Dans la littérature, peu d’études traitent de l’utilisation de l’eau dans un plasma car elle a tendance à les déstabiliser. Pourtant, l’eau possède un haut potentiel de réactivité et est une voie plus verte pour générer des OH. Nous avons donc mené une étude de la réactivité de l’eau dans différents types de plasmas en utilisant plusieurs approches. Notre objectif est de mettre en évidence les différences entre, d’une part, un traitement dans la décharge grâce à l’utilisation d’une décharge à barrière diélectrique et, d’autre part, un traitement en post-décharge grâce à l’utilisation d’une torche radiofréquencée. Dans le premier cas, l’eau est injectée entre les électrodes tandis que dans le second, elle est envoyée dans la post-décharge. Dans les deux situations, nous utilisons l’argon comme gaz plasmagène et travaillons à pression atmosphérique. Ces deux types de plasma sont analysés au niveau de la phase gazeuse et sont utilisés pour modifier un polymère. L’étude de phase gazeuse est réalisée par spectroscopie d’émission optique pour déterminer les espèces émissives présentes dans le plasma, ainsi que par spectrométrie de masse pour la torche. Nous avons pu déterminer les réactions induisant la production et la consommation d’espèces telles que l’Ar, l’O, l’OH, l’H et le N2. Une étude électrique a également été menée sur les deux plasmas. Dans le cas de la torche, c’est une mesure indirecte qui est réalisée grâce à la mesure du courant d’ions dans la post-décharge. Dans le cas de la DBD, différentes analyses ont été effectuées. Premièrement, nous avons déterminé la puissance injectée grâce à l’utilisation des courbes de Lissajous. Ensuite, des mesures de tension et du courant ont été menées pour deux puissances différentes à 10 W et 80 W. Dans les deux cas, une diminution du courant a pu être observée. Nous suggérons que cette diminution soit liée à la consommation des métastables qui, pour la torche, entraine une diminution de production de Ar2+ (responsable du courant d’ions mesuré) et pour la DBD, empêche la production d’électrons. De plus, pour la DBD, cette diminution de courant n’est pas uniquement due à la consommation de métastables mais également à la capacité de l’eau à capter les électrons. Nous avons également observé l’évolution du nombre de filaments en fonction de la puissance et de la quantité d’eau injectée. C’est une augmentation du nombre de filaments qui a été observée et été reliée aux propriétés électriques du plasma.En parallèle, nous avons utilisé ces plasmas afin de modifier un polymère. Nous avons choisi le LDPE comme substrat car, n’étant composé que de carbone et d’hydrogène, il facilite le suivi du greffage de l’oxygène. Le LDPE traité par les différents plasmas, à savoir la torche RF, la DBD à 10 W et la DBD à 80 W a été caractérisé par différentes techniques d’analyse de la surface. Cela nous a permis d’observer, suite au traitement contenant de l’eau, l’évolution de la mouillabilité (WCA), de la composition chimique de la surface (XPS et ToF-SIMS), de la rugosité (AFM), du changement de masse du film ou encore de la réticulation (ToF-SIMS). De plus, une étude dans la profondeur du film a aussi été menée (XPS et ToF-SIMS) dans le but d’observer la diffusion de l’oxygène et du deutérium dans le substrat.Nous avons pu déterminer les espèces interagissant avec la surface du LDPE. En fonction du type de plasma, des mécanismes différents de greffage ont été envisagés. Dans tous les cas, un greffage d’oxygène a été observé et associé à la présence de radicaux OH. Pour ce qui est de la torche et de la DBD 80 W, un décapage a également pu être observé. Dans le cas de la torche, ce décapage est associé à l’effet combiné de l’oxygène atomique et des UV. Pour la DBD, en raison du grand courant mesuré et de la grande puissance injectée, nous supposons l’effet combiné des argons métastables et des électrons induisant un changement important de la rugosité. Grâce à l’équation de Wenzel, nous avons également corrélé les mesures XPS, WCA et AFM. Cependant, pour de longs temps de traitement par DBD à 80 W, l’augmentation de la rugosité est tellement importante que le modèle de Wenzel n’est plus d’application ;le modèle de Cassie-Baxter semble dans ce cas plus adéquat pour comprendre le comportement de la surface du LDPE.Cette thèse a donc permis de déterminer les espèces générées lorsque de l’eau est présente dans le plasma, mais également d’observer leurs effets sur la modification de la surface du LDPE. