Les travaux présentées visent à améliorer nos connaissances sur les propriétés radiatives des aérosols désertiques aussi bien dans les courtes longueurs d'onde (SW) que dans les grandes longueurs d'onde (LW) ainsi que sur leur forçage sur la dynamique atmosphérique. Cette caractérisation est essentielle en particulier dans la région de l'Afrique du nord, qui est la plus grande source d'aérosols minéraux. Cette étude est basée sur une complémentarité entre les plateformes de mesure in situ au sol ou aéeroportées et les observations de télédétection au sol, aéroportées ou spatiales. Ces travaux se réalisent dans le cadre de la campagne de mesures AMMA qui a eu lieu en 2006, au cours d'un épisode particulièrement intense de soulèvement de poussières à l'est du continent et de transport vers l'ouest pendant une semaine. L'analyse met en évidence l'importance des aérosols désertiques sur le bilan radiatif au-dessus de l'Afrique de l'Ouest à l'échelle régionale (impact non négligeable dans le SW mais aussi dans le LW), de jour comme de nuit avec des chauffages compris entre 1.5Kjour-1 et 4Kjour-1 en moyenne de jour dans la couche d'aérosols. A la mi-journée, les taux de chauffage peuvent atteindre localement 8Kjour-1 dans les parties les plus épaisses optiquement des panaches d'aérosols de poussières désertiques. De nuit, on observe un refroidissement de l'ordre de 0.5 K jour-1 à 1Kjour-1 dans la couche de poussières et un réchauffement à la surface. Ce chauffage n'est pas sans impact sur la dynamique atmosphérique en Afrique de l'ouest du fait de son in-homogénéité spatiale et de sa variabilité temporelle. Il conduit à des modifications non seulement sur la température et l'humidité, mais également sur la force et la direction du vent. Ces modifications engendrent des changements significatifs sur le système de la mousson, comme nous avons pu le montrer à partir de simulations numériques effectuées à l'aide d'un modèle de méso-échelle. Plus précisément, la présence d'aérosols désertiques entre 1 et 4 km d'altitude est à l'origine d'un chauffage radiatif non négligeable possédant un cycle diurne à l'origine de modifications des gradients de température non seulement verticaux mais également horizontaux. Le panache d'aérosols ainsi observé au nord du Jet d'Est Africain (AEJ, African Easterly Jet) se montre propice à une augmentation des gradients verticaux de vent à l'origine de l'intensification de l'AEJ. La présence de ce panache produit également un renforcement de la structure périodique en vent. Plus bas en altitude, la dépression thermique et les vents associés sont intensifiés, du fait également, de la modification des gradients de température associés à la présence du panache d'aérosols. Le dernier volet de ces travaux porte sur la détection de ces aérosols dans l'infra-rouge au dessus du continent Africain à des fins de suivi et de prévision en utilisant les températures de brillance satellitaires. La méthode proposée de " pseudo-correction " de la vapeur d'eau sur les différences de température de brillance (BTD10-12 micromètres), permet une différenciation optimale des aérosols et des nuages au-dessus du continent. La méthode mise au point est particulièrement efficace au sud de 14°N (région Soudanienne où le couvert végétal est non négligeable), i.e. une partie du continent Africain au-dessus de laquelle très peu d'informations sont fournies par les radiomètres classiquement utilisés pour la détection des poussières.

We present here the first cloud condensation nuclei (CCN) concentration profiles derived from measurements with the Cloud-Aerosol Lidar with Orthogonal Polarization (CALIOP) aboard the Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observations (CALIPSO), for different aerosol types at a supersaturation of 0.15%. CCN concentrations, along with the corresponding uncertainties, were inferred for a nighttime CALIPSO overpass on 9 September 2011, with coincident observations with the Facility for Airborne Atmospheric Measurements (FAAM) BAe-146 research aircraft, within the framework of the Evaluation of CALIPSO’s Aerosol Classification scheme over Eastern Mediterranean (ACEMED) research campaign over Thessaloniki, Greece. The CALIPSO aerosol typing is evaluated, based on data from the Copernicus Atmosphere Monitoring Service (CAMS) reanalysis. Backward trajectories and satellite-based fire counts are used to examine the origin of air masses on that day. Our CCN retrievals are evaluated against particle number concentration retrievals at different height levels, based on the ACEMED airborne measurements and compared against CCN-related retrievals from the Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer (MODIS) sensors aboard Terra and Aqua product over Thessaloniki showing that it is feasible to obtain CCN concentrations from CALIPSO, with an uncertainty of a factor of two to three.

