Le travail exposé dans ce mémoire propose un examen, selon une approche multiéchelle, de la relation entre l’évolution de l’endommagement et la perte de conductibilité thermique de Compositesà Matrice Céramique. Les recherches sont menées à la fois sur le plan expérimental et sur le plan théorique. La démarche mise en oeuvre consiste à examiner deux échelles significatives (Microet Meso) auxquelles agissent des mécanismes d’endommagement différents et à évaluer pardes techniques d’homogénéisation l’effet sur les propriétés thermiques effectives.Une attention particulière a été donnée à l’élaboration d’une démarche expérimentale approfondieassociant des moyens de caractérisation mécanique, thermique et microstructurale. Aux deuxéchelles étudiées, un banc expérimental a été conçu pour réaliser des mesures thermiques sur des CMC sollicités mécaniquement. La diffusivité thermique longitudinale du mini composite est estimée par thermographie à détection synchrone. Des variantes de la méthode flash en face arrière sont mises en oeuvre pour l’étude du composite tissé. Par ailleurs, la progression de l’endommagementest déduite de l’enregistrement des signaux acoustiques et d’observations microstructurales post-mortem. Les résultats expérimentaux sont systématiquement comparés à des simulations. A l’échelle Micro, un modèle micromécanique est proposé afin de simuler la perte de conductivité thermique d’un mini composite en traction. A l’échelle Méso, une stratégie multiéchelle de calcul numérique de l’effet de l’endommagement sur les propriétés thermiques d’un CMC tissé est présentée. / In this work the relationship between the evolution of damage and the loss of thermal propertiesof Ceramic Matrix Composites is investigated by a multiscale approach. Research are conductedboth experimentally and theoretically. The implemented approach is to consider two significantscales (micro and meso) where different damage mechanisms are operating and then assess theeffect on the effective thermal properties by homogenization techniques.Particular attention has been given to the development of a thorough experimental work combiningvarious characterization tools (mechanical, thermal and microstructural). At the two aforementionedscales, an experimental setup was designed to perform thermal measurements onCMC under tensile test. Thermal diffusivity of minicomposites is estimated using Lock-in thermography.Also, tranverse diffusivity mapping as well as global in-plane diffusivity of woven CMCare determined by suitable rear face flash methods. The evolution of damage is then derived fromacoustic emission activity along with postmortem microstructural observations. Experimental resultsare systematically compared to simulations. At microscale, a micromechanical-based modelis used to simulate the loss of thermal conductivity of a minicomposite under tensile test. At mesoscale,a multiscale Finite ElementModel is proposed to compute the effect of damage on thermalproperties of woven CMC.

Les composites alumine-chrome sont obtenus par pressage à chaud de poudres provenant du broyage réactif entre des poudres d'aluminium, d'alumine et d'oxydes de chrome. Différents types de composites ont été caractérisés : ils correspondent à des fractions volumiques de chrome comprises entre 5 et 36% et différentes voies d'élaboration. Une étude microstructurale a été menée pour mieux connaître les différents constituants et les différentes phases des poudres mais aussi des échantillons massifs (notamment ceux qui sont minoritaires). Une approche micromécanique est utilisée pour déterminer le champ de contraintes internes, générées lors du refroidissement après le pressage des poudres, du fait des différences existant entre les coefficients de dilatation thermique et les propriétés thermo-mécaniques des phases. Ces différences et ces contraintes pouvant conduire à la détérioration et à la fissuration du composite pourraient peut-être aussi être utilisées avec avantage et renforcer le composite, du moins localement selon les tailles et dispositions relatives de la phase métallique. Les résultats des calculs par éléments finis ont été confrontés aux résultats expérimentaux de détermination des contraintes moyennes dans les phases, obtenus en utilisant le rayonnement synchrotron. Pour évaluer le comportement de la microstructure et des contraintes internes vis à vis de la fissuration, une procédure d'indentation de type hertzien (indentation d'un échantillon plan par une sphère) a été mise en place pour analyser le mode de fissuration des échantillons massifs. Les résultats issus de l'étude de la microstructure, des calculs et de la fissuration sont comparées pour analyser l'influence de la microstructure et des champs locaux de contraintes sur le comportement et les trajectoires des fissures dans des composites biphasés alumine-chrome. Des voies concrètes d'amélioration voire d'optimisation des microstructures au regard de la résistance à la fissuration en sont ainsi dégagées.