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Diverses nanostructures de dioxyde de ruthénium ont été synthétisées par oxydation locale du ruthénium massif et de films minces de ruthénium au moyen de plasmas micro-ondes Ar-O2 en post-décharge à la pression atmosphérique. Ces revêtements ont été déposés préalablement par pulvérisation magnétron. Une étude approfondie a été réalisée pour déterminer l’évolution radiale de la température de surface qui évolue typiquement entre 530 K et 900 K. L’utilisation d’un plasma permet un abaissement de la température d’oxydation par rapport à des conditions thermiques dans la mesure où l’oxygène moléculaire est excité ou dissocié, ce qui fournit des espèces plus réactives comme l’oxygène singulet ou l’oxygène atomique. Suivant le substrat utilisé et les conditions opératoires, des structures en lamelles distantes de 20-50 nm, des micro-oursins localisés, des nanofils longs et denses et des microcristaux peuvent être formés. Les nanostructures obtenues ont été caractérisées par différentes techniques (microscopies électroniques, diffraction des rayons X ou spectrométrie de masse des ions secondaires). Les analyses MET ne révèlent pas d’orientation privilégiée des nanofils qui sont généralement monocristallins. Des mécanismes de croissance des nanostructures très différents ont été observés et identifiés. S’il apparaît qu’il est impossible sur substrat massif de ruthénium d’obtenir des nanostructures uniformément réparties, il en va autrement avec des substrats recouverts d’une couche mince de ruthénium qui permettent de former de véritables tapis de nanofils. La possibilité de localiser la croissance des nanofils par ajout de sels alcalins a été étudiée / Various ruthenium dioxide nanostructures were locally grown by the oxidation with an atmospheric pressure Ar-O2 microwave micro-afterglow of bulk ruthenium samples or thin films previously deposited by magnetron sputtering on silicon and silica. A special attention was paid to the distribution of the surface temperature of the sample which evolves typically between 530 K and 900 K. The use of plasma discharges allows a lowering of the temperature compared with the thermal oxidation conditions, given that molecular oxygen is excited or dissociated, which provides more reactive species such as singlet oxygen or atomic oxygen. According to the substrate used and the operating conditions, different nanostructures can be formed: lamellae separated by 20–50 nm, localized nano-sea urchins, high density of long nanowires and microcrystals. Nanostructures obtained were characterized by various techniques (electron microscopy, X-ray diffraction or secondary ion mass spectrometry). The grown RuO2 nanowires were determined to be generally single-crystalline with random crystallographic orientations. Very different growth mechanisms were observed and identified. Although it seems impossible to obtain uniformly distributed nanostructures on bulk ruthenium substrates, it is possible from substrates coated by a thin layer of ruthenium, which allows the formation of nanowire carpet. The possibility to localize the growth of nanowires by adding alkali salts has been studied. However, if the use of NaCl or KCl crystals locally enhances the nanowire density, they do not ensure systematically the growth of nanowires

Au cours de la dernière décennie, les nanoparticules métalliques ont trouvé de nombreuses applications dans divers domaines tels que l'optique, la photonique, la catalyse, la fabrication de matériaux, les énergies renouvelables, l'électronique, la médecine et même les cosmétiques. Les nouveaux développements de ces applications nécessitent des méthodes de synthèse de nanoparticules fiables donnant une grande quantité de nanoparticules aux propriétés spécifiques. Les méthodes à base de plasma, tels que des décharges d'étincelles et d’arcs sont parmi les plus prometteuses car elles permettent une augmentation considérable de la vitesse de production et une diminution des coûts. Le contrôle de ces processus est cependant toujours difficile et nécessite de nombreuses études détaillées, à la fois expérimentales et théoriques. Dans cette thèse, les décharges d'étincelles sont étudiées numériquement. L'objectif principal est de mieux comprendre les principaux mécanismes impliqués dans la décharge d'étincelle avec un faible écartement d’électrodes et sous pression atmosphérique. Ensuite, sur la base de la modélisation détaillée proposée, la quantité de nanoparticules produites ainsi que leur distribution en taille est prédite et est comparée avec les résultats expérimentaux correspondants. Dans le modèle proposé, seules les conditions initiales, la géométrie du système et les propriétés du matériau sont utilisés comme paramètres d'entrée. Une décharge d’étincelle unique est divisée en plusieurs unités selon les échelles spatiales et temporelles des processus physiques comme suit: modèles de (i) flux plasma, (ii) décharge, (iii) hydrodynamique, (iv) couche cathodique, (v) érosion d’électrode et (vi) formation de nanoparticules. Les résultats du modèle combiné sont ensuite comparés à la fois avec d'autres résultats théoriques et à des résultats expérimentaux. Enfin, les possibilités d'optimisation de la production de nanoparticules par décharge d'étincelles sont proposées sur la base de la variation des paramètres expérimentaux et sur l'analyse de la quantité de particules produites et de leur taille moyenne / During last decade, metal nanoparticles have found many applications in various areas, such as optics, photonics, catalysis, material manufacturing, renewable energy, electronics, medicine and even cosmetics. Further development of these applications requires reliable nanoparticle synthesis methods providing a large amount of nanoparticle with required properties. Plasma-based methods, such as spark and arc discharges are among the most promising since they allow a considerable