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Transient electroluminescence (EL) was used to measure the onset of emission delay in OLEDs based on transition metal, phosphorescent bis[3,5-bis(2-pyridyl)-1,2,4-triazolato] platinum(ΙΙ) and rare earth, phosphorescent Eu(hfa)3 with 4'-(p-tolyl)-2,2":6',2" terpyridine (ttrpy) doped into 4,4'-bis(carbazol-9-yl) triphenylamine (CBP), from which the carrier mobility was determined. For the Pt(ptp)2 doped CBP films in OLEDs with the structure: ITO/NPB (40nm)/mcp (10nm)/65% Pt(ptp)2:CBP (25nm)/TPBI (30nm)/Mg:Ag (100nm), where NPB=N, N'-bis(1-naphthyl)-N-N'-biphenyl-1, 1'-biphenyl-4, MCP= N, N'-dicarbazolyl-3,5-benzene, TPBI=1,3,5-tris(phenyl-2-benzimidazolyl)-benzene, delayed recombination was observed and based on its dependence on frequency and duty cycle, ascribed to trapping and de-trapping processes at the interface of the emissive layer and electron blocker. The result suggests that the exciton recombination zone is at, or close to the interface between the emissive layer and electron blocker. The lifetime of the thin films of phosphorescent emitter Pt(ptp)2 were studied for comparison with rare earth emitter Eu(hfa)3. The lifetime of 65% Pt(ptp)2:CBP co-film was around 638 nanoseconds at the emission peak of 572nm, and the lifetime of neat Eu(hfa)3 film was obtained around 1 millisecond at 616 nm, which supports the enhanced efficiency obtained from the Pt(ptp)2 devices. The long lifetime and narrow emission of the rare earth dopant Eu(hfa)3 is a fundamental factor limiting device performance. Red organic light emitting diodes (OLEDs) based on the rare earth emitter Eu(hfa)3 with 4'-(p-tolyl)-2,2":6',2" terpyridine (ttrpy) complex have been studied and improved with respect performance. The 4.5% Eu(hfa)3 doped into CBP device produced the best power efficiency of 0.53 lm/W, and current efficiency of 1.09 cd/A. The data suggests that the long lifetime of the f-f transition of the Eu ion is a principal limiting factor irrespective of how efficient the energy transfer from the host to the dopant and the antenna effect are.

The aim of this work is to prepare white emitting electroluminescent device using printing techniques. Preparation options are discussed in order to minimise reabsorption in the phosphor layer and thus increase the overall radiation intensity. Model devices were prepared, the active layer of phosphor printed in a pattern of stripes and circles. The impact of the applied voltage and frequency was studied on these devices. It has been shown that, in terms of white emission, it is better to use the patterns compared to the phosphor mixture. The ratios of emission intensities of both phosphors are more even, therefor closer to the white light. The output of this work is model designed to determine the necessary frequency area for obtaining the white emission of ACEL device.

Photoluminescence (PL) is an optical emission induced by photon absorption in a material where electrons are excited from the ground state to excited states, then relax to the lowest excited states and recombine radiatively. The PL emission provides vital information on bandgap energy, material purity and crystal quality. In this project, a PL characterization system, also capable of electroluminescence (EL) measurements, was designed and assem- bled to measure optoelectronic device structures with the capabilities of recording PL or EL spectra as well as micrometer-resolved PL or EL maps on device structures or active components. In order to realize the system with the above functions, an optical setup and a monochro- mator were used to achieve micrometer-range resolution and reasonable signal-to-noise ra- tio. A hardware control platform needed to be designed and assembled to control the precise movement of the sample stage and monochromator as well as for acquiring the signal. A PC-based control software were developed for fully automatic measurements . Furthermore, adequate alignment and calibration methods had to be developed to tune the optical path, monochromator and control program. The setup employs the basic ideas of confocal microscopy, with the parallel laser input focused on the sample surface with a spot diameter of 0.78 μm. A Czerny Turner diffraction grating based monochromator is used to measure PL emissions. A 532 nm laser diode and an InGaAs or Si detector are applied in the system for spectral range of detection of at least 850- 1600 nm, i.e. covering the important data and tele communication bands. The project builds on a platform containing EasyDrivers, an Anduino Uno micro-controller and a Labview based operation software, together working with an amplifier circuit for stepper motors actuation and signal acquisition. Finally, different quantum well samples were measured, showing that the wavelength accuracy and resolution as well as the program flexibility meet the specifications of the setup.