L'enjeu actuel pour les industriels de l'aéronautique est de diminuer la consommation en carburant et/ou d'augmenter le rendement des avions. A terme, Safran souhaite remplacer les aubes de turbine, actuellement en superalliage, par des aubes en matériau composite tissé de type SiC/SiBC. Il est alors important de prévoir leurs durées de vie. Ce travail a donc consisté à développer un modèle de durée de vie pour ces composites autocicatrisants. Ces matériaux tissés sont constitués de fibres Nicalon, d'une interphase de pyrocarbone et d'une matrice autocicatrisante multicouche (B4C, SiC et SiBC). La particularité de ces composites est l'oxydation de chaque constituant du matériau en fonction de l'environnement (température, atmosphère sèche ou humide). Le modèle de durée de vie développé offre un compromis entre des temps de calcul réduits, malgré la prise en compte de phénomènes physico-chimiques complexes, et une prévision de la durée de vie suffisamment précise. L'approche retenue est un couplage entre un modèle d'endommagement mécanique et un modèle physico-chimique. Un modèle de durée de vie uniaxial a été proposé afin de justifier les différents couplages nécessaires entre les parties mécanique et physico-chimique mais également pour optimiser les algorithmes de résolution. Ce modèle a permis d'identifier les coefficients pour deux nuances de matériaux. Afin de réaliser des essais de structures, un modèle de durée de vie multiaxial a été proposé et implanté dans le code de calcul ZéBuLoN. Un protocole d'identification a également été proposé dans ce travail même si les essais de caractérisation jusqu'ici réalisés ne sont pas suffisants pour identifier complètement le modèle 3D sur ces matériaux.

L’enjeu actuel pour les industriels de l’aéronautique est de diminuer la consommation en carburant et/ou d’augmenter le rendement des avions. A terme, Safran souhaite remplacer les aubes de turbine, actuellement en superalliage, par des aubes en matériau composite tissé de type SiC/SiBC. Il est alors important de prévoir leurs durées de vie. Ce travail a donc consisté à développer un modèle de durée de vie pour ces composites autocicatrisants. Ces matériaux tissés sont constitués de fibres Nicalon, d’une interphase de pyrocarbone et d’une matrice autocicatrisante multicouche (B4C, SiC et SiBC). La particularité de ces composites est l’oxydation de chaque constituant du matériau en fonction de l’environnement (température, atmosphère sèche ou humide). Le modèle de durée de vie développé offre un compromis entre des temps de calcul réduits, malgré la prise en compte de phénomènes physico-chimiques complexes, et une prévision de la durée de vie suffisamment précise. L’approche retenue est un couplage entre un modèle d'endommagement mécanique et un modèle physico-chimique. Un modèle de durée de vie uniaxial a été proposé afin de justifier les différents couplages nécessaires entre les parties mécanique et physico-chimique mais également pour optimiser les algorithmes de résolution. Ce modèle a permis d’identifier les coefficients pour deux nuances de matériaux. Afin de réaliser des essais de structures, un modèle de durée de vie multiaxial a été proposé et implanté dans le code de calcul ZéBuLoN. Un protocole d’identification a également été proposé dans ce travail même si les essais de caractérisation jusqu’ici réalisés ne sont pas suffisants pour identifier complètement le modèle 3D sur ces matériaux. / The current challenge for the aerospace industry is to decrease the fuel consumption and/or to increase the performance of planes. In the future, Safran Group wishes to replace the turbine blades, currently in superalloy, with woven composite SiC/SiBC material blades. Therefore, it is important to predict their life time. This work involved developing a life time model of these self-healing composites. These woven materials are made up of Nicalon fibers, and an interphase of pyrocarbone and a self-healing matrix (B4C, SIC and SiBC). The particularity of these composites is the oxidation of every constituent of the material depending on the environment (temperature, dry or wet atmosphere). The developed life time model offers a compromise between reduced calculating time, in spite considering complex physico-chemical phenomena, and an accurate enough prediction of the life time. The approach chosen is a coupling between a mechanical damage model and a physico-chemical model. A uniaxial life time model was proposed to explain the different necessary couplings between the mechanical and physico-chemical parts but also to optimize the resolution algorithms. This model enabled to identify the coefficients for two grades of materials. In order to carry out tests of structures, a multiaxial life time model was proposed and implemented in the ZéBuLoN Finite Element code. A protocol of identification was also proposed in this work even if the characterization tests so far realized are not sufficient to identify the 3D-Model for these materials.