increase in the production rate and a decrease in costs. The control over these processes is, however, still challenging and requires many detailed studies, both experimental and theoretical. In this thesis, spark discharge is investigated numerically. The main objective is to better understand main mechanisms involved in spark discharge with a short gap under atmospheric pressure. Then, based on the proposed detailed modeling, the amount of the produced nanoparticles, their size distribution should be predicted and compared with the corresponding experimental results. In the proposed model, only initial conditions, geometry of the system and material properties are used as input parameters. A single spark event is divided into several units according to localization and time scales of physical processes as follows: (i) streamer model, (ii) discharging model, (iii) hydrodynamic model, (iv) cathode layer model, (v) electrode erosion model and (vi) nanoparticle formation model. The results of the combined model are then compared both with other theoretical and experimental results. Finally, possibilities of optimization the nanoparticle production by spark discharge are proposed based on the variation of the experimental parameters and on the analysis of the resulted particle yield and mean size

La préservation des ressources naturelles est un des enjeux majeurs dans les années à venir. Le secteur de la construction tant par les besoins auxquels il répond que par les ressources qu'il mobilise joue un rôle majeur dans ce challenge. Il est alors pertinent de s'intéresser à la fin de vie de bâtiments dont la gestion permet de potentiellement transformer des déchets en matières premières. A l'aide de l'Analyse de Cycle de Vie, il est possible d'estimer les impacts environnementaux de ces chantiers mais surtout d'estimer les bénéfices possibles d'une gestion plus durable. D'une démolition traditionnelle où le tri des déchets n'était pas ou peu réalisé nous sommes passés vers une démolition plus sélective où les différentes catégories de déchets étaient séparées puis envoyées dans les différentes installations et filières de gestion des déchets (plateforme de recyclage, incinérateurs ou installations de stockage par exemple). Le recyclage des déchets est aujourd'hui favorisé notamment pour des matériaux où les bénéfices environnementaux rejoignent ceux économiques comme les métaux. Notre travail a envisagé la réutilisation d'éléments structurels en béton armé en lieu et place d'un recyclage afin d'allonger leur durée de vie et de diminuer les besoins en ressources minérales. La pertinence environnementale de cette solution alternative a été ainsi regardée. Une deuxième contribution se situe au niveau de l'adaptation de données. Dans les différentes analyses ACV menées tout au long de cette thèse, la base Ecoinvent a été utilisée. Cependant, les données fournies sont souvent moyennées ce qui diminue la pertinence de leur utilisation dans un cas spécifique. Le procédé de transport par camion ainsi que celui de mise en décharge ont été étudiés de manière approfondie afin de les adapter à notre cas spécifique des chantiers de démolition situés en France. Dans le cas du transport, il a été nécessaire d'intégrer le retour à vide des camions évacuant les déchets tandis que les installations de stockage françaises ont des infrastructures différentes des décharges de référence suisses. Ainsi, ce travail d'adaptation des données Ecoinvent pourrait être étendue à d'autres modules de transports ou de décharges mais également à d'autres modules Ecoinvent afin de renforcer la pertinence des études ACV / The preservation of natural ressources is one of the biggest concerns for the years to come. The building sector that fulfills the need of a housing for every human being requires a lot of materials. Indeed, this industry plays a crucial role. Then, it seems relevant to study the building end of life which managing can transform waste into ressources. Thanks to the Life Cycle Assessment, it is possible to evaluate the environmental impacts of demolition sites and also to estimate the potential benefits of a more durable managing. From a traditional demolition where waste separation was not or little done, we are now going to a selective demolition where waste sorting is made and the different waste categories are sent to specific installations (recycling platforms, incinerators or landfills for example). Nowadays, waste recyling is being encouraged particularly for materials where the environmental benefits come with the economic ones like for metals. Our work considered the reuse of structural elements in reinforced concrete instead of their recycling. It allows to increase their lifetime while decreasing the need in mineral ressources. The environmental relevance of this solution was studied. The second contribution deals with the data adaptation needed in LCA. During the various LCA studies done in this work, the Ecoinvent database was used. However, the provided data was often too aggregated and consisted in average data which reduces the relevance of using it in specific cases. A deep analysis of the truck transportation and the landfill processes was made as well as the adaptation needed to be coherent with the specific case of demolition sites located in France. In the case of the transport process, the empty returns were more specifically taken into account. For the landfill process, one has to deal with the differences between the french and the swiss infrastructures used as the reference ones. Thus, this data adaptation could be extended to other transport and landfill processes but also to other Ecoinvent processes in order to reinforce the reliability of LCA studies

