Une nouvelle génération de dispositifs électroniques et optoélectroniques combinant hautes performances et bas coût se profile grâce aux promesses des films à boîtes quantiques colloïdales (BQCs) et de leurs propriétés électriques et optiques uniques. Les BQCs sont des nanocristaux semi-conducteurs synthétisés en solution qui se comportent comme des atomes artificiels. Des progrès considérables ont été réalisés durant la dernière décennie pour développer une optoélectronique à base de films BQCs mais les performances des composants réalisés sont toujours limitées par un certain nombre de propriétés propres à ces milieux telles que leur granularité et la présence de ligands à la surface des nanocristaux. Un deuxième type de matériaux artificiels, les métamatériaux, suscite un intérêt considérable de la part de la communauté de la nano-optique en raison des perspectives qu'ils offrent pour surmonter la limite de diffraction, réaliser des capes d'invisibilités et des indices de réfraction négatif en optique. Cependant, un certain nombre des applications potentielles des métamatériaux optiques se heurtent à leurs pertes élevées et au manque de fonctionnalités actives contrôlées électriquement.Bien que les films BQCs et les métamatériaux soient étudiés de façon indépendante et associés à deux champs de recherche distincts, leurs propriétés ont beaucoup d'éléments en commun puisqu'elles sont dans les deux cas largement dictées par leur géométrie interne. Il paraît donc intéressant d'exploiter ces analogies et de voir si les difficultés rencontrées dans chaque discipline ne peuvent pas être surmontées en combinant les deux approches. Cette thèse se propose de jeter les premiers ponts entre films BQCs et métamatériaux et constitue une première tentative d'établir une synergie entre ces deux types de milieux artificiels.Dans un premier temps, nous étudions des réseaux de nanoantennes plasmoniques capables d'exalter la photoluminescence spontanée de BQCs et apportons de nouveaux éléments de compréhension à ces interactions. Ensuite, nous décrivons la fabrication et la caractérisation de LEDs à BQCs inorganiques et émission par le haut. Ces LEDs sont développées de façon à servir de plateforme pour la dernière partie de ce travail qui consiste à hybrider les films BQCs et les métamatériaux. Dans cette dernière partie, nous insérons les réseaux d'antennes plasmoniques étudiés précédemment dans l'architecture des LEDs et démontrons une nouvelle forme d'électroluminescence artificielle. Celle-ci se traduit par l'émission de lumière par des nanopixels discrets qui peuvent être arrangés de façon arbitrairement complexe afin de générer toute une gamme de fonctionnalités. D'autres avantages seront présentés comme une brillance accrue, une tension de seuil extrêmement basse, des longueurs d'ondes d'émission contrôlées par la géométrie et un contrôle total de la polarisation. Une série d'expériences visant à sonder les mécanismes à l’œuvre dans ce nouveau type de LEDs sera présentée.Ce travail illustre le très grand potentiel qu'il y a à combiner différentes classes de matière artificielle et suggère que bien d'autres opportunités découleront d'une vision unifiée des différents milieux composites développés en physique, chimie et ingénierie. / A next generation of electronic and optoelectronic devices with high performances and low cost is expected to take off with films of colloidal quantum dots (CQDs) thanks to their unique electrical and optical properties. CQDs are semiconducting nanocrystals synthesized in solution that behave as artificial atoms. Substantial progresses in CQD film-based optoelectronics has been made over the past decade, but the performances are still limited and governed by the merit and inherited properties of CQDs. Another type of artificial medium, metamaterials, is generating a considerable interest from the nano-optics community because of its promises for beating the diffraction limit, realizing invisible cloaks, and creating negative refractive of index at optical regime. However, many of the potential applications for optical metamaterials are limited by their losses and the lack of active functionalities driven by electricity.Although films of CQDs and metamaterials are studied independently and associated to two distinct fields, their properties are mainly determined by their inner geometry. In addition, the difficult hurdles from each field can be surmounted by cooperating with the other one. This dissertation establishes the first bridge to connect films of CQDs and metamaterials and is a first attempt at exploiting the synergy of different types of artificial media.Firstly, we study plasmonic nanoantenna arrays capable of enhancing the spontaneous photoluminescence of CQDs and provide new fundamental insight into these interactions. Secondly, we report the fabrication and characterization of the first inorganic top-emission infrared quantum dot light-emitting-diodes (QDLEDs). The diodes are developed to serve as a solid platform for studying the CQDs film/metamaterial hybrids. Finally, we insert the plasmonic nanoantenna arrays studied at the beginning of this thesis in our QDLEDs and demonstrate a novel form of electroluminescence in which light is emitted by discrete nanoscale pixels that than be arranged at will to form complex light emitting metasurfaces. Other advantages associated with our metamaterial QDLEDs will also be presented i.e. greatly enhanced brightness, extremely low turn-on voltage, emissive color tunability, and polarized electroluminescence. A series of controlled experiments to probe the operational mechanisms of metamaterial QDLED will be discussed.This demonstration illustrates the enormous synergy of combining different types of artificial matter and suggests that many other opportunities will arise by taking an unified view of the various artificial media developed in physics, chemistry and engineering.