La durabilité et la fiabilité sont deux facteurs clés dont la maîtrise est essentielle en vue de l’utilisation des composites à matrice céramique (CMC) pour des applications aéronautiques. Il est nécessaire pour cela de pouvoir estimer la durée de vie des structures en service. Cela requiert de quantifier l’endommagement mais aussi d’identifier les différents mécanismes qui en sont à l’origine. Il est donc indispensable d’une part de caractériser les matériaux et de définir les indicateurs d’endommagement les plus adaptés. D’autre part, l’utilisation ou le développement de modèles doivent permettre l’estimation de la durée de vie restante à partir de l’analyse des événements précurseurs associés à la croissance de l’endommagement. L’Emission Acoustique (EA) est une technique qui permet de répondre à cette problématique. En effet, les mécanismes d’endommagement s’accompagnent de libération d’énergie sous forme d’ondes élastiques transitoires. Leur détection, communément appelée émission acoustique, permet de suivre en temps réel le développement de l’endommagement du matériau. Ce moyen est mis en œuvre dans cette thèse qui comporte deux volets complémentaires. Le premier volet porte sur l’identification de la signature acoustique des différents mécanismes impliqués dans l’endommagement des composites à matrice céramique, en vue de permettre une caractérisation fine de la croissance de l’endommagement et de fournir des indicateurs pour la prévision de la rupture. Le second volet porte sur l’estimation de la durée de vie restante sous sollicitation de fatigue statique, à partir de l’émission acoustique en utilisant l’énergie des sources d’EA comme mesure de l’endommagement. Les travaux réalisés dans cette thèse montrent l’apport de l’EA pour l’analyse du comportement mécanique et la prévision de la durée de vie des CMC. Dans le premier volet, la caractérisation robuste des sources d’EA rend possible le suivi en temps réel de l’apparition de chaque mécanisme d’endommagement grâce à une analyse multivariable. Dans le second volet, deux indicateurs, calculables en temps réel, permettent d’identifier deux phases reproductibles dans le comportement des CMC sollicités en fatigue statique, à partir de la libération d’énergie des sources d’EA. La prévision en temps réel de la durée de vie restante est envisageable grâce à la détection de la seconde phase et à la modélisation, par une loi de type puissance, de la libération d’énergie associée. / Ceramic matrix composites (CMCs) are candidates for use in aeronautical applications for which durability and reliability are key factors. Beyond damage characterization, the current objective is to predict structures lifetime in service conditions. This requires quantifying damage evolution and identifying the various damage mechanisms that are involved. Therefore, it is necessary to characterize materials and define suitable damage indicators. The use or development of models would then allow the evaluation of remaining lifetime based on the analysis of precursory events. In this context, Acoustic Emission (AE) is a suitable technique. Indeed, damage mechanisms release energy in the form of transient elastic waves. Their recording, named Acoustic Emission, allows monitoring material damage growth. This technique is used in this work, which is composed of two complementary parts. The first part aims at identifying the acoustic signature of mechanisms involved in damaging of ceramic matrix composites. This would allow an accurate characterization of damage evolution and would provide indicators for rupture prediction. The second part focuses on the evaluation of remaining lifetime under static fatigue loading based on the energy of AE sources as a measure of damage. The following work shows the contribution of acoustic emission for the analysis of mechanical behaviour and lifetime prediction of CMCs. In the first part, a robust characterization of AE sources and the use of multivariate analysis allow monitoring the growth of each damage mechanism. In the second part, two reproducible phases in the behaviour of CMCs under static fatigue are identified on the AE sources energy release by two real-time indicators. The detection of the second phase and modelling of associated energy release by a power law would allow real-time prediction of the remaining lifetime.