Aerosol-cloud interactions are the most uncertain component of the anthropogenic radiative forcing. A substantial part of this uncertainty comes from the limitations of currently used spaceborne CCN proxies that (i) are column integrated and do not guarantee vertical co-location of aerosols and clouds, (ii) have retrieval issues over land, and (iii) do not account for aerosol hygroscopicity. A possible solution to overcome these limitations is to use height-resolved measurements of the spaceborne lidar aboard the CALIPSO (Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observation) satellite. This thesis presents a novel CCN retrieval algorithm based on Optical Modelling of CALIPSO Aerosol Microphysics (OMCAM) that is designed particularly for CALIPSO lidar measurements, along with its validation with airborne and surface in-situ measurements. \noindent OMCAM uses a set of normalized size distributions from the CALIPSO aerosol model and modifies them to reproduce the CALIPSO measured aerosol extinction coefficient. It then uses the modified size distribution and aerosol type-specific CCN parameterizations to estimate the number concentration of CCN (nCCN) at different supersaturations. The algorithm accounts for aerosol hygroscopicity by using the kappa parametrization. Sensitivity studies suggest that the uncertainty associated with the output nCCN may range between a factor of 2 and 3. OMCAM-estimated aerosol number concentrations (ANCs) and nCCN are validated using temporally and spatially co-located in-situ measurements. In the first part of validation, the airborne observations collected during the Atmospheric Tomography (ATom) mission are used. It is found that the OMCAM estimates of ANCs are in good agreement with the in-situ measurements with a correlation coefficient of 0.82, an RMSE of 247.2 cm-3, and a bias of 44.4 cm-3. The agreement holds for all aerosol types, except for marine aerosols, in which the OMCAM estimates are about an order of magnitude smaller than the in-situ measurements. An update of the marine model in OMCAM improve the agreement significantly. In the second part of validation, the OMCAM-estimated ANC and nCCN are compared to measurements from seven surface in-situ stations covering a variety of aerosol environments. The OMCAM-estimated monthly nCCN are found to be in reasonable agreement with the in-situ measurements with a 39 % normalized mean bias and 71 % normalized mean error. Combining the validation studies, the algorithm outputs are found to be consistent with the co-located in-situ measurements at different altitude ranges over both land and ocean. Such an agreement has not yet been achieved for spaceborne-derived CCN concentrations and demonstrates the potential of using CALIPSO lidar measurements for inferring global 3D climatologies of CCN concentrations related to different aerosol types.:1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . 1 1.1 Background: Aerosols in the climate system . . . . . . . . . . . . . . . . . 1 1.1.1 Aerosol-induced effective radiative forcing . . . . . . . . . . . . . . 3 1.1.2 Significance of aerosol-cloud interactions . . . . . . . . . . . . . . . 3 1.2 Observation-based ACI studies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4 1.2.1 In-situ studies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5 1.2.2 Spaceborne studies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5 1.3 Spaceborne CCN proxies and their limitations . . . . . . . . . . . . . . . . 8 1.4 CCN concentrations from lidars . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10 1.5 Objective: CCN from spaceborne lidar . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 2 Paper 1: Estimating cloud condensation nuclei concentrations from CALIPSO lidar measurements . . . . . . . . . . . . . . . 15 2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 2.2 Data and retrievals . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18 2.2.1 CALIPSO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18 2.2.2 MOPSMAP . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19 2.2.3 POLIPHON . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19 2.3 Methodology . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20 2.3.1 Aerosol size distribution . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20 2.3.2 Aerosol hygroscopicity . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23 2.3.3 CCN parameterizations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23 2.3.4 Application of OMCAM to CALIPSO retrieval . . . . . . . . . . . 23 2.4 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24 2.4.1 Sensitivity analysis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24 2.4.2 Comparison with POLIPHON . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30 2.4.3 Case study . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32 2.5 Summary and conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35 3 Paper 2: Evaluation of aerosol number concentrations from CALIPSO with ATom airborne in situ measurements . . . . . . . . . . . . . . . 39 3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40 3.2 Data, retrievals, and methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42 3.2.1 ATom 3.2.2 CALIOP . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43 3.2.3 Aerosol number concentration from CALIOP . . . . . . . . . . . . 44 3.2.4 Data matching and comparison . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48 3.3 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52 3.3.1 Example cases . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52 3.3.2 General findings . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55 3.4 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59 3.5 Summary . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61 3.6 Appendix . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63 4 Paper 3: Assessment of CALIOP-derived CCN concentrations by in situ surface measurements . . . . . . . . . . . . . . . 65 4.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66 4.2 Data and methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68 4.2.1 In situ observations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68 4.2.2 CALIOP . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69 4.2.3 Comparison Methodology . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71 4.3 Comparison of CCN Concentrations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73 4.4 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76 5 Summary and conclusions . . . . . . . . . . . . . . . 79 6 Outlook . . . . . . . . . . . . . . . 83 References . . . . . . . . . . . . . . . 88 List of Abbreviations . . . . . . . . . . . . . . . 107 List of Variables . . . . . . . . . . . . . . . 109 List of Figures . . . . . . . . . . . . . . . 111 List of Tables . . . . . . . . . . . . . . . 113 A List of Publications . . . . . . . . . . . . . . . 115 B Acknowledgements . . . . . . . . . . . . . . . 117

Cette thèse s'inscrit dans les projets de validation des satellites CALIPSO et CloudSat de L'A-Train dédiés à l'étude des nuages, afin d'améliorer leur représentation dans les modèles de prévision du climat. La validation a consisté à mesurer les paramètres microphysiques et optiques des nuages au moyen d'instruments in situ aéroportés (PMS, Néphélomètre Polaire,CPI). Plusieurs campagnes ont été réalisées en région Arctique (ASTAR 2007 et POLARCAt) et en cirrus aux latitudes moyennes CIRCLE-2) au cours desquelles les observations in situ ont été colocalisées avec celles des satellites. La méthode de traitement du CPI a été améliorée pour la restitution des paramètres microphysiques et du facteur de réflectivité radar (Z). Concernant la validation de CLIPSO, deux situations en cirrus montrent un bon accord entre les coefficients d'extinction (sigma) in situ et restitués, validant ainsi les hypothèses dans l'inversion du lidar. Pour une autre situation, l'effet d'orientation de cristaux de forme plane et hexagonale conduit à des réflexions spéculaire du faisceau lidar et à une surestimation de sigma restitué. A l'opposé des valeurs in situ de sigma plus élevées que CALIOP sont observées lors d'une situation de cirrus avec des cristaux de grande dimension. Les effets de fragmentation de ces cristaux peuvent se traduire par la génération de petites particules avec pour conséquence une surestimation de sigma mesurée. Quant à la validation de CloudSat les résultats montrent un bon accord entre Z CloudSat at ZCPI. En revanche, les parammètres nuageux restitués sont largement surestimés en particulier dans les nuages mixtes où le schéma d'inversion basé sur la température est mal adapté

The Arctic radiation climate is influenced substantially by anthropogenic and natural aerosols. There have been numerous studies devoted to understanding the radiative impacts of anthropogenic aerosols (e.g. those responsible for producing the Arctic haze phenomenon) and natural aerosols (e.g. dust and smoke) on the Arctic environment, but volcanic aerosols have received less attention. Volcanic eruptions occur frequently in the Arctic and have the capacity to be long duration, high intensity events, expelling large amounts of aerosol-sized ash and gases, which form aerosols once in the atmosphere. Additionally, volcanic eruptions deposit ash, which can alter the surface reflectivity, and remain to influence the radiation balance long after the eruptive plume has passed over and dissipated. The goal of this dissertation is to quantify the radiative effects of volcanic aerosols in the Arctic caused by volcanic plumes and deposits onto ice and snow covered surfaces. The shortwave, longwave, and net direct aerosol radiative forcing efficiencies and atmospheric heating/cooling rates caused by volcanic aerosol from the 2009 eruption of Mt. Redoubt were determined by performing radiative transfer modeling constrained by NASA A-Train satellite data. The optical properties of volcanic aerosol were calculated by introducing a compositionally resolved microphysical model developed for both ash and sulfates. Two compositions of volcanic aerosol were considered in order to examine a fresh, ash rich plume and an older, ash poor plume. The results indicate that environmental conditions, such as surface albedo and solar zenith angle, can influence the sign and the magnitude of the radiative forcing at the top of the atmosphere and at the surface. Environmental conditions can also influence the magnitude of the forcing in the aerosol layer. For instance, a fresh, thin plume with a high solar zenith angle over snow cools the surface and warms the top of the atmosphere, but the opposite effect is seen by the same layer over ocean. The layer over snow also warms more than the same plume over seawater. It was found that plume aging can alter the magnitude of the radiative forcing. For example, an aged plume over snow at a high solar zenith angle would warm the top of the atmosphere and layer by less than the fresh plume, while the aged plume cools the surface more. These results were compared with those reported for other aerosols typical to the Arctic environment (smoke from wildfires, Arctic haze, and dust) to demonstrate the importance of volcanic aerosols. It is found that the radiative impacts of volcanic aerosol plumes are comparable to those of other