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Ce travail de thèse est une contribution au développement d’afficheurs électroluminescents inorganiques utilisant le luminophore CaTiO3 :Pr3+ comme couche active. Il comporte deux volets. Le premier concerne l’étude du dépôt de CaTiO3 :Pr3+ par pulvérisation cathodique à partir d’une cible céramique élaborée au laboratoire et s’est plus particulièrement attaché à l’influence de la pression de dépôt et aux conditions de recuit (température, type de fours) sur les propriétés morphologiques, structurales, optiques et électriques des films. Les films obtenus sont cristallisés en structure orthorhombique, photoluminescents, transparents sur toute la gamme du visible et possèdent des propriétés électriques compatibles avec l’application visée. Des pistes d’optimisation de ces propriétés sont également avancées. Le second volet du travail utilise le modèle de transfert de charge par intervalence (TCIV) développé ces dernières années au laboratoire, pour orienter la recherche d’autres luminophores dopés par des ions Pr3+ utilisables dans des afficheurs électroluminescents. Sur cette base, des titanates de formulations (Ca,Sr)TiO3 :Pr3+, CaTiO3 :Bi3+ ;Pr3+ et Na1/2Ln1/2TiO3 :Pr3+ (Ln = La, Gd, Y, Lu) ont été synthétisés et caractérisés. L’évaluation détaillée du comportement de ces matériaux en photoluminescence a permis de valider le modèle TCIV, d’initier d’autres modèles et de mettre en évidence l’intérêt d’un codopage au bismuth pour accroître l’intensité de fluorescence de l’ion Pr3+ dans la matrice CaTiO3. Le luminophore rouge CaTiO3 :Bi3+ ; Pr3+ apparaît être un candidat intéressant pour des applications en électroluminescence. / This work reports on the pre-development of inorganic electroluminescent devices based on luminescent CaTiO3 :Pr3+ thin films. It includes two parts. The first part is dedicated to the deposition of CaTiO3: Pr3 + films by sputtering of a home-made target and post-treated for their crystallization. Influence of gas pressure during deposition and post-treatment conditions (temperature, oven…) on the morphology, structure, optical and electrical properties of the films was investigated. Finally, the possibility to obtain films crystallized in the orthorhombic phase, photoluminescent, transparent in the whole visible range and with electrical properties needed for the aimed application, was demonstrated. Conditions for further optimization are also given. The second part of the work aims to use the Intervalence Charge Transfer (IVCT) model that has been recently elaborated in the laboratory, as a tool for the design of new Pr3+-doped phosphors that could be integrated in electroluminescent devices. On this basis, the titanates (Ca,Sr)TiO3 :Pr3+, CaTiO3 :Bi3+ ;Pr3+ and Na1/2Ln1/2TiO3 :Pr3+ (Ln = La, Gd, Y, Lu) were prepared and characterized. The detailed analysis of the photoluminescence behaviors confirmed the IVCT model and allowed to propose new models. Further, the role of Bi3+ codopant as a sensitizer of the Pr3+ luminescence in CaTiO3 is demonstrated and interpreted. The red phosphor CaTiO3 :Bi3+ ;Pr3+ appears as a possible interesting candidate for applications in electroluminescence.