Cette thèse est consacrée à l'étude du conditionnement des parois des réacteurs de fusion, en particulier ITER. Le conditionnement est nécessaire pour contrôler l'état de surface de l'enceinte à vide et donc les performances des plasmas d'ITER.Le conditionnement du tokamak JET, ayant une paroi représentative de celle d'ITER, et son impact sur l'opération est étudié de manière approfondie.Un modèle 2D des décharges luminescentes de conditionnement est validé par des données expérimentales. Il prédit des décharges raisonnablement uniformes dans ITER.Des expériences de conditionnement sur JET montrent que l'échange isotopique est un moyen efficace pour contrôler l'inventaire de tritium dans ITER, l'efficacité d'élimination étant potentiellement comparable à la rétention prédite dans un plasma nominal.Un modèle 1D de l'hydrogène échange isotopique en béryllium est élaboré et validé. Il montre que la fluence et la température de surface déterminent l'efficacité de l'échange isotopique. / Thesis is devoted to studies of performance and efficiency of wall conditioning techniques in fusion reactors, such as ITER. Conditioning is necessary to control the state of the surface of plasma facing components to ensure plasma initiation and performance. Conditioning and operation of the JET tokamak with ITER-relevant material mix is extensively studied. A 2D model of glow conditioning discharges is developed and validated; it predicts reasonably uniform discharges in ITER. In the nuclear phase of ITER operation conditioning will be needed to control tritium inventory. It is shown here that isotopic exchange is an efficient mean to eliminate tritium from the walls by replacing it with deuterium. Extrapolations for tritium removal are comparable with expected retention per a nominal plasma pulse in ITER.A 1D model of hydrogen isotopic exchange in beryllium is developed and validated. It shows that fluence and temperature of the surface influence efficiency of the isotopic exchange.

Les décharges pulsées nanoseconde sont caractérisées par un fort champ réduit (centaine Td) et une forte thermodynamique hors-équilibre. Ils ont de l’énergie électronique de quelques eV à quelques dizaine eV et la déposition d’énergie spécifique de 10^-3 eV/mol à quelques eV/mol.Deux configurations particulières sont étudiées: (i) décharge capillaire nanoseconde (nCD) fonctionnant à la pression modérée et à une haute, et (ii) décharge contrôlée par barrière diélectrique surfacique de nanoseconde, fonctionnant à la pression atmosphérique ou à la pression plus élevée, et à une énergie spécifique de la déposition relativement faible.La décharge capillaire nanoseconde est un outil expérimental pour analyser le nanoseconde plasma dans certaines conditions extrêmes. Des expériences récentes de nCD ont révélé que la cinétique du plasma change considérablement quand l’énergie spécifique de la déposition est plus élevée. L'un des objectifs du travail est d'étudier numériquement les effets de la cinétique modifiée sur la technique classique de la mesure de l’actinométrie, et sur l’évolution spatial-temporelle du plasma dans la décharge et en post-décharge.La décharge contrôlée par barrière diélectrique surfacique de nanoseconde a été largement étudiée dans la communauté de l'aérodynamique. Cependant, au début de démarrer le travail, les paramètres de nSDBD n'étaient pas bien compris, la comparaison des calculs numériques et des résultats expérimentaux n'étaient pas disponibles. Par conséquent, la modélisation de nSDBD et la comparaison avec des résultats expérimentaux sous les mêmes paramètres est un autre objet de la thèse.Le travail dans ce manuscrit est organisé en trois parties. Dans la première partie, la modélisation numérique et les expérimentations de l’actinométrie basée sur l’Ar sont utilisées pour étudier la densité de l’oxygène atomique dans une décharge capillaire nanoseconde. Un schéma cinétique décrivant le comportement cohérent de l'ensemble des données expérimentales est développé. Les processus principaux, qui sont responsables de la population et de la décroissance des trois espèces intéressés sont sélectionnés à base de l’analyse de la sensibilité et du taux. Le rôle des réactions entre les espèces excitées et les électrons a l’entrée de la post-décharge pour une décharge pulsée au grand champ électrique et haute énergie spécifique de la déposition est discuté.La deuxième partie est consacrée à étudier, analyser et prévoir des caractéristiques de la décharge et de la post-décharge de nCD sous différents énergie spécifique de la déposition , basées sur un code auto - cohérent bidimensionnel, nonPDPsim. La propagation de la décharge a été modélisée. Deux