Cette thèse s‘inscrit dans le contexte de l‘étude de matériaux fibreux tissés et traite de l‘analyse morphologique de leur texture et de la simulation des arrangements des fibres dans un fil. Le volet « analyse » consiste à extraire des données caractérisant la géométrie des fibres et des fils composant le renfort tissé et s‘appuie sur des images tridimensionnelles issues de tomographies rayon X à haute résolution. Une chaine de traitement d‘images visant à séparer et identifier les fils et les fibres est proposée. Elle s‘appuie sur un algorithme de labellisation du fil et des fibres. Les caractéristiques telles que les diamètres et les orientations de fibres et la densité locale de fibres dans le fil sont ensuite calculées. Le volet « simulation » vise à générer un renfort fibreux « virtuel ». Un algorithme fondé sur la résolution de modèles dynamiques permet de placer au sein d‘un fil, des objets représentant les fibres tout en respectant des contraintes issues des paramètres issus du volet « analyse » ou choisis arbitrairement par l‘utilisateur. L‘ensemble des fibres composant le fil sont alors synthétisés en respect de ces contraintes. Ces deux volets sont appliqués avec succès à la caractérisation et à la synthèse de renforts fibreux de composites thermostructuraux. Les caractéristiques géométriques, estimées sur des tomographies à haute résolution, font ressortir des phénomènes tels que le cisaillement intra fils. La synthèse permet de simuler le placement de fibres à partir de paramètres géométriques obtenus à haute résolution, au sein d‘un fil dont l‘enveloppe est obtenue à basse résolution et donc sur une longueur plus représentative du tissage. / The aim of this work is to study fibrous woven materials and to develop morphological analysis of their texture enabling simulation of fibrous layout in yarns. The ―analysis‖ stage consists in data extraction to characterize the geometry of fibers and yarns constituting the woven material, based on tridimensional images generated by high resolution X-ray tomography. An image processing workflow to separate and identify fibers and yarn is proposed. Then, diameters, fiber orientations and local fiber density in yarns are computed. The ―simulation‖ stage targets to generate virtual fibrous materials. An algorithm based on the resolution of a dynamic model allows placing objects representing fibers into a yarn. It uses as input the characteristic parameters previously extracted in the analysis stage or arbitrarily chosen ones. Consequently, all fibers are synthesized according to these constraints. These two stages are successfully applied to characterize and synthesize woven ceramic matrix composites. Geometrical characteristics, extracted from the high-resolution tomographic images, highlight yarn phenomena like shearing planes. The synthesis simulates fibers placement, merging geometrical parameters extracted on high and low resolution. Indeed, using fiber parameters extracted from high resolution images and yarn envelopes from low resolution ones enable generating a result with a more representative woven length.

