Neste trabalho, estudamos a fotoassociação de átomos de rubídio no regime de curto alcance. Realizamos espectroscopia por perda de átomos em uma armadilha magneto-óptica de 85Rb usando um laser de fibra de alta potência, o qual possuia largura de linha da ordem de 1MHz e 50W de potência no intervalo de 1060nm a 1070nm. Dois níveis vibracionais do potencial excitado 0u+ foram observados (v=137 e v=138). Além disso, medimos o tempo de vida de uma armadilha óptica de dipolo cruzada. Como esperado, o tempo de vida é menor quando o laser está sintonizado na ressonância. Um modelo teórico prevê a distribuição dessas moléculas nos níveis vibracionais do estado eletrônico fundamental após o processo de fotoassociação. Os resultados, nos sugerem perspectivas para a produção de moléculas de Rb2 no estado vibracional fundamental. / In this work, we studied short-range photoassociation of rubidium atoms. We realize trap-loss spectroscopy in a magneto-optical trap of 85Rb using high power fiber laser, which had around 1MHz linewidth and 50W power at 1060nm to 1070nm interval. Two vibrational levels of the 0u+ excited potential were observed (v=137 e v=138). Besides that, we measured the lifetime of a crossed optical dipole trapped. As expected, the lifetime is shorter when the laser is tuned on resonance. A theoretical model predicts the molecular distribution in the vibrational levels of electronic ground state. The results suggest us perspectives to produce Rb2 molecules in the ground vibrational state.

Zeeman deceleration is an experimental technique which allows for the manipulation of open-shell atoms and molecules in a supersonic beam thus producing mK-cold, velocity-tunable beams of particles in selected quantum states. The method relies on the Zeeman interaction between paramagnetic particles and time-varying, inhomogeneous magnetic fields generated by pulsing high currents through an array of solenoid coils. This thesis describes the construction and implementation of a supersonic beam setup including a 12-stage Zeeman decelerator. The Zeeman decelerator follows an original design that makes it possible to replace individual deceleration coils. Using ground-state hydrogen atoms as a test system, it is shown that the transverse acceptance in a Zeeman decelerator can be significantly increased by generating a rather low, temporally varying quadrupole field in one of the solenoid coils. An electron-impact source was constructed and optimised enabling, for the first time, the Zeeman deceleration of metastable helium atoms in the 23S1 state, with an up to 40 % decrease in the kinetic energy of the beam. It is shown that the pulse duration for electron-impact excitation needs to be matched to the acceptance of the decelerator in order to attain a good contrast between the decelerated and undecelerated parts of the beam. Experimental results are rigorously analysed and interpreted using three-dimensional numerical particle trajectory simulations. A phase-space model provides, for the first time, a means to estimate the six-dimensional phase-space acceptance in a Zeeman decelerator and to find optimum parameter sets for improved Zeeman deceleration schemes. The approach also reveals a hitherto unconsidered velocity dependence of the phase stability which is ascribed mainly to the rise and fall times of the current pulses that generate the magnetic fields inside the deceleration coils. In the future, it is planned to combine the Zeeman decelerator with a source of cold atomic and molecular ions to study chemical collisions at low temperatures. A hybrid magnetic guide consisting of permanent magnet assemblies (Halbach arrays) in hexapole configuration and a set of current-carrying wires is proposed and simulated as an interface between these setups. The design promises very efficient velocity selection, a high degree of quantum-state selection and a nearly complete removal of residual carrier gas. Prospects for using magnetic hexapole focusing in front of the Zeeman decelerator are discussed. The work represents a major step towards the study and control of chemical reactivity of paramagnetic species in the low-temperature regime and it will help in the testing of fundamental chemical reaction theories.

