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Synthesis and applications of multifunctional hybrid materials based on microgel particlesJia, He 02 December 2016 (has links)
Die Kombination aus anorganischen Nanopartikeln und Mikrogelen in einem hybriden System erlaubt die Herstellung von Materialien mit vielseitigen neuen Eigenschaften. Im Idealfall weisen solche hybriden Materialien neben den Eigenschaften von beiden indivduellen Systemen zusätzlich synergetische Effekte auf, welche aus den Interaktionen zwischen dem anorganischen Nanopartikel und dem Mikrogel resultieren. Im ersten Teil dieser Arbeit wird eine neuartige und eingängige Methode zur Herstellung von Cu2O@PNIPAM Kern-Schale Nanoreaktoren präsentiert. Die PNIPAM Schale schützt dabei die Cu2O Nanopartikel effektiv vor Oxidation. Die Cu2O@PNIPAM wurden als Photokatalysator zum Abbau von Methylorange unter sichtbarem Licht eingesetzt. Im Vergleich zu den reinen Cu2O Nanopartikeln konnte eine signifikante Steigerung der katalytischen Aktivität festgestellt werden. Desweiteren kann die photokatalytische Aktivität mittels Temperatur durch die thermosensitive PNIPAM Schale abgestimmt werden. Verhältnismäßig geringe Konzentrationen einer Cu2O@PNIPAM wässrigen Lösung (1,5 Gew%) können direkt als neuartige Tinte genutzt werden. Keine zusätzlichen Additive oder organische Lösungsmittel sind für die Strahldruckprozesse vonnöten. Gedruckte Bauelemente bestehend aus den Cu2O@PNIPAM wurden als Gas Sensoren eingesetzt und zeigten eine geringere Nachweisgrenze für NO2 als die reinen Cu2O Nanowürfel. Im zweiten Teil der Arbeit wurden katalytisch aktive Au Nanopartikel an copolymerisierten α –Cyclodextrin (α-CD) Einheiten in einem Poly(N-vinylcaprolactan) (PVCL) Mikrogel immobilisiert. Diese hybriden Partikel sind sehr aktive Katalysatoren für die Reduktion von aromatischen Nitroverbindungen. Die Reduktion von 4-Nitrophenol (Nip) und 2,6-Dimethyl-4-nitrophenol (DMNip) wurden als Modellreaktionen ausgewählt. Durch selektive Bindungseingenschaften der Nitroverbindungen an die α-CD Einheiten konnten verschiedene katalytische Aktivitäten für Nip and DMNip festgestellt werden. / The combination of inorganic nanoparticles and organic microgels in one hybrid system allows for the preparation of new materials with multifunctional properties. Ideally, such hybrid materials reflect both the properties of its individual components and synergetic effects due to the interaction between inorganic nanoparticles and microgels. In the first part of this thesis, the fabrication of Cu2O@Poly(N-isopropylacrylamide) (PNIPAM) core-shell nanoreactors has been presented. It was found that the PNIPAM shell effectively protects the Cu2O nanocubes from oxidation. The core-shell microgels have been used as photocatalyst for the decomposition of methyl orange and a significant enhancement in the catalytic activity has been observed compared with the bare Cu2O nanocubes. Most importantly, the photocatalytic activity of the core-shell nanoreactors can be further tuned by the thermosensitive PNIPAM shell. The aqueous solution of Cu2O@PNIPAM core-shell nanoparticles with quite low solid content (1.5wt. %) can be also directly used as a novel ink material for the inkjet printing without adding any other surfactants and organic solvents. The gas sensor device printed by core-shell nanoparticles is more sensitive to NO2 than that made from the bare Cu2O nanocubes. In the second part, a kind of hybrid microgel has been fabricated by immobilization of catalytically active Au nanoparticles in the α-cyclodextrin (α-CD) modified poly(N-vinylcaprolactam) (PVCL) microgels without addition of reducing agent and surfactant. The hybrid microgels can work efficiently as catalyst for the reduction of aromatic nitro-compounds by using the reduction of 4-nitrophenol (Nip) and 2,6-dimethyl-4-nitrophenol (DMNip) as model reactions. Due to the selective binding property of α-CDs to nitro compounds, the synthesized hybrid microgels show different catalytic activity for the target compounds, 4-nitrophenol (Nip) and 2,6-dimethyl-4-nitrophenol (DMNip), during the catalytic reactions.
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