La compréhension du comportement d'un composite à matrice céramique (CMC) lorsqu'il est sollicité en fatigue est l'un des points clés pour permettre son utilisation dans un cadre industriel. Il est en effet nécessaire de déterminer la chronologie des différents mécanismes d'endommagement ainsi que d'estimer la durée de vie en conditions d'utilisation. Il est alors nécessaire de réaliser une caractérisation mécanique mais aussi de définir des indicateurs d'endommagement permettant la prévision de durée de vie. Dans ce but, il est intéressant de coupler l'analyse des paramètres mécaniques et les observations microstructurales à des techniques de suivi en temps réel de l'endommagement. L'émission acoustique (EA) est une méthode de suivi non destructive qui permet de répondre à cette problématique. Elle permet notamment de quantifier et de localiser l'endommagement. Dans ce travail, de nouveaux indicateurs d'endommagement sont mis en place tels la "Sévérité" des signaux définie à partir de l'énergie acoustique ainsi que la "Sentry function" définie à partir de l'énergie acoustique et de l'énergie mécanique. Ce travail s'articule autour de deux principaux axes. Dans un premier temps il s'agit de caractériser les effets de la sollicitation cyclique sur ce type de matériau, ceci notamment en comparant l'évolution des paramètres mécaniques, les observations microstructurales ainsi que l’analyse de l'évolution globale de l'émission acoustique (EA) lorsque le matériau est soumis à un chargement statique et à un chargement cyclique. La seconde partie consiste à déterminer un scenario d'endommagement. Dans un premier temps, les signaux d’EA sont analysés en fonction de leur détection dans le cycle (charge/décharge). Ensuite la détermination de la signature acoustique des différents mécanismes d'endommagement par application de techniques de reconnaissance de formes supervisées a permis d'évaluer leur chronologie d'activation durant les essais de fatigue cyclique. Cette étude a permis de mettre en évidence un ensemble de mécanismes propres à la sollicitation cyclique, composé principalement de décohésion et de frottement aux interfaces fibre/matrice et matrice/matrice. De plus, l'utilisation de l'émission acoustique a permis de définir des temps caractéristiques ou critiques pouvant être utilisés dans un objectif de prévision de la durée de vie. En effet, par exemple la sévérité des signaux a permis de mettre en évidence un temps caractéristique situé entre 25 et 45% de la durée de vie du matériau. La détection en temps réel de ce temps caractéristique permet d'estimer la durée de vie restante. / The full understanding of a ceramic matrix composite under fatigue loading is needed in view of industrial applications. It is necessary to determine the damage mechanisms chronology and to be able to forecast the lifetime of the material in the conditions of use. To reach these purposes, a mechanical characterisation has to be done as well as the definition of damage indicators. It is then interesting to link the analysis of mechanical parameters and microscope observations with a non-destructive monitoring technique. Acoustic emission (AE) appears to be a good candidate to monitor material damage under loading. It makes the quantification and the material damage localisation possible. In this study, indicators based on released acoustic energy are used as "Severity" of signals or "Sentry function" which depends on both acoustic and mechanical energies. This work is organised in two parts. First, the analysis of mechanical parameters behaviour, material microstructure and global evolution of acoustic emission under static and cyclic loading makes the characterisation of the effects of cyclic fatigue on the material possible. The second part consists in determining a damage scenario. First acoustic emission signals are analysed depending on their acquisition during a cycle (loading or unloading). Then the connection between the acoustic emission signals and the different damage mechanisms, using a supervised clustering method, facilitated the estimation of the activation of these different damage mechanisms during cyclic fatigue tests. This study pointed out different damage mechanisms generated by cyclic loading, which are mainly debonding and friction at matrix/fibre and matrix/matrix interfaces. In addition, damage indicators based on acoustic emission enabled to determine characteristic times which can be used for lifetime forecast. For example, signal severity shows a characteristic time between 25% and 45% of the time to ultimate failure. Detection of this time in real-time during a test can be used to estimate the time of the ultimate failure of the material.