aerosol types, and those compositions rich in volcanic ash can have greater impacts than other aerosol types. Volcanic ash deposited onto ice and snow in the Arctic has the potential to perturb the regional radiation balance by altering the surface reflectivity. The areal extent and loading of ash deposits from the 2009 eruption of Mt. Redoubt were assessed using an Eulerian volcanic ash transport and dispersion model, Fall3D, combined with satellite and deposit observations. Because observations are often limited in remote Arctic regions, we devised a novel method for modeling ash deposit loading fields for the entire eruption based on best-fit parameters of a well-studied eruptive event. The model results were validated against NASA A-train satellite data and field measurements reported by the Alaska Volcano Observatory. Overall, good to moderate agreement was found. A total cumulative deposit area of 3.7 X 10^6 km2 was produced, and loadings ranged from ~7000 ± 3000 gm-2 near the vent to <0.1 ± 0.002 gm-2 on the outskirts of the deposits. Ash loading histories for total deposits showed that fallout ranged from ~5 – 17 hours. The deposit loading results suggest that ash from short duration events can produce regionally significant deposits hundreds of kilometers from the volcano, with the potential of significantly modifying albedo over wide regions of ice and snow covered terrain. The solar broadband albedo change, surface radiative forcing, and snowmelt rates associated with the ash deposited from the 2009 eruption of Mt. Redoubt were calculated using the loadings from Fall3D and the snow, ice, and aerosol radiative models. The optical properties of ash were calculated from Mie theory, based on size information recovered from the Fall3D model. Two sizes of snow were used in order to simulate a young and old snowpack. Deposited ash sizes agree well with field measurements. Only aerosol-sized ashes in deposits were considered for radiative modeling, because larger particles are minor in abundance and confined to areas very close to the vent. The results show concentrations of ash in snow range from ~ 6.9x10^4 – 1x10^8 ppb, with higher values closer to the vent and lowest at the edge of the deposits, and integrated solar albedo reductions of ~ 0 – 59% for new snow and ~ 0 – 85% for old snow. These albedo reductions are much larger than those typical for black carbon, but on the same order of magnitude as those reported for volcanic deposits in Antarctica. The daily mean surface shortwave forcings associated with ash deposits on snow ranged from 0 – 96 Wm-2 from the outmost deposits to the vent. There were no significantly accelerated snowmelts calculated for the outskirts of the deposits. However, for areas of higher ash loadings/concentrations, daily melt rates are significantly higher (~ 220 – 320%) because of volcanic ash deposits.

Un des objectifs majeurs des programmes de recherches actuels est de comprendre quel est l'impact des nuages et des aérosols au sein du bilan radiatif global. En effet, les nuages et les aérosols ont une influence significative sur la balance radiative terrestre, et induisent des réponses climatiques diverses qui ne sont pas encore pleinement connues. L'hétérogénéité spatiale des structures nuageuses et de leurs propriétés microphysiques, contribue de manière significative à la modulation du budget énergétique terrestre. Les flux radiatifs pris à la surface sont très sensibles à la structure éométrique de ces nuages, ainsi qu'à leur altitude. Un des premiers objectifs afin d'améliorer les modèles climatiques existant, est donc d'acquérir une meilleur connaissance sur la distribution tri- dimensionnelle des structures nuageuses. Les systèmes spatiaux comportant des instrumentations lidar nous apportent aujourd'hui de nouvelles informations sur la distribution verticale des aérosols. Notre second objectif est donc d'améliorer l'obtention des propriétés des aérosols au dessus des surfaces continentales, lieu ou l'obtention de résultat via les systèmes de détection passif sont connus pour être difficiles du fait de la contribution radiative de la surface. Afin de remplir le premier objectif, nous avons appliqué et adapté un algorithme nous permettant d'estimer la fonction de densité de probabilité du sommet des structures nuageuses, à partir des profils lidar fournis par la mission satellite GLAS (Geoscience Laser Altimeter System, NASA) et la mission LITE (In-space Technology Experiment, NASA, 1994). La méthodologie utilisée est dans un premier temps expliquée. Les résultats obtenus grâce à l'utilisation des données GLAS et LITE sont présentés et discutés. La validation de cette méthode du point de vue de ses performances est ensuite effectuée grâce à une étude de sensibilité. La synergie entre les mesures des instruments passifs et actifs peut amener à des améliorations significatives de l'inversion lidar. Dans le but de remplir notre second objectif, nous présentons alors dans la suite de ce travail le potentiel apporté par l'utilisation du couplage entre un lidar spatial (LITE en l'occurrence) et un satellite géostationnaire (Meteosat-5) afin de retrouver les propriétés optiques de l'aérosol au dessus des océans et des continents, dans le cas particulier des poussières désertiques Africaines. Pour ce faire, un algorithme a été implémenté. Les résultats fournis par cette méthode sont présentés. Les erreurs faites sur l'estimation de l'impact radiatif de l'aérosol sont estimées pour cette synergie, mais aussi dans le cas des autres synergies possibles pouvant allier les instruments de télédétection actifs et passifs, embarqués à bord des satellites actuellement en orbite.