Ce travail porte sur la caractérisation optique et électrique ainsi que la modélisation mathématique du contournement d’isolateurs pollués en tenant compte de la forme de tension appliquée, de la répartition ainsi que de la constitution chimique du dépôt polluant. Sous tension de choc de foudre (1,2/50μs), la morphologie des décharges ainsi que les courants associés dépendent de la tension (forme, amplitude, polarité),de la répartition de la pollution et de sa conductivité. Les vitesses moyennes de la décharge mesurées dépendent de la polarité appliquée à la pointe et de la conductivité de la pollution. Le temps critique correspondant aux conditions critiques est de l’ordre de 9/10 du temps total de contournement quelles que soient la polarité de la tension et la conductivité de la pollution. La constitution chimique de la couche de pollution a peu d’effet sur la tension critique contrairement aux courants critiques. Les valeurs des constantes caractéristiques n et N sont fonction de la nature chimique des dépôts et de la polarité de la tension. Le modèle élaboré montre que les constantes caractéristiques de la décharge n et N sont des paramètres dynamiques et dépendent des éléments du circuit électrique équivalent du système et des paramètres thermiques de la décharge. Les relations des conditions critiques du contournement développé relient les paramètres électriques et thermiques du circuit équivalent et la condition de propagation de la décharge. L’application de ce modèle, pour différentes formes de tension et pour plusieurs types de pollution, donne des résultats satisfaisants. L’hypothèse selon laquelle la colonne de la décharge ne contient que de la vapeur d’eau et de l’air constitue une bonne approximation des grandeurs critiques. Sous tension de choc de foudre, les courants et les tensions critiques dépendent de la configuration de la pollution et de la polarité de la tension. Le courant circule à travers une section effective de la pollution. L’introduction de la notion d’épaisseur critique effective et son application au calcul des grandeurs critiques donne de bons résultats pour les cas de figures étudiés. L’épaisseur effective du dépôt est proportionnelle la résistivité de la pollution et dépend dela configuration de la pollution et de la polarité de la pointe. Dans le cas de dépôt de pollution discontinue et/ou non uniforme, les conditions de propagation des décharges sont locales et leurs paramètres caractéristiques varient selon la configuration et la conductivité du dépôt ainsi que la polarité de la tension appliquée. Le modèle développé pour ce cas de figure donne de bons résultats. / This work aimed on optical and electrical characterization and mathematical modeling of flashover of polluted insulators, taking into account the applied voltage waveform, the distribution and chemical composition of pollutant deposit. Under lightning impulse voltage (1.2 /50μs), the morphology of the discharge and the associated currents depend on voltage (shape, amplitude, polarity), the distribution ofpollution and its conductivity. The measured average velocity of the discharge depends on the polarity applied to the tip and the pollution conductivity. The critical time corresponding to the critical conditions is about 9/10 of total flashover duration regardless of the polarity of the voltage and the pollution conductivity. The chemical composition of the pollution layer has little effect on the critical voltage unlike the critical currents. The values of the characteristic constants n and N depend on the chemical nature of the deposits and the voltage polarity.The developed model shows that the discharge constant characteristics n and N are dynamic parameters and depend on the elements of the equivalent electrical circuit system and thermal parameters of the discharge. The developed relationships of critical conditions of flashoverlink the electrical parameters and thermal equivalent circuit and the propagation condition of the discharge. This approach allows us tounderstand the effect of the chemical constitution of pollution on the values of n and N. The application of this model for various voltage waveforms and for several types of pollution, gives satisfactory results. The assumption that the column of the discharge contains only watervapor and air is a good approximation of the critical conditions. Under lightning impulse voltage, the current circulate into a effective section of the pollution surface. The introduction of the concept of critical effective thickness of pollution and its application to the calculation ofcritical parameters gives good results compared with the experimental values. We have also shown that the effective thickness of the depositis proportional to the resistivity of the pollution and depends on voltage polarity and pollution configuration. In the case of discontinuous deposit of pollution and / or non-uniform propagation conditions of discharges are local and their characteristic parameters vary dependingon the configuration and the conductivity of the deposit and the polarity of the applied voltage. The developed model gives good results

Nous avons étudié un procédé de dépôt par décharge à barrière diélectrique à la pression atmosphérique, pour l'obtention de films organosiliciés contenant des fonctions amine. Nous avons étudié l'effet du régime dans lequel opère la décharge sur la production de certaines espèces, telles que CN et CN2. En couplant ces résultats à l'analyse des films réalisés, nous avons pu mettre en évidence le fait que dans un régime filamentaire, le précurseur est fragmenté de manière plus importante. En particulier, les liaisons Si-CH3 sont détruites. Cependant, la quantité d'azote introduite dans le film, qui dépend pour beaucoup de celle de carbone, est plus importante dans le cas d'une décharge de Townsend, et le taux de fonctions amines est plus important. Le taux d'azote dépend également de la nature du substrat. La quantité d'azote introduite dans les films est en effet supérieure dans le cas d'un dépôt sur verre. Aucune explication n'a cependant été apportée à ce phénomène. Des cratères son également apparu dans les films obtenus sur cuivre en régime filamentaire.