modes de propagation ont été identifiés, trois formes d'ondes d'ionisation sont trouvées en variant le rayon de tube. Le taux de décroissance et la distribution radiale des électrons et de N2(C3) dans la post-décharge sont étudiés en respectant l’énergie spécifique de la déposition.Finalement, un modèle parallèle bidimensionnel PASSKEy («PArallel Streamer Solver with KinEtics») a été développé et validé pour modéliser le nSDBD. Une série de calculs numériques pour un seul pulse de nSDBD dans l'air à la pression atmosphérique à une amplitude de tension de 24 kV a été effectuée, les résultats ont été comparés avec des résultats expérimentaux dans les mêmes conditions. Vitesse calculée et mesurée De l’entrée de la décharge, courant électrique, carte plan 2D d'émission de N2(C3)->N2(B3), et perturbations hydrodynamiques provoquées par la décharge sur l'échelle de temps sont analysées de 0, 2 à 5us. L'effet de différents processus cinétiques dans la distribution 2D de la chaleur est étudié. Les données sont présentées et analysées pour la polarité de tension négative et positive. Un ensemble de calculs paramétriques avec différentes permittivité diélectrique, différent épaisseur des diélectriques et différente pression ambiantes sont présentés. / Nanosecond pulsed discharges are characterized by high reduced electric fields (hundreds of Td) and strong nonequilibrium. They have characteristic electron energies of a few to tens of eV and specific energy deposition ranging from 10$^{-3}$ eV/mol to a few eV/mol. The energetic electrons can efficiently generate chemical active species, lead to fast gas heating. These discharges are found in a growing list of successful practical applications: gas pollution control, surface treatment, plasma assisted aerodynamics, plasma assisted biology and medicine and plasma assisted combustion.Two particular configurations are studied in present work: (i) nanosecond capillary discharge (nCD) operated at moderate pressures and high specific deposited energy, and (ii) nanosecond surface dielectric barrier discharge (nSDBD) operated at atmospheric or higher pressures and relatively low specific deposited energy.Nanosecond capillary discharge is an experimental tool to analyse nanosecond plasma in some limit extreme conditions. Recent nCD experiments revealed that, plasma kinetics changes dramatically at high specific energy deposition. One of the aims of the present work, is to study numerically the effects of the changed kinetics to the classical actinometry measurement technique, and the spatial-temporal evolution of plasmas during discharge and afterglow.Nanosecond surface dielectric barrier discharge has been widely studied in the community of aerodynamics. However, at the moment of starting the thesis, the parameters of nSDBD plasma were not yet clearly understood, detailed comparison of numerical calculations and experiments were not available. Therefore, modelling of nSDBD and comparison with experiments performed for the same parameters is another object of the presented thesis.The results in the thesis are presented in three parts. In the first part, numerical modelling and experiment of Ar-based actinometry are used to study the atomic oxygen density in nanosecond capillary discharge. A kinetic scheme describing consistent behavior of the set of the experimental data is developed. The main processes responsible for population and decay of the three species of interest are selected on the basis of sensitivity and rate analysis. The role of the reactions between excited species and electrons in early afterglow for pulsed discharges at high electric fields and high values of specific deposited energy is discussed. Density of O-atoms in the ground state is obtained from the calculations.The second part is devoted to study, analyse and predict the features of the discharge and afterglow of nCD under different specific energy deposition based on a two--dimensional self-consistent code, nonPDPsim. Propagation of the discharge have been modelled. Two modes of propagation were identified, three shapes of ionization waves are found with various tube radius. The decay rate and radial distribution of electrons and $rm N_2(C^3Pi_u)$ in the afterglow are studied with respect to specific energy deposition.Finally, a two--dimensional parallel PASSKEy (``PArallel Streamer Solver with KinEtics'') code coupling plasma and hydrodynamics has been developed and validated to model nSDBD. Series of numerical calculations for a single pulse nSDBD in atmospheric pressure air at 24~kV voltage amplitude has been performed, the results were compared with experiments in the same conditions. Calculated and measured velocity of the discharge front, electrical current, 2D map of emission of N$_2$(C$^3Pi_u$) $rightarrow$ N$_2$(B$^3Pi_g$), and hydrodynamic perturbations caused by the discharge on the time scale $0.2-5$~$mu$s are analysed. The effect of different kinetics processes in 2D distribution of heat release is studied. The data are presented and analyzed for negative and positive polarity of voltages. A set of parametric calculations with different dielectric permittivity, the thickness of dielectric and ambient pressures are presented.