Cette thèse traite de la manipulation des deux degrés de libertés internes des molécules, que sont la rotation et la vibration. Il s'agit de transférer par un mécanisme de pompage optique les molécules formées dans plusieurs niveaux vibrationnels et rotationnels vers le niveau rovibrationnel absolu (J = v = 0). La démonstration expérimentale est effectuée sur des molécules froides de césium formées par photoassociation d'atomes froids. Le pompage optique est de plus démontré vers d'autres niveaux rotationnels du niveau vibrationnel fondamental. Le niveau cible est rendu noir par façonnage du spectre laser, c'est-à-dire que les molécules qui l'occupent ne peuvent plus absorber de photons du fait que le laser ne fournit pas les fréquences résonnantes nécessaires. Dans le cas du césium, la faible séparation en énergie entre les niveaux rotationnels nécessite une source spectralement fine. En effet, un laser large bande est dédié au refroidissement de la vibration et un second laser, plus fin spectralement, est utilisé pour le refroidissement de la rotation. La méthode démontrée est très générale. Des simulations, en très bon accord avec l'expérience, montrent qu'elle peut être appliquée à d'autres molécules. Une application à des jets moléculaires est aussi discutée. Elle pourrait permettre d'ouvrir la voie à un refroidissement laser et une collimation de jet avec d'éventuelles applications de lithographie. / The focus of this thesis is the manipulation of the internal degrees of freedom of translationally cold cesium molecules produced by photoassociation of cold atoms. Molecules formed in several vibrational and rotational levels are transferred by an optical pumping mechanism in the absolute rovibronic ground level (v = J = 0) or, alternatively, into other selected rotational levels of the electronic ground state. The main idea of the process is to make the target level not accessible ("dark") to the optical excitation. The suppression of the optical frequencies necessary to make a chosen state dark is obtained by spectral shaping of the excitation laser used for the optical pumping. Molecules present in this state cannot absorb photons because the laser does not provide the necessary resonant frequencies. While a broadband laser is dedicated to cool the vibrational degrees of freedom, a second narrowband laser is used to cool the rotational one because the small rotational splitting of Cs2 levels requires a narrowband source. This method is very general indeed. Simulations, for the cesium case are in very good agreement with the experiment, show that it can be applied to many other molecules. Furthermore, it could pave the way to the optical manipulation of molecular beams, to direct laser cooling of molecules and beam collimation with possible lithography applications.

Neste trabalho apresentamos a produção de moléculas frias heteronucleares em uma armadilha magneto-óptica mista de 39K e 85Rb e detectadas no estado fundamental. A técnica de detecção consiste na fotoionização pulsada das moléculas que, após terem sido fotoassociadas, decaem através de emissão espontânea para estados ligados do potencial do estado molecular fundamental. A partir dos resultados da produção de moléculas frias KRb, estudamos-as com relação ao tipo de colisões que as originam, e à temperatura associada ao seu movimento translacional. Experimentos foram também realizados para comprovar que as moléculas detectadas são provenientes do estado fundamental. Finalmente, também estudamos neste trabalho, a taxa segundo a qual são formadas. Concomitantemente à produção de KRb, moléculas frias homonucleares 39K2 e 85Rb2 são também formadas, detectadas e caracterizadas. São apresentados também, os primeiros passos dados em direção à realização de espectroscopia fotoassociativa dos estados ligados das moléculas heteronucleares obtidas. / In this work, cold ground-state KRb molecules were produced by photoassociation in a two species magneto-optical trap (MOT) containing 39K and 85Rb. The KRb molecules are produced through photoassociation and detected in the ground state by multiphoton pulsed ionization. We have characterized their translational temperature and measured their formation rate constant. Homonuclear cold molecules 39K2 and 85Rb2 detected in their ground state were also formed in our trap and characterized as well. It is also reported our first efforts towards the realization of photoassociation spectroscopy of the heteronuclear molecules produced in our trap.

Neste trabalho apresentamos a produção de moléculas frias heteronucleares em uma armadilha magneto-óptica mista de 39K e 85Rb e detectadas no estado fundamental. A técnica de detecção consiste na fotoionização pulsada das moléculas que, após terem sido fotoassociadas, decaem através de emissão espontânea para estados ligados do potencial do estado molecular fundamental. A partir dos resultados da produção de moléculas frias KRb, estudamos-as com relação ao tipo de colisões que as originam, e à temperatura associada ao seu movimento translacional. Experimentos foram também realizados para comprovar que as moléculas detectadas são provenientes do estado fundamental. Finalmente, também estudamos neste trabalho, a taxa segundo a qual são formadas. Concomitantemente à produção de KRb, moléculas frias homonucleares 39K2 e 85Rb2 são também formadas, detectadas e caracterizadas. São apresentados também, os primeiros passos dados em direção à realização de espectroscopia fotoassociativa dos estados ligados das moléculas heteronucleares obtidas. / In this work, cold ground-state KRb molecules were produced by photoassociation in a two species magneto-optical trap (MOT) containing 39K and 85Rb. The KRb molecules are produced through photoassociation and detected in the ground state by multiphoton pulsed ionization. We have characterized their translational temperature and measured their formation rate constant. Homonuclear cold molecules 39K2 and 85Rb2 detected in their ground state were also formed in our trap and characterized as well. It is also reported our first efforts towards the realization of photoassociation spectroscopy of the heteronuclear molecules produced in our trap.

