes deviennent résonantes. Je parlerai ensuite des gaz de fermions fortement déséquilibrés, étudiés par exemple dans le groupe de Christophe Salomon et Frédéric Chevy au LKB, et de la pertinence de la notion de gaz de Fermi de polarons pour décrire les profils de densités observés. Je présenterai pour poursuivre les expériences de transport dans les nanotubes de carbone, comme celles réalisées au LPA dans le groupe de Takis Kontos, et le modèle Kondo pour le couplage d'une impureté aux électrons des électrodes. Je profiterai de cette occasion pour introduire l'approche de liquide de Fermi de ce problème initiée par Nozières. Je finirai mon exposé par une discussion du circuit RC quantique, un sujet auquel je me suis beaucoup intéressé ces dernières années en lien avec une expérience remarquable réalisée au LPA dans le groupe de physique mésoscopique. Je montrerai comment le concept de liquide de Fermi permet de comprendre l'apparition de résistances universelles quantifiées pour ce circuit quantique.

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