Sonder la matière en utilisant des nanoparticules luminescentes nécessite une compréhension de chaque processus pouvant modifier leurs propriétés optiques. Cette thèse se focalise sur l'influence de l'environnement diélectrique sur la luminescence de deux types de nanoobjets : (i) des boites quantiques colloïdales (QDs), et (ii) des nanobâtonnets d'or. L'objectif est d'évaluer les potentialités de ces nanostructures comme sondes locales de l'environnement diélectrique.L'évolution de la dynamique de relaxation de QDs dans différents environnements diélectriques est interprétée en terme d'indice de réfraction effectif local. Cette étude montre qu'une analyse détaillée de la sensibilité des QDs à l'environnement permet de les utiliser comme nanosondes biologiques d'indice de réfraction. Nous présentons également une nouvelle méthode pour l'encapsulation de QDs en matrice diélectrique solide, à travers le dépôt par laser pulsé. Les émetteurs peuvent être protégés par des films minces et subir des perturbations non-destructives et réversibles de leur environnement proche, à l'échelle de la particule unique, tout en analysant la dynamique de fluorescence. Finalement, la sensibilité de la résonance plasmon de nanobâtonnets d'or à l'approche d'une interface diélectrique est également sondée, puis comparée a celle des boites quantiques / Probing systems using luminescent nanoparticles requires the understanding of all the processes that influence the luminescence properties. This thesis focuses on the influence of the dielectric environment on the luminescence of two types of nanoparticles : (i) colloidal quantum dots (QDs), and (ii) gold nanorods. The aim of this work is to evaluate the potential of these nanostructures to act as local probes of the dielectric environment. The evolution of the relaxation dynamics of QDs in various dielectric media is interpreted in terms of local effective refractive index. This work shows that a detailed analysis of the sensitivity of the QDs to the environment allows their use as biological nanoprobes of refractive index. We furthermore present a new method for the encapsulation of QDs in a solid dielectric matrix, using pulsed laser deposition. The emitters can be incorporated in thin films and their local environment can be modified in a reversible and non-destructive way, while the emission dynamics is investigated at the single emitter level. Finally, the sensitivity of the surface plasmon resonance of gold nanorods to an approching dielectric interface is also studied, and compared to the one found for QDs

Les nanocristaux semi-conducteurs colloïdaux, aussi dénommés boîtes quantiques colloïdales, présentent des propriétés d'absorption et de luminescence qui peuvent trouver des applications pratiques, par exemple dans l'imagerie biomédicale, dans les diodes électroluminescentes et dans le photovoltaïque. Dans cette thèse, nous nous sommes intéressés à synthétiser des nanocristaux CdSe de différentes tailles et à améliorer leurs propriétés de luminescence par la croissance d'une coque épaisse de CdS. Nous avons caractérisé ces nanocristaux coeur-coque CdSe/CdS en microscopie confocale de fluorescence, en corrélant la photoluminescence des mêmes nanocristaux uniques en cathodoluminescence et en imagerie de microscopie électronique à transmission. Cette corrélation a permis de déterminer que l'énergie de photoluminescence de ces nanocristaux correspond à celle de cathodoluminescence. A partir d'une modélisation du chemin de l'électron dans le nanocristal, nous proposons une relation qui relie l'énergie des transitions excitoniques à sa taille, de façon linéaire. Cette relation tient compte d'un saut de phase et d'un délai qui correspondent à l'électron rebondissant à la surface. La confrontation de cette relation aux données expérimentales fait ressortir des invariants remarquables qui indiquent que cette relation est transposable à plusieurs matériaux en confinement quantique fort 1D, 2D et 3D.