La simulation des procédés de production des composites à renforts tissés est un enjeu majeur pour les industries de pointe, où leur utilisation s’intensifie. La maitrise des procédés d’obtention des composites à matrice et fibres en céramique, notamment les étapes de mise en forme et de pyrolyse, s’avère primordiale. La connaissance et la simulation du comportement mécanique aux différentes étapes est nécessaire pour optimiser les performances des pièces finales. Deux approches de modélisation macroscopique des renforts tissés épais de composite sont détaillées : une approche continue classique et une approche semi-discrète. Pour cela, une loi de comportement hyperélastique initialement orthotrope est développée. Cette loi est basée sur l’observation phénoménologique des modes de déformation privilégiés, à partir desquels sont proposés des invariants physiques de la transformation. L’identification des paramètres matériaux nécessaires est décrite. Une version modifiée de cette loi, sans contribution en tension, est implémentée dans un élément semi-discret, où le travail en tension est alors pris en compte par des barres discrétisant le tissage réel. Les importantes différences de rigidités entre sollicitations en tension et en cisaillements font des renforts tissés épais des matériaux fortement anisotropes. Leur modélisation numérique met en évidence des phénomènes parasites ou des limitations liés à cette spécificité. Le phénomène de verrouillage en tension est tout d’abord mis en évidence. Une solution basée sur une formulation éléments finis enhanced assumed strain est proposée pour des éléments continus classiques ou semi-discrets. Puis des problèmes liés aux simulations numériques dominées par la flexion sont soulevés : l’hourglassing transverse et l’absence de résistance locale à la courbure. Dans le cas de l’hourglassing transverse, deux méthodes de rigidification de ces modes de déplacement sont proposées : par moyennage des dilatations dans l’élément ou par ajout d’une rigidité matérielle tangente supplémentaire. Pour l’introduction d’une résistance à la courbure, une méthode basée sur l’utilisation purement numérique de plaques rotation free est proposée. Celles-ci permettent le calcul de la courbure induisant, par l’intermédiaire d’un moment de flexion, des efforts internes supplémentaires. Finalement, la modélisation du retour élastique après pyrolyse de la matrice organique à précurseurs céramique est réalisée. Le comportement de la matrice pyrolysée est identifié expérimentalement à l’aide d’une loi hyperélastique isotrope transverse. L’addition de cette loi, qui prend comme référence la préforme déformée, à la loi de comportement initiale du renfort tissé permet de visualiser les déformations obtenues en fin de pyrolyse. Cette modélisation est comparée à des résultats expérimentaux. / Manufacture processes modeling of woven fabrics composites is a major stake for state-of-the-art industrial parts, where their usage is intensifying. Control of all the manufacturing stages of ceramic matrix composites, particularly the forming and pyrolysis steps, is essential. Understanding and simulation of the mechanical behavior at each stage is required to optimize the final product performances. Two macroscopic modeling approaches of thick woven fabric reinforcements are detailed: a continuous classical one and a semi-discrete one. An initially orthotropic hyperelastic constitutive law is thus established. This law is based on a phenomenological observation of the main fabric deformation modes, from where physical invariants of the deformation are suggested. The required material parameters identification is explained. A modified version of this law, without any tensile energetic contribution, is implemented in a semi-discrete element where the tensile work is taken into account by bars that discretize the real weaving. Thick woven reinforcements are highly anisotropic materials due to the large ratio between the tensile rigidity and the others. Their numerical modeling highlights spurious phenomena and limitations related to this specificity. The tension locking is firstly tackled. A remedy based on an enhanced assumed strain finite element formulation is suggested for classical continuum and semi-discrete elements. Problems linked to bending-dominated numerical simulations are brought to attention : transverse hourglassing and lack of local bending stiffness. For the transverse hourglassing situation, two stiffening technics are proposed : averaging the dilatation through the whole element or adding a supplementary tangent material rigidity in a specific direction. The local bending stiffness problem is solved by calculating the curvature inside the element by using rotation free plates. The induced bending moment leads to supplementary internal loads. Finally, the elastic springback following the pyrolysis of the polymer matrix with ceramic precursors is modeled. The constitutive behavior is experimentally identified with a transverse isotropic hyperelastic law. Added to the initial reinforcements’ hyperelastic law, with the preformed fabric as reference configuration, the pyrolysis induced deformations can be visualized. This final model is compared with experimental results.