Ces dernières années un nouveau type de décharges hors équilibre thermodynamique, aptes à générer des micro jets de plasma se propageant en atmosphère libre, a suscité beaucoup d’intérêt dans la communauté scientifique. Ces micro jets, produits dans des structures type décharge à barrière diélectrique, ont des propriétés particulièrement intéressantes, tant sur le plan de la physique des plasmas que sur celui des applications, en particulier pour des applications biomédicales ou de traitement de surface.Dans ce travail de thèse il est démontré que ces jets de plasma correspondent à la propagation à grande vitesse d'un front d'ionisation sans déplacement de matière. Une caractérisation des propriétés des jets (vitesse et distance de propagation) a été effectuée en fonction de la tension appliquée, du débit, de la composition du gaz, et de la géométrie de la décharge. La distribution spatio-temporelle des espèces réactives produites par le jet a été mesurée, et en particulier celle de l'état métastable He (2³S) mesuré par absorption laser. Des densités comprises entre 1.10¹² et 5.10¹³ cm-³ ont été obtenues pour l’état He (2³S). Sa distribution est annulaire à la sortie de la structure de la décharge et se referme le long du jet. La densité maximale est obtenue à une distance correspondant à la moitié de la zone où les atomes métastables sont présents, ce qui est en contradiction avec les modèles actuels. De plus, afin de mieux comprendre la physique des jets de plasma, nous avons fait interagir deux jets placés l’un en face de l’autre. L'étude de la contre propagation de deux jets révèle qu’il existe une distance minimale d'approche laissant entre eux une zone exempte de plasma. Après l’extinction des deux plasmas, une seconde décharge s’amorce exactement dans cette zone. Une étude détaillée couplant diagnostics électrique, imagerie ultra-rapide et spectroscopie d'émission nous a permis de montrer que cette décharge secondaire est due à une inversion de polarité conduisant à la création transitoire d'un piège à électrons.Dans le but d'aborder l'étude des applications des jets de plasma au domaine biologique, nous avons également étudié la dégradation de l’ADN plasmidique par un jet de plasma. Nous avons mis en évidence que ce type de plasma induit majoritairement des cassures simples et doubles brins, alors que très peu d’oxydations de base ou de sites abasiques sont observés, ceci même avec l’ajout de quelques pourcents d’oxygène dans le gaz. / Micro plasma jets operating at atmospheric pressure in free atmosphere have recently attracted great attention because of their numerous advantages. In fact, micro plasma jets can be operated stably at atmospheric pressure and propagated over some centimeters in a free atmosphere. Moreover, these jets are non-thermal plasmas and create numerous reactive species. These properties allow to use this kind of plasma in many applications, such as surface treatment, decontamination, and plasma medicine.In this work it is shown that these micro plasma jets correspond to the fast propagation of an ionization front with no displacement of matter. A characterization of the plasma proprieties (e.g. distance and velocity of propagation) has been done as a function of the applied voltage, gas flow, gas composition and discharge geometry. The spatiotemporal distribution of the reactive species created by the plasma has been measured, with a special focus on the helium metastable atoms which have been measured by absorption laser spectroscopy. The helium metastable atom densities obtained are in the range of 1.10¹² to 5.10¹³ cm-³. Thanks to a very good spatiotemporal resolution, we have done a time-resolved full cartography of the plasma. This allowed us to show that the helium metastable atom distribution is annular near the nozzle and becomes circular as the plasma propagates. The maximum helium metastable atoms density has been measured at about half of the distance where the helium metastable atoms are present. This observation is in contradiction with results reported by numerical models. To gain further insight into the physical processes of the plasma, we have placed two micro plasma jets face to face. This study showed that both plasmas interact in such a way that they never come into contact, letting a space free of plasma between them. Moreover, we revealed that after the extinction of the plasmas, a second discharge is ignited in the previously free space. Fast imaging, spectroscopy diagnostics and electrical measurements showed that this second discharge is due to a polarity reversal, which creates an electron trap. Aiming the study of the application of micro plasma jets in the plasma medicine field, we have studied the degradation of plasmid DNA by our plasma jet. We observed that the plasma treatment leads mostly to single and double strands breaks, and to very little base oxidation and abasite site, even when oxygen is added into the gas mixture.

