Orientador: Elizabete Jordão / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica / Made available in DSpace on 2018-07-20T06:02:49Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Fachini_Adriano_M.pdf: 2865289 bytes, checksum: 8df74e5d6020c738e07e21e687d61369 (MD5) Previous issue date: 1995 / Resumo: Neste trabalho foi desenvolvido um catalisador mássico à base de óxidos mistos de Alumínio, Níquel e Cobre com vistas à utilização em sínteses de álcoois superiores a partir de gás de síntese (CO/H2). Para tanto foi realizado um estudo da preparação tendo por base patentes desenvolvidas pelo Instituto Francês do Petróleo (IFP) e outros trabalhos anteriormente desenvolvidos. Os resultados experimentais obtidos para os sistemas AINiCu demonstraram, através dos perfis de redução gravimétricos, a presença de uma liga Ni-Cu, confirmada pelos ensaios termogravimétricos. Por sua vez, a caracterização do catalisador preparado revela a obtenção de um sólido com propriedades fisico-químicas muito semelhantes às de um sólido industrial de referência, sugerindo que as condições adotadas para a preparação conduzem a um catalisador produtivo na reação de síntese de álcoois superiores. Os testes catalíticos, realizados a 2500 C e 50 atm, com o sistema AlNiCu N mostraram um alta conversão a álcoois,particularmentea metanol, ao contrário do observado para o catalisador industrial, AICoCu, que apresentou alta conversão a alcanos, especialmente a metano, nas mesmas condições reacionais / Abstract: A new massic catalyst based upon Aluminum, Nickel and Copper oxides was prepared to be used in higher alcohol synthesis, by the same method previously developed by Institut Français du Pétrole (IFP), where Cobalt was used instead of Nickel in a commercial catalyst. Results obtained by Atomic Absorption, Superficial Area Measurements and X-Ray Diffraction (XRD) showed that the nickel catalysts have physical properties similar to those found for the commercial catalyst. The reducibility study was performed using Thermal Analysis Technics, as Thermogravimetric Analysis (TGA) and Temperature Programmed Reduction (TPR) and the analysis of reduction profiles indicated a decrease in the reduction temperature of catalysts from 6000C to 2200C when Copper was added to AI-Ni systems. This was caused due to the formation of a Ni-Cu alloy that enhances the reducible ability of the catalyst precursor. The kinetic tests performed at 2500C and 50 atm for the AINiCuN catalyst showed a high conversion rate to alcohols, particularly methanol, contrary to those obtained for the industrial catalyst, AICoCu, where mainly alcanes have been obtained, under the same reaction conditions / Mestrado / Mestre em Engenharia Química

Orientador : Ulf Friedrich Schuchardt / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Quimica / Made available in DSpace on 2018-07-18T18:43:16Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Zoca_Miguel_M.pdf: 5819574 bytes, checksum: e7e8ed3c5c4d66191ea7f33d00b4d879 (MD5) Previous issue date: 1993 / Mestrado

Orientador: Elizabete Jordão / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica / Made available in DSpace on 2018-07-22T11:35:54Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Fraga_MarcoAndre_M.pdf: 2253921 bytes, checksum: d4eb6e985e810b2eabeedcb40f230731 (MD5) Previous issue date: 1996 / Resumo: Neste trabalho foi realizado um estudo do comportamento de catalisadores mássicos à base de Al, Ni e Cu na reação de hidrogenação do CO, avaliando-se o seu desempenho em função da temperatura de ativação (275, 385 e '500 GRAUS¿C) e da variação das condições de preparação (pH e concentração das soluções dos sais). Os testes catalíticos foram realizados em um reator tubular de leito fixo, onde os sólidos foram ativados ¿in situ¿ e a reação conduzida a '250 GRAUS¿C e 50 bar. Os resultados das análises de BET indicaram que os sistemas estudados são menos estáveis que o catalisador comercial AlCoCu. A análise dos produtos de reação indicou uma alta seletividade dos sólidos à produção de álcoois, particularmente o metanol. Testes de Hidrogenação à Temperatura Programada (HTP) realizados após a reação indicaram que a formação de espécies carbonadas sobre o catalisador não é significativa. Esses resultados mostraram experimentalmente o processo de segregação da liga Ni-Cu, descritos em estudos teóricos na literatura, ocasionado pela instabilidade termodinâmica da liga nas condições reacionais. A segregação leva à formação de uma liga enriquecida com Cu localizada na superfície do catalisador / Abstract: In this work it was studied the behaviour of bulk Al, N, and Cu based-catalysts in the CO hydrogenation reaction, evaluating their performance as a function of activation temperature (275, 385 and '500 DEGREES¿C and preparation conditions (pH and salt solutions concentration). The catalytic tests were developed in a fixed-bed tubular reactor, where the solids were activated ¿in situ¿ and the reaction was carried out at '250 DEGREES¿C and 50 bar. Results of BET analysis showed that the investigated systems are less stable than commercial catalyst AlCoCu.). The catalytic tests were developed in a fixed-bed tubular reactor, where the solids were activated ¿in situ¿ and the reaction was carried out at '250 DEGREES¿C and 50 bar. Results of BET analysis showed that the investigated systems are less stable than commercial catalyst AlCoCu. Reaction products analysis indicated a high selectivity of these solids to alcohol, particularly methanol. Temperature Programmed hydrogenation tests (HTP), performed after reaction, indicated that the surface carbon formation is not significant. These results showed experimentally that the segregation process of the Ni-Cu alloy, described in theoretical studies in the literature, is caused by alloy thermodynamic instability at reaction conditions. The segregation leads to an alloy enrichment in Cu, located on the catalyst surface / Mestrado / Sistemas de Processos Quimicos e Informatica / Mestre em Engenharia Química