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Analyse und Entwicklung kinetischer Modelle für das Clusterwachstum auf Oberflächen

Körner, Martin 27 August 2012 (has links)
Clusterwachstum auf Oberflächen spielt eine wichtige Rolle bei der Entwicklung neuartiger Materialien in der Nanotechnologie. Für ein Verständnis der vielfältigen möglichen Clusterstrukturen muss insbesondere die Wachstumskinetik fern des thermodynamischen Gleichgewichts berücksichtigt werden. Im ersten Teil dieser Arbeit werden auf Grundlage umfangreicher kinetischer Monte-Carlo-Simulationen Größenverteilungen von Clustern für verschiedene Wachstumsmodelle untersucht. Es wird gezeigt, dass Ratengleichungen die Größenverteilungen korrekt vorhersagen können, wenn Parameter für den Einfang von Teilchen in ihrer vollen funktionalen Abhängigkeit von der Clustergröße, Bedeckung und dem D/F-Verhältnis aus Diffusionskoeffizient D und Aufdampfrate F erfasst werden. Des Weiteren werden selbstkonsistente Theorien für die Einfangparameter und Theorien für das Verhalten skalierter Größenverteilungen im Grenzfall großer D/F-Verhältnisse kritisch überprüft. Im zweiten Teil der Arbeit wird ein Modell für das Wachstum von Fullerenen auf dielektrischen Kristalloberflächen entwickelt. Mit Hilfe eines neuen Mechanismus der unterstützten Entnetzung wird die Entstehung merkwürdiger Clustermorphologien in diesen Systemen erklärt, welche zuvor in verschiedenen Experimenten gefunden wurden. Kinetische Monte-Carlo-Simulationen des Modells mit Parametern, die für das Wachstum von Fullerenen auf der Kalziumfluorid(111)-Oberfläche angepasst wurden, liefern eine hervorragende Übereinstimmung mit experimentellen Beobachtungen.
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Über die Darstellung homo- und heterobimetallischer Zinn(II)-oxidocluster

Mertens, Lutz 18 June 2020 (has links)
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Synthese von Zinn(II)-alkoxiden und deren gezielter Hydrolyse zu homoleptischen fünf- und sechskernigen Zinn(II)-oxidoalkoxidoclustern sowie der Darstellung polynuklearer heterobimetallischer Zinn(II)-oxidoalkoxidocluster mit Wolframhexacarbonyl und Dieisennonacarbonyl. Neben der Synthese und Charakterisierung wurden Austauschexperimente in Lösung zwischen verschiedenen homoleptischen hexanuklearen Zinn(II)-oxidoalkoxidoclustern sowie Zinn(II)-alkoxiden und Alkoholen mit sechskernigen Zinn(II)-oxidoalkoxidoclustern durchgeführt und NMR-spektroskopisch untersucht. Aggregationsuntersuchungen von fünfkernigen zu sechskernigen Zinn(II)-oxidoalkoxidoclustern durch partielle Hydrolyse wurden ebenfalls NMR-spektroskopisch verfolgt. Die Umsetzung eines Germanium(II)-alkoxides mit einem Übergangsmetallcarbonyl in Gegenwart von Wasser führte zur Bildung eines heterobimetallischen, anorganischen, adamantanähnlichen Germanium(II)-oxidohydroxidoclusters. Des Weiteren wurde versucht einen homologen, sechskernigen Germanium(II)-oxidocluster durch partielle Hydrolyse darzustellen. Die Charakterisierung der in dieser Arbeit beschriebenen Zinn(II)-alkoxide und Zinn(II)-oxidoalkoxidocluster erfolgte mittels NMR-Spektroskopie in Lösung und im Festkörper, IR-Spektroskopie, Elementaranalyse, Einkristallröntgenstrukturanalyse und Pulverröntgendiffraktometrie (PXRD).
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Neuartige Speicherexperimente zur Untersuchung der Bildung atomarer und molekularer Strukturen