Ces dernières années un nouveau type de décharges hors équilibre thermodynamique, aptes à générer des micro jets de plasma se propageant en atmosphère libre, a suscité beaucoup d'intérêt dans la communauté scientifique. Ces micro jets, produits dans des structures type décharge à barrière diélectrique, ont des propriétés particulièrement intéressantes, tant sur le plan de la physique des plasmas que sur celui des applications, en particulier pour des applications biomédicales ou de traitement de surface.Dans ce travail de thèse il est démontré que ces jets de plasma correspondent à la propagation à grande vitesse d'un front d'ionisation sans déplacement de matière. Une caractérisation des propriétés des jets (vitesse et distance de propagation) a été effectuée en fonction de la tension appliquée, du débit, de la composition du gaz, et de la géométrie de la décharge. La distribution spatio-temporelle des espèces réactives produites par le jet a été mesurée, et en particulier celle de l'état métastable He (2³S) mesuré par absorption laser. Des densités comprises entre 1.10¹² et 5.10¹³ cm-³ ont été obtenues pour l'état He (2³S). Sa distribution est annulaire à la sortie de la structure de la décharge et se referme le long du jet. La densité maximale est obtenue à une distance correspondant à la moitié de la zone où les atomes métastables sont présents, ce qui est en contradiction avec les modèles actuels. De plus, afin de mieux comprendre la physique des jets de plasma, nous avons fait interagir deux jets placés l'un en face de l'autre. L'étude de la contre propagation de deux jets révèle qu'il existe une distance minimale d'approche laissant entre eux une zone exempte de plasma. Après l'extinction des deux plasmas, une seconde décharge s'amorce exactement dans cette zone. Une étude détaillée couplant diagnostics électrique, imagerie ultra-rapide et spectroscopie d'émission nous a permis de montrer que cette décharge secondaire est due à une inversion de polarité conduisant à la création transitoire d'un piège à électrons.Dans le but d'aborder l'étude des applications des jets de plasma au domaine biologique, nous avons également étudié la dégradation de l'ADN plasmidique par un jet de plasma. Nous avons mis en évidence que ce type de plasma induit majoritairement des cassures simples et doubles brins, alors que très peu d'oxydations de base ou de sites abasiques sont observés, ceci même avec l'ajout de quelques pourcents d'oxygène dans le gaz.