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Le développement de différentes techniques pour contrôler les degrés de liberté internes et externes des molécules et pour produire (ultra-) froide, piège des moléculaire ensembles ouvrir des voies différentes à la physique et la chimie dans le régime de basse température. Il s'agit notamment de nombreux territoires en physique comme, phases quantiques de la matière, traitement de l'information quantique, les froides collisions moléculaires, les chimies froides et aussi de divers tests de haute précision pour la physique fondamentale. Cette thèse décrit diverses expériences de guidage et de décélération des faisceaux supersoniques d'atomes paramagnétiques à l’aide de champs magnétique inhomogène dépendent du temps. Ces champs magnétiques inhomogènes ont été utilisés pour exercer une force sur les atomes ou les molécules paramagnétiques, qui résultent de l'effet Zeeman. Le principe du ralentisseur Zeeman nouvellement développé est de produire un déplacement tridimensionnel du piège magnétique, à la vitesse initiale du faisceau. Le contrôle de la dépendance temporelle du champ magnétique nous permet de contrôler la vitesse du piège magnétique co-mobile, procurant ainsi une décélération d'une classe de vitesse du faisceau supersonique. Le piège magnétique co- mobile est déduit à partir d'une onde magnétique mobile, offrant un minimum de distorsion du piège lors de sa propagation. Les propriétés transverses du piège sont réglables grâce à un champ magnétique transversal quadrupolaire, qui peut être ajusté indépendamment des propriétés de vitesses et l'accélération du piège. Une grande part du travail de thèse a été consacrée à la conception, la réalisation et la construction du montage expérimental, consistant en un jet supersonique et en un dispositif complexe de bobines pour réaliser l’onde magnétique progressive, formant un piège magnétique mobile. Le jet froid pulsé d'atomes métastables est produit par expansion supersonique à travers une valve refroidie à l'azote liquide, excités dans l'état métastable par une décharge électrique. Nous avons guidé le jet d'argon au travers d’un tube capillaire le guidage et la décélération ont été démontrés. Le piège magnétique mobile est formé par la combinaison d'un champ magnétique quadrupolaire et d'un champ magnétique axial modulé spécialement. Le champ quadrupolaire est continu et un gradient de champ est dirigé seulement dans la direction transverse du jet. Le circuit plan produit une onde magnétique sinusoïdale avec un gradient de champ dans la direction axiale. Avec l'électronique fabriquée au laboratoire, ou peut produire une onde magnétique progressive d'amplitude 0.69T (avec un courant AC de 300A) et de fréquence 40 kHz. On obtient ainsi une onde qui se déplace à une vitesse de 464m/s. Plusieurs expériences de principe ont été réalisées en utilisant le jet froid pulsé d'argon métastable. Nous avons étudié les propriétés de guidage du quadrupole pour divers courants et pour différents atomes (hélium et argon) et comparé les résultats aux prédictions théoriques de simulations numériques. Le jet d'argon métastable a été guidé en 3D à des vitesses variées (464m/s, 400m/s, 392m/s) avec un décélérateur de 28cm de long. La température observée du paquet guidé est de 100mK. L'expérience de décélération a été réalisée avec le jet d'argon métastable depuis la vitesse de 400m/s jusqu’à 370m/s et depuis la vitesse de 392m/s jusqu’à 365m/s. Les résultats expérimentaux sont comparés avec les simulations numériques. / The development of various techniques to control both the internal and external degrees of freedom of molecules and to produce (ultra-) cold, trapped molecular ensembles open various avenues to physics and chemistry in the low temperature regime. These include many territories in physics like, quantum phases of matter, quantum information processing, cold molecular scattering, cold chemistry and also various high precision tests for fundamental physics.This thesis describes various guiding and deceleration experiments of supersonic beams of paramagnetic atoms using inhomogeneous time-dependent magnetic fields. Inhomogeneous magnetic fields have been used to exert a force on paramagnetic atoms or molecules, which derives from the Zeeman effect. The principle of the newly developed Zeeman decelerator is to produce a moving tridimensional magnetic trap, which moves at the initial velocity of the beam. The control of the time dependence of the magnetic field allows us to control the velocity of the so-called co-moving magnetic trap, thereby affording for a deceleration of a velocity class of the supersonic beam. The co-moving magnetic trap is inferred from a moving magnetic wave, offering a minimal distortion of the trap during its propagation. The transverse properties of the trap are tunable through a transverse quadrupolar magnetic field, which can be adjusted independently of the velocity and acceleration properties of the trap.Much of this thesis was devoted to the design, development