Les nanofils semiconducteurs sont des nano-objets dont la longueur peut aller jusqu'à quelques microns et dont la section peut être inférieure à la dizaine de nanomètre. En particulier, les nanofils de nitrures d'éléments III (GaN, AlN, InN, leurs alliages ternaires et leurs hétérostructures) sont extrêmement prometteurs en vue du développement d’une nouvelle génération de dispositifs d’électronique et d’optoélectronique tels que photodétecteurs, nanotransistors, biocapteurs, source de lumière, cellules solaires, etc.Dans ce travail, nous présentons la fabrication et la caractérisation de deux types de dispositifs à base de nanofils de nitrures III-V : des photodétecteurs d’une part et des dispositifs émetteurs de lumière d’autre part. Tout d'abord, nous avons réalisé et caractérisé un photodétecteur UV aveugle à la lumière du jour à base de nanofils de GaN verticalement alignés sur un substrat de Si(111) contenant une jonction p-n. Nous avons montré que ces dispositifs présentent une réponse supérieure à celle de leurs homologues en couches minces. Ensuite, nous avons fait la démonstration de photodétecteurs UV à base de nanofils uniques contenant des disques quantiques GaN / AlN multi-axiales insérés dans une région non intentionnellement dopé. Les résultats obtenus par spectroscopie de photoluminescence (PL) et cathodoluminescence (CL) montrent des contributions spectrales en-dessous et au-dessus de la bande interdite du GaN attribuées a la variation de l'épaisseur des disques. Les spectres de photocourant montrent un pic sous la bande interdite lié à l'absorption inter-bande entre les états confinés dans les disques les plus larges. Enfin, nous présentons une étude de photodétecteurs et émetteurs de lumière à base de nanofils de GaN contentant une hétérostructure cœur-coquille InGaN / GaN. Les fils utilisés comme photodétecteurs ont montré une contribution en dessous de la bande interdite de GaN. D’autre part, les mesures OBIC démontrent que ce signal provient exclusivement de la région active. Les fils de type LED basés sur la même structure montrent une forte émission d'électroluminescence et un décalage vers le rouge lorsque le taux d’indium présent dans les disques quantiques augmente, en accord avec les résultats de photoluminescence et de cathodoluminescence. / Semiconductor nanowires are nanostructures with lengths up to few microns and small cross sections (10ths of nanometers). In the recent years the development in the field of III-N nanowire technology has been spectacular. In particular they are consider as promising building in nanoscale electronics and optoelectronics devices; such as photodetectors, transistors, biosensors, light source, solar cells, etc. In this work, we present fabrication and the characterization of photodetector and light emitter based devices on III-N nanowires. First we present a study of a visible blind photodetector based on p-i-n GaN nanowires ensembles grown on Si (111). We show that these devices exhibit a high responsivity exceeding that of thin film counterparts. We also demonstrate UV photodetectors based on single nanowires containing GaN/AlN multi-axial quantum discs in the intrinsic region of the nanowires. Photoluminescence and cathodoluminescence spectroscopy show spectral contributions above and below the GaN bandgap according to the variation of the discs thickness. The photocurrent spectra show a sub-band-gap peak related to the interband absorption between the confined states in the large Qdiscs. Finally we present a study of photodetectors and light emitters based on radial InGaN/GaN MQW embedded in GaN wires. The wires used as photodetectors showed a contribution below the GaN bandgap. OBIC measurements demonstrate that, this signal is exclusively generated in the InGaN MQW region. We showed that LEDs based on this structure show a electroluminescence emission and a red shift when the In content present in the QWs increases which is in good agreement with photoluminescence and cathodoluminescence results.

L'électroluminescence (EL) de isolants polymères est étudiée car elle peut permettre d'approcher les phénomènes de vieillissement électrique en fournissant la signature optique d'espèces excitées sous champ électrique. Le vieillissement et la rupture diélectrique dans les isolants polymères est d'un intérêt fondamental pour les chercheurs, concepteurs et fabricants de dispositif du génie électrique. À cet égard, les décharges partielles (DPs) sont un des principaux processus conduisant au vieillissement et à la défaillance des isolants. Cependant, avec le développement des matériaux et procédés, les DPs sont évitées dans certaines situations, par exemple, les câbles haute tension, les condensateurs, etc. Par conséquent, le besoin reste prégnant pour la compréhension des mécanismes de dégradation électrique sous forte contrainte électrique, qui peut être initiée par des porteurs énergétiques. Dans ce travail, l'EL, la cathodoluminescence (CL) excitée sous faisceau d'électrons, ainsi que d'autres techniques de luminescence ont été appliquées à la caractérisation de polyoléfines et d'autres polymères isolants. Afin de comprendre la formation d'excitons dans des films minces de Polypropylène (PP) et Polyéthylène (PE), la dépendance en champ de l'EL et du courant sous contrainte continue, et de l'EL et de sa résolution selon la phase sous contrainte AC, sont étudiées. Les spectres d'EL