Nous avons développé une décharge transportée fonctionnant à la pression atmosphérique. Le générateur fonctionne en mode alternative avec une fréquence d’excitation variant entre 1 et 10kHz. Grace à une forme d'onde en dents de scie, il a été possible de transporter la décharge à l’intérieur d’un tube sur une longueur qui pourrait atteindre 200cm. L’influence des différents paramètres tels que la forme de la tension appliquée, le diamètre du tube et la configuration d’électrode, sur la formation de la décharge a été étudié. La nature des espèces excitées à l’intérieur et extérieur du tube a été identifié par Spectroscopie Optique d’Emission. La propagation de la décharge dans un système multi jets et un jet unique de la même section a été comparée. L’influence de ces deux types de jets transportés exposés aux bactéries de type E. coli a été étudiée et les résultats montrent que la zone d’inactivation des bactéries augmente significativement.De plus le potentiel de cette décharge pour le traitement de surface et dépôt des couches minces de polymère a été investigué aussi bien à l’extérieur qu’à l’intérieur du tube capillaire pour la première fois. Nous avons employé deux types de précurseurs: le TEOS, et le DEGME. Sous certaines conditions, les couches de type PEG présentant des propriétés antiadhésives des cellules ont été déposées sur le PS. Afin d’étudier les modifications de surface créées sur les polymères par cette décharge. Les résultats obtenus par des méthodes d’analyse différentes montrent qu’à part l’oxydation de la surface du UHMWPE nous pouvons déceler une insaturation de la surface qui est souvent accompagnée de la réticulation de la surface. / We have developed a transporting discharge source that can operate at atmospheric pressure. The device is working by using AC power supply with a frequency ranging between 1 to 10 kHz. The sawtooth waveform enabled the transport of discharge as long as 200 cm. The different parameters that affect the plasma delivery such as voltage of the waveforms, tube diameter and electrode configuration were investigated. The electronically excited and active species inside and outside of the plasma channel were characterized by Optical Emission Spectroscopy. The electrical and temporal characteristics of the plasma, discharge power and charges on the sample were investigated. The propagation of transporting discharge with multi-jets and a single jet with the same cross-sectional area has been compared. Also, E.coli bacteria were exposed to the transporting discharge multijets and single jet for different time durations.The potential of the transported discharge for the surface treatment of polymers and deposition of thin films has been investigated. Two different precursors namely TEOS, and DEGME have been employed for the elaboration of thin organic coatings by introducing the precursors inside and at the exit of the capillary tube. The PEG like coatings obtained in the case of DEGME on PolyStyrene films showed for particular operating conditions nonadhesive coatings with respect to Ovary Carcinoma Celles. In order to study the surface modification effects of the discharge, the Ultra High Molecular Weight PolyEthylene was used as the substrate in the two different configurations. The results show that besides the oxydation of the UHMWPE, crosslinking takes place.

Les décharges Sparks sont des décharges électriques transitoires avec une courte durée de vie. Par rapport à son initiation en milieu gazeux, l’initiation de ce type de décharges dans un liquide diélectrique induit de nouveaux phénomènes physico-chimiques dans le plasma et aux interfaces plasma-liquide et plasma-électrodes. Depuis une vingtaine d’années, la recherche scientifique exploite les propriétés de ces décharges pour des applications diverses : dépollution de liquide, synthèse de nanoparticules, usinage par électro-érosion, etc. Dans ce contexte, ce mémoire a pour objectif d’apporter une meilleure compréhension de la physique des décharges Sparks dans les liquides diélectriques. Les décharges dans les liquides se caractérisent par un comportement stochastique fort. Des études statistiques d’un nombre important de décharges sur les caractéristiques électriques ont été effectuées en fonction de différents paramètres. Ces paramètres sont la distance inter-électrodes, la nature des électrodes ainsi que la polarité de la tension appliquée. L’acquisition des courbes courant-tension de chaque décharge permet de déterminer ses propriétés électriques, soient la tension de claquage, le courant de la décharge, le délai de claquage, la charge injectée, la probabilité de claquage, etc. L’influence d’un champ magnétique externe, en particulier son orientation par rapport à l’axe des électrodes, sur les caractéristiques de la décharge a ensuite été explorée. L’étude des interactions plasma-électrode en fonction de l’orientation du champ magnétique a été réalisée en analysant des images de la dispersion des impacts créés par les décharges sur la contre-électrode et de l’érosion de la pointe. De plus, nous avons démontré que la nature du matériau des électrodes, en particulier ses propriétés magnétiques, influe grandement le taux d’érosion de celles-ci. Les résultats rapportés dans ce mémoire contribueront non seulement à l’avancement de la physique des décharges dans les liquides, mais aussi au développement / optimisation des applications dans des différents domaines technologiques. / Spark discharges are transient electric discharges with a short lifetime. Compared to its initiation in a gaseous medium, the initiation of this type of discharges in a dielectric liquid induces new physico-chemical phenomena in the plasma and at the plasma-liquid and plasma-electrode interfaces. For about twenty years, scientific research has been exploiting the properties of these discharges for various applications: liquid depollution, nanoparticle synthesis, electro-erosion machining, etc. In this context, this