Les céramiques polycristallines pour application dentaire sont aujourd’hui majoritairement des zircones dopées à l’yttrium (Y-TZP). Ce matériau présente des avantages indéniables en terme de résistance à la rupture, de propriétés esthétiques ou encore de ténacité grâce au phénomène de renforcement par transformation de phase. Les problèmes de stabilité de la Y-TZP en présence d’eau peuvent être limités par un travail d’optimisation des poudres, mais la sensibilité intrinsèque du matériau vis-à-vis de l’eau ou des fluides biologiques demeure et représente un risque, spécialement dans le cadre d’applications cliniques. Les matériaux à base de zircone dopée au cérium (Ce-TZP) présentés dans cette étude ont été développés afin de répondre au triple objectif de ténacité, résistance et stabilité. A partir de la Ce-TZP, connue pour sa ténacité et sa stabilité en présence d’eau importantes, un travail d’optimisation de la microstructure a été réalisé afin d’obtenir une résistance à la rupture maximale. Différentes voies ont été explorées afin d’élaborer des microstructures permettant une augmentation de la résistance mécanique de la Ce-TZP, notamment le frittage SPS ou l'élaboration de composites par mélange de poudres commerciales. Parmi les résultats présentés, le plus marquant est sans doute l’élaboration de composites dans le système 10Ce-TZP/MgAl2O4, caractérisés par une combinaison de propriétés mécaniques inédite (Sigma R = 900 MPa, KIc >15MPa.m1/2), et une stabilité à très long terme en présence d’eau . La mise en forme de ce matériau par des procédés industriels de pressage a été rendue possible grâce à une étape de granulation par atomisation ultrasonique. Enfin, un axe de recherche a été dédié à l’élaboration de poudres composites à base de Ce-TZP en une seule étape, par synthèse chimique. Ces travaux plus prospectifs montrent qu’un mélange très intime de deux phases peut-être obtenu par des méthodes de chimie douce dans une poudre composite. Ces poudres permettent l’élaboration de matériaux nanostructurés, dont les propriétés pourraient dépasser celles des composites conventionnels. / Yttria-doped tetragonal zirconia ceramics (often referred as Y-TZP) are today of major interest in biomedical and particularly dental applications, due to their excellent combination of strength and aesthetic features. Nevertheless, the moderate toughness of 3Y-TZP, and its still possible low temperature degradation (LTD) leaves space for new materials development. The purpose of this study is to assess the potential benefit of using ceria-doped zirconia (Ce-TZP) based ceramics as an tough, strong and stable alternative to Y-TZP. Ce-TZP generally possesses high toughness, but moderate strength when compared to 3Y-TZP, which is related to a larger grain size. In order to improve the strength of Ce-TZP, three microstructural optimizations have been carried out. First, Spark Plasma Sintering (SPS) has been used, showing a good potential for the development of nanostructured materials, which can be dense and mainly tetragonal, but aesthetically incompatible with a dental application. Cerium reduction effects on color and phase repartition have been studied. Adding a second step of conventional sintering in air has led to fully dense submicron 12Ce-TZP with acceptable color, but unsufficient strengthening. In a second step, a conventional composite approach has been used, by mixing commercial powders. The most striking result is certainly the uncommon combination of mechanical properties (Sigma R = 900 MPa, KIc > 15MPa.m1/2) obtained in the system 10Ce-TZP/MgAl2O4, together with a long term stability in presence of water. Pilot scale processing of this material has been set up by mean of ultrasonic spray-drying. Finally, a third research axis has been devoted to the synthesis of composite powders based on Ce-TZP, in one step. This work has shown that a very close mix of two phases can be obtained par soft chemistry methods in a composite powder. Nanostructured materials can be obtained from these powders, which properties could exceed those of conventional composites.