and construction of the experimental setup consisting of a supersonic beam and complex coils to achieve a traveling magnetic wave. Using home-made electronics operating 300A AC currents at frequencies up to 40 kHz, the coils can produce a magnetic wave of amplitude 0.7T, moving at a controllable velocity up to 464m/s. Several proof-of-principle experiments have been carried out using a pulsed, cold beam of metastable atoms, excited in metastable states by an electric discharge during the supersonic expansion. We have studied the guiding properties of the quadrupolar magnetic field alone on two atomic beams (metastable helium and argon) and compared with the theoretical prediction of tridimensional numerical simulations. A supersonic beam of metastable argon atoms has been trapped in a co-moving trap at a constant velocity (464m/s, 400m/s, and 392m/s) using a 28cm-long prototype decelerator. The temperature of the guided beam packet is observed to be 100mK. Finally, Zeeman deceleration experiments have been done on metastable argon beams with an initial velocity of 400m/s, decelerated to various final velocities (392m/s, 370m/, and 365m/s). The experimental results are compared with tridimensional numerical simulations.Keywords: Supersonic beams, metastable atoms, cold molecules, atoms in inhomogeneous magnetic fields, transverse magnetic guide, co-moving magnetic trap, tridimensional guiding, Zeeman deceleration.

Ce travail porte sur l’étude et la réalisation d’une nouvelle technique de décélération d’un jet supersonique de particules paramagnétiques en utilisant une onde de champ magnétique progressive co-mobile. Cette technique repose sur une méthode de ralentissement basée sur les forces de type Stern Gerlach agissant sur un système paramagnétique en mouvement en présence d’un champ magnétique co-propageant. Cette méthode très innovatrice a l’avantage de pouvoir s’appliquer à une grande palette d’espèces ouvrant ainsi de nouvelles possibilités d’applications. On décrit une approche théorique adaptée qui permet de faire un lien direct entre la théorie, la programmation des paramètres expérimentaux, les résultats obtenus et ce d’une manière systématique, rationnelle et prédictive.Ce mémoire est composé de trois parties. La première porte sur les forces décélératrices et le calcul des différentes forces, de type Stern Gerlach, utilisées dans nos expériences. Les formules établies dans cette partie sont essentielles pour l’interprétation des résultats expérimentaux. La deuxième partie porte sur le dispositif expérimental : le jet supersonique pré-refroidi, la zone d’interaction et la détection. On donne le détail de la réalisation des circuits créant les champs magnétiques nécessaires au guidage et à la décélération du jet. La troisième partie porte sur les résultats des expériences réalisées et leur interprétation directement à partir des équations du mouvement de l’effet Stern Gerlach. Des simulations sont présentées pour étayer les interprétations. On présente les résultats de décélération obtenus récemment sur l’argon et le néon métastables. Ces résultats valident clairement l’importance de l’ajout d’un champ magnétique uniforme qui définit un axe de quantification adiabatique global pour toutes les particules du jet et permet le découplage entre la précession des moments magnétiques et l’action des forces de gradient. Ces résultats mettent en évidence, aussi, l’effet de polarisation du jet qui dépend du sens relatif du champ magnétique uniforme ajouté par rapport à l’onde de champ magnétique progressive.Enfin, la compréhension et le contrôle de la dynamique du piégeage à une vitesse donnée, de l’accélération et de la décélération nécessitent le découplage entre les effets transverses et les effets longitudinaux de l’onde. Ces derniers sont clairement visibles quand le champ magnétique uniforme ajouté vient limiter les effets transverses de l’onde de champ magnétiques progressive. Les perspectives pour ce nouveau décélérateur Zeeman Stern Gerlach sont grandes. Un premier résultat de piégeage du di-azote métastable à 560m/s est présenté et ceci ouvre la voie pour décélérer les molécules paramagnétiques en jet supersonique pulsé. La décélération des radicaux libres et des neutrons est aussi envisageable. / This work focuses on the study and implementation of a new technique of deceleration of a supersonic beam of paramagnetic particles using a co-moving progressive wave of magnetic field. This technique relies on a method of slowing based on Stern-Gerlach forces acting on a paramagnetic system in motion in the presence of a co-propagating magnetic field. This highly innovative approach has the advantage of being applicable to a wide range of species and opens up new opportunities. A suitable theoretical approach is followed, that allows for a direct link between theory, programming of experimental parameters, and experimental results in a systematic, rational and predictive manner.This thesis is composed of three parts. The first concerns the calculation of the various Stern