thesis aims to provide a better understanding of the physics of Sparks discharges in dielectric liquids. Discharges in liquids are characterized by a strong stochastic behavior. Statistical studies of a large number of discharges on the electrical characteristics have been performed as a function of different parameters. These parameters are the inter-electrode distance, the nature of the electrodes and the polarity of the applied voltage. The acquisition of the current-voltage curves of each discharge allows to determine its electrical properties, i.e. the breakdown voltage, the discharge current, the breakdown delay, the injected charge, the breakdown probability, etc. The influence of an external magnetic field, in particular its orientation relative to the axis of the electrodes, on the characteristics of the discharge was then explored. The study of the plasma-electrode interactions as a function of the magnetic field orientation was performed by analyzing images of the dispersion of the impacts created by the discharges on the counter-electrode and the erosion of the tip. Furthermore, we have shown that the nature of the electrode material, in particular its magnetic properties, greatly influences the rate of electrode erosion. The results reported in this thesis will contribute not only to the advancement of the physics of discharges in liquids, but also to the development / optimization of applications in different technological fields.

Ce mémoire signe la fin de ma maîtrise dans le cadre du master Sciences et Technologies des Plasmas (STP), à l’Université Paul Sabatier de Toulouse, en partenariat avec l’Univer- sité de Montréal dans le cadre d’une double diplomation. L’objectif de cette double tutelle, portée par Ahmad Hamdan à Montréal et Flavien Valensi à Toulouse, est l’étude d’une décharge streamer en interaction avec une goutte d’eau au moyen du développement d’un modèle numérique. La goutte est positionnée entre deux électrodes pointes, le tout, sur un support en Téflon. Pour ce faire un modèle fluide permettant de suivre l’évolution spatio-temporelle des élec- trons, des ions positifs et des ions négatifs a été construit en python. L’équation dérive- diffusion est résolue, en 2D, pour chaque espèce, ainsi que l’équation de Poisson afin d’obtenir le champ électrique dans tout le domaine de calcul. Les coefficients de transport sont tabulés en fonction du champ électrique réduit dans l’hypothèse d’équilibre avec le champ électrique local. La photoionisation, jouant un rôle important pour la propagation du streamer positif à pression atmosphérique, a également était prise en compte au travers de la résolution de trois équations d’Helmholtz. Le modèle a été validé en comparant le terme source par impact électronique, supposé pro- portionnel à l’émission lumineuse, obtenu numériquement, à la lumière émise par la décharge enregistrée expérimentalement dans le domaine visible à l’aide d’une caméra ICCD. La dy- namique de la décharge a pu être étudiée grâce à l’évolution spatio-temporelle du champ électrique, de la densité électronique et de la densité de charge d’espace. L’influence de la constante diélectrique de la goutte sur la dynamique de la décharge a été ensuite étudiée. La répartition spatiale du champ électrique étant modifiée par le diélec- trique, son influence sur la décharge est importante. La vitesse de propagation des streamers est diminuée lorsque la permittivité de la goutte diminue ainsi que la valeur de la densité électronique dans le canal conducteur une fois formé. Enfin, l’angle de contact entre la goutte et le Téflon a été modifié. Les résultats ainsi obte- nus permettent de prédire le comportement de la décharge sur des géométries pouvant être rencontrées dans différentes situations expérimentales / This thesis marks the completion of my Master’s degree in the framework of the Plasma Sciences and Technologies (STP) program at the Paul Sabatier University of Toulouse, in partnership with the University of Montreal for a dual degree. The objective of this joint supervision, led by Ahmad Hamdan in Montreal and Flavien Valensi in Toulouse, is to study a streamer discharge interacting with a water droplet through the development of a numer- ical model. The droplet is positioned between two pointed electrodes, all placed on a Teflon substrate. To achieve this, a fluid model capable of tracking the spatiotemporal evolution of electrons, positive ions, and negative ions was constructed in Python. The drift-diffusion equation is solved in 2D for each species, along with the Poisson equation to obtain the electric field throughout the computational domain. Transport coefficients are tabulated as a function of the reduced electric field, assuming local equilibrium with the electric field. Photoionization, which plays a significant role in the propagation of positive streamers at atmospheric pres- sure, is also taken into account through the solution of three Helmholtz equations. The model was validated by comparing the source term due to electron impact, assumed to be proportional to the emitted light, obtained numerically, with the light emitted by the discharge recorded experimentally in the visible range using an ICCD camera. The discharge dynamics were studied through the spatiotemporal evolution of the electric field, electron density, and space charge density. The influence of the dielectric constant of the droplet on the discharge dynamics was then investigated. The spatial distribution of the electric field is modified by the dielectric, thus having a significant impact on the discharge. The streamer propagation velocity is reduced when the permittivity of the droplet decreases, as well as the value of the electron density within the formed conductive channel. Lastly, the contact angle between the droplet and Teflon was modified. The obtained re- sults allow predicting the behavior of the discharge on geometries encountered in different experimental situations.