Actuellement, la qualité de l’imagerie provenant de systèmes optiques spatiaux est limitée par la taille de leurs miroirs et la masse des structures supportant le miroir. Le développement de systèmes athermiques légers (un seul matériau) constitue le principal challenge dans l’amélioration de ces systèmes. De matériaux légers, résistants mécaniquement (E/ρ3 > 10, σf > 100 MPa) et stables thermiquement (< 2,0.e-6/K) doivent être développés. Dans ce cadre, notre travail porte sur l’élaboration de composites céramiques associant un matériau à coefficient de dilatation thermique (CTE) positif résistant mécaniquement (alumine ou zircone cériée) et un matériau à CTE très négatif (tungstate de zirconium ou β-eucryptite). L'étude du tungstate de zirconium a révélé plusieurs problèmes de décomposition et de réactions avec certaines matrices oxydes, menant à l’abandon de cet oxyde dans l’élaboration des composites. Dans le cas de la β-eucryptite, un phénomène de vermiculation a été mis en évidence, conduisant à la formation d’une porosité intragranulaire. L’optimisation des paramètres de frittage a permis de limiter cette porosité. L’étude du comportement thermique de la β-eucryptite confirme que son CTE très négatif provient principalement d’un phénomène de fissuration, généré par l’anisotropie de dilatation de sa maille cristalline. Cette fissuration est dépendante de la taille des grains mais également de la taille des agrégats de grains dans le cas des poudres. Ainsi, bien que le CTE intrinsèque de la β-eucryptite soit très faible (-0,4.e-6/K), son CTE extrinsèque peut atteindre des valeurs jusqu'à -10,9.e-6/K selon les conditions d’élaboration. Dans ce travail, deux stratégies d’élaboration de composites sont étudiées. Le premier cas consiste à diminuer le CTE des matrices oxydes à partir d’une poudre de β-eucryptite non microfissurée (-0,4.e-6/K) tandis que le second cas consiste à obtenir des matériaux à CTE très faible à partir d’une poudre de β-eucryptite microfissurée (-3,0.e-6/K). Lors de l’utilisation de la matrice en zircone cériée, le taux de dopage au cérium est optimisé afin de limiter la transformation de phase de la zircone. Cette transformation, induite par les contraintes de tension exercées par la β-eucryptite, affecte la linéarité du comportement thermique du composite. Dans les deux cas d’étude, les composites denses montrent une modification du CTE intrinsèque de la β-eucryptite passant de -0,4.e-6/K à plus de +3,2.e-6/K en raison des contraintes de compression appliquées par la matrice (alumine ou zircone cériée). La relaxation de ces contraintes nécessite une sous-densification des composites. A partir de ces observations, différents composites à CTE très faible sont élaborés. Toutefois, le sous-frittage des composites associé à la microfissuration de la β-eucryptite diminuent fortement les propriétés mécaniques des matériaux ainsi élaborés. / High resolution satellite imagery from space optical systems is mainly limited by the mirror size and the mass of structures supporting the mirror. Nowadays, the development of light athermal systems is the major challenge to improve these optical systems. So, light materials having good mechanical properties (E/ρ3 > 10, σf > 100 MPa) and thermal stability (< 2.0e-6/K) are required. Within this context, our project consists in processing new ceramic composites by combining positive thermal expansion coefficient (TEC) materials having good mechanical properties (alumina or ceria doped zirconia) and negative TEC materials (zirconium tungstate or β-eucryptite) The processing of zirconium tungstate-based materials showed several decomposition and chemical reactions with some oxide matrix leading to its giving up. In the case of β-eucryptite, vermicular phenomenon occurs during sintering leading to the formation of intragranular porosity. Sintering parameters optimization can limit this porosity. The study of the thermal behavior of pure β-eucryptite materials shows that the very negative TEC results from microcracking, generated by the TEC anisotropy of its crystal lattice. This microcracking depends on the grain size and the aggregate size in the case of powder materials. Despite the fact that the TEC of its lattice (called intrinsic TE C equals to -0.4e-6/K) is very low, its bulk (or extrinsic) TEC can reach values until -10.9e-6/K according to the processing conditions. In this work, two strategies for developing composites were studied. The first one consists in decreasing the matrix TEC using an uncracked β-eucryptite powder (-0.4e-6/K) while the second one consists in elaborating near zero TEC materials from a microcracked β-eucryptite powder (-3.0e-6/K). When ceria-doped zirconia is used, ceria content must be adjusted in order to limit zirconia phase transformation. This transformation is driven by tensile stresses induced by the β-eucryptite and modifies the composite thermal behavior linearity. In both studied cases, dense composites show a modification of the β-eucryptite intrinsic TEC from -0.4e-6/K to more than +3.2e-6/K as a consequence of compressive stresses applied by the oxide matrix. An uncompleted densification of composites is required to relax these stresses. Taking into account these observations, several very low TEC composites were elaborated. However, the uncompleted densification of composites and the β-eucryptite microcracking greatly decrease the mechanical properties of these materials.