du PP et du PE ont le même pic principal à environ 570 nm, ce qui implique des structures et des défauts chimiques similaires pour les deux matériaux, et le même processus de dégradation. Le pic principal peut être complété par une émission à environ 750 nm dominante à faible champ. L'impact de la nature des électrodes a été étudiée sur du PEN pour comprendre l'origine de l'émission dans le rouge. A travers la dépendance en champ de l'EL et sa résolution selon la phase avec des métallisations or et ITO, on montre que l'émission dans le rouge est liée à la nature des électrodes et correspond à l'excitation de plasmons de surface ou d'états d'interface. Une étude plus approfondie est effectuée sur la cathodoluminescence d'isolants polymères. Des couches minces de PP, PE, ainsi que de Polyethylene Naphthalate (PEN) et de Polyether Ether Ketone (PEEK) ont été irradiés par faisceau d'électrons jusqu'à 5 keV. Nous avons pu reconstruire les spectres de CL et d'EL du PE et du PP à partir de quatre composants élémentaires: fluorescence, chimiluminescence, luminescence induite par recombinaison, et composante principale du spectre d'EL à 570nm décrite plus haut et considérée comme signature du vieillissement. Pour la première fois, la nature de l'EL et de la CL de polyoléfines est décomposée en quatre composantes de base avec des contributions relatives différentes. L'identification de ces composantes spectrales est utile pour interpréter la luminescence de polyoléfines et autres isolants polymères, et établir les liens entre distribution de charge d'espace et vieillissement diélectrique. A travers ces recherches sur l'EL et la CL dans plusieurs isolants polymères, i.e. polyoléfines ou polyesters, la formation d'excitons et les processus de relaxation d'énergie sous contrainte électrique et électrons énergétiques sont mis en évidence. Surtout, l'analyse en composantes spectrales et la reconstruction des spectres donne accès aux mécanismes d'excitation de la luminescence et à une corrélation avec le vieillissement électrique. A l'avenir, les mesures de luminescence peuvent devenir une méthode standard pour sonder et analyser les isolants polymères. / Electroluminescence (EL) of insulating polymers is a subject of great interest because it is associated with electrical ageing and could provide the signature of excited species under electric field. Electrical ageing and breakdown in insulating polymers is of fundamental interest to the researchers, the design engineers, the manufacturers and the customers of electrical apparatus. In this respect, Partial Discharge (PD) is a harmful process leading to ageing and failure of insulating polymers. However, with the development of the materials and apparatus, PDs can be weakened or avoided in some situations, e.g. extra high voltage cables, capacitors, etc. Therefore, there is urgent demand for understanding electrical degradation mechanisms under high electric field, which can be triggered by energetic charge carriers. In this work, Electroluminescence, EL, and cathodoluminescence, CL, excited under electron beam, along with other luminescence-family techniques are carried out for probing polyolefins and other insulating polymers. In order to uncover the excitons formation in Polypropylene (PP) and Polyethylene (PE) thin films, the field dependence of EL and current under DC stress and field dependence of EL and phase-resolved EL under AC stress, are investigated. The EL spectra of both PP and PE have the same main peak at approximately 570 nm, pointing towards similar chemical structures and defects in both polyolefins, and same route to degradation. This main peak can be complemented by an emission at approximately 750 nm dominating at low field. Electrode effect on the EL of Polyethylene Naphthalte (PEN) was investigated to understand the origin of the red emission at 750 nm. Through field dependence of EL and phase-resolved EL of Au or ITO electrodes, we proved the red component is due to the nature of electrode, more precisely Surface Plasmons and/or interface states. Further thorough study was carried out on cathodoluminescence of insulating polymers. Thin films of PP, PE, along with Polyethylene Naphthalate (PEN) and Polyether Ether Ketone (PEEK) were irradiated under electron beam up to 5 keV to be excited. We could reconstruct EL and CL spectra of both PE and PP using four elementary components: i.e. Fluorescence, Chemiluminescence, Recombination-induced Luminescence, and main component of the EL spectrum at 570 nm reported above and constituting an ageing marker. For the first time the nature of both EL and CL in polyolefins is uncovered, containing four basic components with different relative contributions. Identification of these spectral components is helpful to interpret the nature of light emission from polyolefins and other insulating polymers and to bridge the gap between space charge distribution and electrical ageing or breakdown. Through researches on EL and CL in several insulating polymers, i.e. polyolefins and a polyester, excitons formation and relaxation processes under electric stress and kinetic electrons are evidenced. More importantly, the spectral components analyses and reconstruction uncovers the nature of luminescence and its correlation to electrical ageing. In the future, luminescence measurement can be developed to be a standard method to probe and analyze insulating polymers.