Le traitement de surface des poudres par plasma hors-équilibre est un outil rapide et indispensable au développement de nouvelles applications pour les poudres traitées. Dans un domaine tel que la synthèse des poudres pyrophoriques métalliques, ou l'ignition est instantanée en cas de non passivation et de contact avec l'air, un traitement par un plasma hors-équilibre permet de modifier les propriétés de surface des poudres afin d'obtenir des poudres moins réactives à basse température tout en gardant leur caractéristique énergétique à haute température. Autre domaine, comme le changement de la mouillabilité des poudres est très recherché. L'objectif de ce travail est de développer des nouvelles techniques pour le traitement de surface des poudres micro ou nanométriques en utilisant les techniques de plasma hors-équilibre. L'avantage de cette approche est de pouvoir modifier les propriétés de surface de ses dites poudres sans affecter les propriétés globales comme par exemple la structure cristalline, taille des poudres et composition chimiques. En fait, les décharges à barrière diélectrique opérant à pression atmosphérique sont idéales pour traiter la surface des poudres sans changer leur structure car ils produisent des electrons énergétiques pour exciter les espèces moléculaires et atomiques à basse température. Aussi, l'opération à pression atmosphérique permet l'integration de l'unité de traitement de surface avec l'unité de synthèse en évitant l'utilisation des systèmes de vide assez dispendieux et difficile à maintenir. Dans ce travail, des expériences sur la déposition ainsi que sur la fonctionnalisation ont été menés en utilisant deux designs de torche à barrière diélectrique. Pour la déposition, des précurseurs tels que l'éthylène, butadiène, pyrrole et acétylène ont été utilisé pour former des couches organiques sur des poudres micro ou nanométriques. D'autres précurseurs à base de silicium comme le tétraéthyloxysilicates ou l'hexaméthyldisiloxane ont été utilisés pour former des dépôts de nature inorganiques ( SiO[indice]x ) ou organiques ( SiO[indice]x C[incice]y H[indice]z ) sur des poudres métalliques ou d'oxydes. Pour les tests de fonctionnalisation, la surface a été modifiée par des décharges, d'hélium-air, hélium-oxygène et hélium-azote. Dans les experiences de déposition, les effets de temps de résidence, de la densité de puissance, de l'injection en mode pulsé ou dans la région après plasma ont été étudié. Quelques tests ont été réalisés pour établir l'effet de la température des gaz et des poudres sur le dépôt. Quand à la fonctionnalisation, l'effet de la densité de puissance, des types de gaz et de temps de résidence ont été examinés. Pour les dépôts réalisés en utilisant des précurseurs organiques ou à base de silicium, l'utilisation de mode pulsé ainsi que l'injection dans la région après plasma ont formé des dépôts dense. Dans la plupart des autres dépôts effectués dans la décharge, des poudres ont été formées. Le faite de chauffer les poudres avant leur injection a augmenté leur dispersion. Finalement, la fonctionnalisation des poudres de polymères ont permis leur mouillabilité pour un débit assez élevé (20g/min) Le vieillissement des poudres n'ont pas dépassé le 25% pour une période de 60 jours dépendamment de leur méthode d'entreposage. Il ressort donc de ce travail que les décharges à barriere diélectriques sont capables de modifier les surfaces des poudres selon les conditions et le design appliqués.