Gerlach forces used in our experiments to decelerate the paramagnetic particles. Formulas established in this section are essential for the interpretation of experimental results. The second part is devoted to the experimental device: the creation of the cooled supersonic beam, interaction zone and detection. A separate chapter is devoted to the detailed description of the different setups of coils used to create the magnetic fields necessary to guide and to decelerate the particles of the beam.The third part is devoted to the experimental results and their direct interpretation using the equations of motion in Stern Gerlach forces. Simulations are presented to embody the interpretations. We present results about the deceleration of metastable argon and neon atoms. These results validate the significance of the addition of a uniform magnetic field defining a global adiabatic quantization axis for all the particles in the beam. This realizes the decoupling between the precession of the magnetic moments and Stern Gerlach forces. The results demonstrate the polarization effect of the beam that depends on the direction of the added uniform magnetic field relative to the progressive wave of the magnetic field.Finally, the understanding and control of the dynamics of trapping at a given speed, acceleration and deceleration require decoupling between the transverse and longitudinal effects of the wave. These effects are clearly visible when the added uniform magnetic field limits the transverse effects of the progressive wave of magnetic field. The outlooks for the new Zeeman Stern Gerlach decelerator are numerous. A first result of trapping di-nitrogen metastable at 560m/s is presented and the road is open to decelerate paramagnetic molecules in pulsed supersonic jet. Deceleration free radicals and neutrons are also possible.

Les interactions entre particules dans les gaz quantiques ultrafroids peuvent être contrôlées à l'aide de résonances de Fano-Feshbach. Ces résonances de diffusion se produisent lors de collisions à basse énergie entre deux atomes et sont généralement obtenues à l'aide d'un champ magnétique statique externe. Elles font des gaz atomiques ultrafroids un terrain d'exploration pour la recherche de nouvelles phases dans lesquelles la physique quantique joue un rôle clef.Le travail présenté dans ce mémoire s'inscrit dans le cadre de la recherche de telles phases.Ce manuscrit comporte deux parties. La première est consacrée à l'étude de bosons composites obtenus dans des gaz de Fermi hétéronucléaires 2D. Nous étudions le diagramme de phase de ce système à T = 0 et nous mettons en évidence une transition de phase gaz-cristal. Nos résultats sont prometteurs en vue d'expériences futures avec le mélange 6Li-40K.Dans la seconde partie, nous proposons un nouveau type de résonance de Fano-Feshbach. Le couplage à l'origine de cette résonance est obtenu à l'aide d'un champ magnétique micro-onde.Notre méthode s'applique à n'importe quelle espèce atomique dont l'état fondamental est clivé par l'interaction hyperfine. Elle ne nécessite pas l'utilisation d'un champ magnétique statique.Nous décrivons d'abord ces résonances à l'aide d'un modèle simple à deux niveaux. Ensuite, nous les caractérisons numériquement à l'aide de notre propre programme implémentant l'approche multi-canaux des collisions atomiques. Nos résultats ouvrent des perspectives optimistes en vue de l'observation des résonances de Feshbach induites par un champ micro-onde avec les atomes alcalins bosoniques suivants : 23Na, 41K, 87Rb et 133Cs. / The interparticle interactions in ultracold atomic gases can be tuned using Fano-Feshbach scattering resonances, which occur in low-energy collisions between two atoms. These resonances are usually obtained using an external static magnetic field. They turn ultracold atomic gases into an experimental playground for the investigation of novel phases in which Quantum Physics plays a key role. The work presented in this memoir is part of the theoretical effort towards the search for yet unexplored quantum phases.This manuscript is organised in two parts. The first one is devoted to composite bosons formed in a 2D heteronuclear Fermi gas. We characterise the zero-temperature phase diagram and show the gas-crystal phase transition in this system. Our results are promising in view of future experiments with the 6Li-40K mixture.In the second part, we propose an alternative to static-field Fano-Feshbach resonances. The idea is to achieve the coupling by using a resonant microwave magnetic field. Our scheme applies to any atomic species whose ground state is split by the hyperfine interaction. It does not require the use of a static magnetic field. First, these resonances are presented using a simple two-channel model. We then characterise them numerically using our own full-edged implementation of the coupled-channel approach. Our results yield optimistic prospects for the observation of microwave-induced Fano-Feshbach resonances with the bosonic alkali atoms 23Na, 41K, 87Rb, and 133Cs.