Ces dernières années, les missions spatiales bénéficient d'un regain d'intérêt. Cependant, lorsqu’arrive laphase d’entrée dans l’atmosphère, nous faisons encore face à d’importantes difficultés. Afin de répondre àce problème, une nouvelle technique est proposée : le contrôle par plasma pour augmenter la force detraînée sur le véhicule et ainsi, décroître sa vitesse. Dans cette thèse, un actionneur plasma est testé danstrois écoulements supersoniques (N1(M2-8Pa), N2(M4-8Pa) and N3(M4-71Pa)) et un hypersonique (M20-0.062Pa), ces écoulements étant simulés par la soufflerie MARHy.L’actionneur plasma induit des modifications de l’écoulement autour du modèle étudié, comme unemodification de la géométrie de l’onde de choc et une augmentation de l’angle de choc. Afin de mieuxcomprendre les phénomènes gouvernant ces modifications, la pression Pitot, la température surfacique etvolumique, les données électroniques et des mesures spectroscopiques ont été analysées. Les résultatsmontrèrent que deux types d’effets interviennent : thermiques (surface et volume) et l’ionisation. De plus, il aété démontré que ces effets n’ont pas la même importance suivant les conditions d’écoulements.L’actionneur plasma lui-même a été modifié dans un but d’amélioration. En particulier, deux types degénérateurs ont été étudiés pour alimenter la cathode : DC et pulsé. Finalement, il est montré que pour unepuissance de décharge de 80 W, une augmentation de 13% de la traînée et donc, une diminution de plus de25% des flux de chaleur peuvent être attendus. Par conséquent, les actionneurs plasma semblent être descandidats idéaux pour les missions spatiales et les (r)entrées atmosphérique. / Space missions are arousing renewed interest in these recent years. However, when coming to the entryinto the atmosphere, major issues are still to be considered. To answer this problem, a new Entry DescentLanding technique is proposed: plasma actuation to increase the drag force over the vehicle body and thus,decrease its speed. In this thesis, a plasma actuator is tested in three supersonic rarefied flows (N1(M2-8Pa), N2(M4-8Pa) and N3(M4-71Pa)) and a hypersonic one (M20-0.062Pa), all generated by the wind tunnelMARHy.The plasma actuator induces flow modifications over the studied model, such as a change in the shock waveshape and an increase in the shock wave angle. In order to better understand the phenomena governingthese modifications, Pitot pressure, surface and gas temperature, electron data and spectroscopicmeasurements were analyzed. The results shown that two types of effects are involved: thermal (bulk andsurface) and ionization. Moreover, it was demonstrated that these effects had not the same importancedepending on the flow conditions.The plasma actuator was also modified in order to improve it. In particular, two types of generators wereused to biase the cathode: DC and pulsed. Finally, it was shown that, for a discharge power of 80 W, a 13%increase in the drag force could be expected and thus, a decrease in the heat load over the model body ofmore than 25%. Therefore, plasma actuators seem to be promising applications for space missions andatmospheric entries.