Thèse numérisée par la Direction des bibliothèques de l'Université de Montréal.

Mémoire numérisé par la Direction des bibliothèques de l'Université de Montréal.

L'objectif de cette thèse est de fournir une meilleure compréhension des différents phénomènes physiques liés aux microplasmas/microdécharges. Pour cela, des matrices de microréacteurs sur silicium ont été étudiées. De nombreuses configurations ont été construites de manière à analyser l’influence de chaque paramètre physique sur le fonctionnement de ces dispositifs. Le présent travail porte sur l'élaboration et la caractérisation de dispositifs micro-décharge à base de silicium. Dans ce travail de thèse, les régimes de courant continu (DC) et de courant alternatif (AC) sont étudiés en utilisant des configurations de décharges différentes. Pour la fabrication de ces réacteurs, nous sommes partis de wafers de Silicium que nous avons structurés et traités en salle blanche. La technologie de fabrication utilisée est compatible avec les méthodes de fabrication de dispositifs CMOS. Les microréacteurs sont constitués d’électrodes de nickel et de silicium séparés par une couche diélectrique de SiO2 de 6 μm d’épaisseur. L’épaisseur du diélectrique est ici beaucoup plus faible que celle des microréacteurs étudiés jusqu’à présent. Les dispositifs sont constitués de cavités de 25 à 150 microns de diamètre. Les essais de microdécharge ont été effectués dans des gaz inertes à une pression comprise entre 100 et 1000 Torrs. Nous avons d’abord étudié les phénomènes d’allumage et d’extinction à partir de microdispositifs monocavité en alumine. Puis, nous avons étudié le fonctionnement en DC/AC de microréacteurs en silicium comportant un nombre de cavité compris entre 1 et1024. Les caractéristiques des microdécharges ont été étudiées grâce à des mesures électriques, des mesures de spectroscopie d'émission optique (OES), de spectroscopie d’absorption à diode laser (DLAS) et de spectroscopie d'émission optique résolue en temps (PROES). Ces différents diagnostics nous ont permis de mettre en évidence les phénomènes d’allumage, d’extinction, d’instabilité et les mécanismes de défaillance de nos microdispositifs. Ce travail de thèse a permis de tester les performances et les limites technologiques des matrices de microdécharges sur silicium. Une attention particulière a été portée sur leur durée de vie. / The objective of this thesis is to provide a better understanding of various physical phenomena related to microplasmas/microdischarges. For this purpose, arrays of microreactors on silicon were studied. Different array configurations were fabricated to analyse the influence of each parameter on the physical operation of these devices. The present work focuses on the development and characterisation of micro-discharge devices based on silicon. In this thesis, direct current (DC) and alternating current (AC) regimes are studied using different discharge configurations. For the fabrication of these reactors, Silicon wafers are structured and processed in a cleanroom. Fabrication technology used is compatible with the CMOS technology. The microreactors are fabricated with nickel and silicon electrodes, separated by a dielectric layer of SiO2 with a thickness of 6 μm. The thickness of the dielectric is much lower here than the microreactors studied so far. The devices consist of cavities with 25 to 150 μm in diameter. Experiments of the microdischarges are performed in inert gases at a pressure between 100 and 1000 Torr. We first studied the phenomena of ignition and extinction for the microdevices based on alumina. Then, we studied the microreactors based on silicon containing 1 to 1024 cavities under DC and AC regimes. Characteristics of microdischarges were studied by electrical measurements, measurements of optical emission spectroscopy (OES), laser diode absorption spectroscopy (DLAS) and phase resolved optical emission spectroscopy (PROES). These diagnostics allowed us to investigate the phenomena of ignition, extinction, instability and failure mechanisms of the microplasma devices. This thesis work allowed testing the performance and technological limitations of the silicon based microdischarge arrays. Particular attention was paid to their life time.