Luca, Alfonz 21 May 2001 (has links) (PDF)
Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine neue Kombination Metallatomquelle - Hochfrequenz-Ionenfalle aus den vorliegenden Funktionseinheiten aufgebaut und für die Untersuchung der Reaktionen zwischen Ionen und Metallatomen eingesetzt. In der Anordnung durchdringt der effusive Metallatomstrahl die Falle, in der die kalten Ionen gespeichert sind. Mit der Methode wurde zunächst die schnelle Reaktion zwischen O2+ Ionen und Ni Atomen untersucht. Der Ratenkoeffizient der NiO+ Bildung wurde bestimmt. Als nächstes wurde eine Reaktionskette gesucht, mit welcher ionische Metallcluster in der Falle gebildet werden. Es wurde beobachtet, daß die Bildung von Ni(N2)n+ Ionen sehr schnell verläuft. Der erste Schritt des Wachstums der ionischen Ni Cluster, d.h. die Ni2+ Bildung, wurde durch die Ni-Austauschreaktion NiN2+ + Ni realisiert; der Ratenkoeffizient wurde bestimmt. Weiterhin wurde ein lineares Flugzeitmassenspektrometer aufgebaut, mit dem die gespeicherten Ionen analysiert werden. Die in der Falle weit verteilten Ionen werden für die Flugzeitanalyse mit speziellen Pulsen vorbereitet. Eine Massenauflösung von 50 wurde erreicht. In einer temperaturvariablen Ionenfalle wurde das Wachstum von (CO)n+ Clustern untersucht. Die Cluster wurden durch die sequentielle Anlagerung von CO Molekülen an ein CO+ Ion gebildet. Die Ratenkoeffizienten der Dreikörperassoziation wurden für die ersten zwei Wachstumsschritte CO+ + CO und (CO)2+ + CO bei verschiedenen Temperaturen und CO Dichten bestimmt. Das weitere Wachstum wird durch zwei Isotopenklassen der (CO)3+ Ionen und größerer Cluster beeinflußt. Reaktionspfade zur Bildung und Isomerisierung von (CO)n+ Clustern werden vorgeschlagen. Die Bildung großer Cluster (n > 4) wird durch den gepulsten intensiven Einlaß von CO Gas erzielt.
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Wachstum metallischer Nanoclustern auf Polymeroberflächen / Growth of Metallic Nanoclusters on Polymer - Surfaces

Faupel, Jörg 14 March 2005 (has links)
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Neuartige Speicherexperimente zur Untersuchung der Bildung atomarer und molekularer Strukturen

Luca, Alfonz 19 April 2001 (has links)
Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine neue Kombination Metallatomquelle - Hochfrequenz-Ionenfalle aus den vorliegenden Funktionseinheiten aufgebaut und für die Untersuchung der Reaktionen zwischen Ionen und Metallatomen eingesetzt. In der Anordnung durchdringt der effusive Metallatomstrahl die Falle, in der die kalten Ionen gespeichert sind. Mit der Methode wurde zunächst die schnelle Reaktion zwischen O2+ Ionen und Ni Atomen untersucht. Der Ratenkoeffizient der NiO+ Bildung wurde bestimmt. Als nächstes wurde eine Reaktionskette gesucht, mit welcher ionische Metallcluster in der Falle gebildet werden. Es wurde beobachtet, daß die Bildung von Ni(N2)n+ Ionen sehr schnell verläuft. Der erste Schritt des Wachstums der ionischen Ni Cluster, d.h. die Ni2+ Bildung, wurde durch die Ni-Austauschreaktion NiN2+ + Ni realisiert; der Ratenkoeffizient wurde bestimmt. Weiterhin wurde ein lineares Flugzeitmassenspektrometer aufgebaut, mit dem die gespeicherten Ionen analysiert werden. Die in der Falle weit verteilten Ionen werden für die Flugzeitanalyse mit speziellen Pulsen vorbereitet. Eine Massenauflösung von 50 wurde erreicht. In einer temperaturvariablen Ionenfalle wurde das Wachstum von (CO)n+ Clustern untersucht. Die Cluster wurden durch die sequentielle Anlagerung von CO Molekülen an ein CO+ Ion gebildet. Die Ratenkoeffizienten der Dreikörperassoziation wurden für die ersten zwei Wachstumsschritte CO+ + CO und (CO)2+ + CO bei verschiedenen Temperaturen und CO Dichten bestimmt. Das weitere Wachstum wird durch zwei Isotopenklassen der (CO)3+ Ionen und größerer Cluster beeinflußt. Reaktionspfade zur Bildung und Isomerisierung von (CO)n+ Clustern werden vorgeschlagen. Die Bildung großer Cluster (n > 4) wird durch den gepulsten intensiven Einlaß von CO Gas erzielt.

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