Ce travail de thèse porte sur le développement de nouvelles couches minces nanocomposites par plasma froid à la pression atmosphérique. L'objectif principal est d'améliorer la compréhension des mécanismes physico-chimiques régissant ce procédé de synthèse. La stratégie adoptée est basée sur l'injection via un aérosol d'une suspension colloïdale de nanoparticules d'oxyde métallique dans une décharge à barrière diélectrique opérant en atmosphère d'azote (décharge de Townsend). Dans un premier temps, la synthèse est réalisée de manière séquentielle, la fabrication d'une matrice inorganique de silice (SiO2) étant séparée du dépôt des nanoparticules (TiO2). Ensuite, les couches nanocomposites sont obtenues par un procédé en une seule étape à travers l'injection simultanée dans la décharge des nanoparticules et d'un précurseur polymérisable organosiliciée (HMDSO). Les travaux présentés dans ce manuscrit se divisent en quatre grandes parties : tout d'abord le procédé de fabrication des nanoparticules est présenté, et une étude de leur dispersion dans divers solvants chimiques est réalisée. Puis la deuxième partie s'intéresse à l'étape de nébulisation de la suspension colloïdale, à l'analyse des distributions de taille des objets injectés et à l'étude de leur transport sans plasma. En particulier, une étude de l'influence des principales forces agissant sur leur transport est réalisée. Ces résultats permettent ensuite d'évaluer l'impact de la décharge sur le transport, et sur la réalisation des couches minces nanocomposites. Finalement, l'analyse des propriétés obtenues pour ces couches minces sur des substrats de bois est présentée dans une dernière partie. / This PhD work is focused on the development of a new generation of nanocomposite thin films using cold plasma at atmospheric pressure. The main objective is to improve the understanding of the mechanisms involved in this process.The strategy is based on the injection of a metal oxide nanoparticles suspension in a dielectric barrier discharge operating in nitrogen (Townsend discharge). At first, the nanocomposite thin film is deposited sequentially: the fabrication of the inorganic matrix of silica (SiO2) is separated from the collection of the nanoparticles (TiO2). Then, the nanocomposite layers are obtained by a one-step process using a direct injection inside the discharge of nanoparticles dispersed in a polymerizable organosilicon precursor (HMDSO). This manuscript is divided into four major parts: first, the synthesis of the nanoparticles and the study of their dispersion in different solvents are presented. Then, in the second part we focus on the atomization of the colloidal suspension, on the analysis of the size distributions of the injected objects and on the study of their transport towards the discharge area. These results are then used to assess the influence of the discharge on the transport and the quality of deposited nanocomposite thin films. Finally, the thin films properties are investigated when depositing on wood substrates.

Cette thèse est effectuée dans le cadre du projet Européen "PlasmAero" dont le but est de développer et d'étudier des actionneurs plasmas, et de démontrer leur capacité à contrôler des écoulements aérodynamiques. L'actionneur plasma à Décharge à Barrière Diélectrique (DBD) de surface est un moyen innovant pour contrôler un écoulement en utilisant le vent électrique induit par la force électrohydrodynamique (EHD) générée au sein du gaz ionisé. Une première partie est dédiée à l'étude des actionneurs plasmas. L'influence de la géométrie de l'électrode active d'une DBD est précisée par des mesures électriques, optiques et mécaniques. Les régimes de la décharge de surface peuvent être totalement modifiés, tout commel'évolution de la force EHD en fonction du temps, calculée ici par bilan intégral. Une géométrie optimisée permet de supprimer le régime de décharge streamer et d'augmenter l'efficacité de l'actionneur de 0,65 à 0,97 mN/W. De plus, des configurations à multi-électrodes (sliding discharge et multi-DBD) sont étudiées et développées. Une multi-DBD à potentiels alternés a permis d'obtenir un vent électrique record de 10,5 m/s.L'étude du contrôle d'un écoulement décollé à mi-corde ou en bord de fuite sur l'extrados d'un profil NACA 0015 fait l'objet de la seconde partie de la thèse. Une DBD standard à deux électrodes, une multi-DBD à six électrodes et une DBD de type "nanoseconde" sont utilisées pour agir sur une séparation à des nombres de Reynolds atteignant 1,3μ106, avec une transition naturelle ou déclenchée. Les résultats démontrent que le contrôle permet de repousser efficacement la séparation, améliorant ainsi les performances aérodynamiques du profil. / This work is conducted in the framework of the European PlasmAero project that aims to demonstrate how plasma actuators can be used to control aircraft aerodynamic. Surface Dielectric Barrier Discharge (DBD) is an innovative solution to control a flow with the electric wind induced by the electrohydrodynamic (EHD) force produced by a surface discharge. A first part is dedicated to plasma actuators study. The exposed electrode shape of a DBD actuator is investigated by electrical, optical and mechanical characterization. Discharges properties and EHD force evolution is fully dependent of exposed electrode shape. With an optimized active electrode shape, streamer discharge is cancelled while actuator effectiveness is increased from 0.65 to 0.97 mN/W. Flow field induced by multiple electrode design is also investigated. An innovative multi-DBD design is proposed. Inhibition of mutual interaction between successive DBD actuators and exposed electrode shape optimization conduct to an electric wind velocity of 10.5 m/s. In a second part, the control of boundary layer separation on a NACA 0015 airfoil is investigated. An ac DBD, a multi-DBD and a nanosecond DBD are used to manipulate separation at a Reynolds number Re = 1.3μ106, with tripped and natural boundary layer. Results show that actuators can effectively remove the separation existing without actuation.