Nous avons étudié l'effet Stark linéaire des états de Rydberg de faible | m_l | et observé une quasi-dégénéréscence des séries | m_l | = 0, 1 et 2 du sodium et | m_l | = 0, 1 du lithium. Nous avons expliqué théoriquement ce comportement non-hydrogénoïde assez inattendu. A partir d'atomes de lithium dans un état de Rydberg de faible | m_l |, nous avons préparé des atomes circulaires (| m_l | = l = n-1) et nous avons observé pour la première fois une transition induite par une onde submillimétrique entre deux états de Rydberg circulaires. Cette expérience est un premier pas vers la mesure de la constante de Rydberg en unité de fréquence. Nous avons mis en évidence un comportement dynamique spécifique des atomes circulaires dans un champ électrique faible (~1V/cm) de direction variable.

Ce travail de thèse porte sur l'étude des processus non-linéaires cohérents des semiconducteurs nanostructurés en microcavité. Cette étude montre la faisabilité d'une porte optique ultra-rapide et peu dissipative fonctionnant avec une faible énergie de commande (~µJ/cm²). Des études expérimentales en diffraction et en pompe-sonde dégénérées ont été réalisées sur des microcavités semiconductrices, à température ambiante. Elles ont permis de mettre en évidence une modulation ultra-rapide de la fonction diélectrique du semiconducteur lorsque l'on excite le matériau dans sa région de transparence. Un rendement de diffraction de 2% et une modulation de réflectivité d'un contraste 5:1 ont été mesuré pour une excitation de faible énergie (~µJ/cm²). Cette modulation ultra-rapide a été attribuée à l'effet Stark optique. L'insertion du matériau non-linéaire dans une microcavité Fabry-Pérot permet d'exalter l'interaction lumière/matière et ainsi d'abaisser l'intensité de commande. Une étude numérique d'une microcavité contenant un milieu absorbant a été réalisée. Nous avons montré que le minimum de réflectivité ne se produit pas forcément à la longueur d'onde de résonance lres attendue mais en une longueur d'onde dite de pseudo-résonance lps. Le décalage entre ces deux longueurs d'onde peut atteindre plusieurs nanomètres. En considérant cette étude, une modélisation du couplage de l'effet Stark optique avec le mode de la cavité a également été réalisée. Le modèle développé permet de rendre compte des résultats expérimentaux de modulation de réflectivité. L'utilisation de ce modèle permettrait d'étudier l'influence des paramètres d'élaboration de la cavité sur la modulation et ainsi de définir une structure adaptée à la modulation.

Cette thèse propose une mesure absolue de la polarisabilité de l'atome de lithium par interférométrie atomique. Le résultat obtenu améliore la connaissance de cette grandeur d'un facteur trois par rapport aux mesures antérieures déjà existantes. Après une étude détaillée de la source d'atomes de lithium, ce travail s'intéresse au réglage de l'interféromètre atomique de Mach – Zehnder, qui fonctionne par diffraction élastique de l'onde atomique par trois ondes stationnaires laser, quasi résonantes avec la première transition de résonance du lithium. La qualité des signaux d'interférence observés (jusqu'à 84,5 % de visibilité) est mise à profit pour effectuer des mesures de phase d'une grande précision. Outre l'effet Zeeman, ce travail étudie l'effet d'un champ électrique appliqué sur un seul des deux chemins atomiques, distants de seulement 90 micromètres, pour mesurer la polarisabilité électrique du lithium par effet Lo Surdo – Stark.

Cette thèse propose une mesure absolue de la polarisabilité de l'atome de lithium par interférométrie atomique. Le résultat obtenu améliore la connaissance de cette grandeur d'un facteur trois par rapport aux mesures antérieures déjà existantes. Après une étude détaillée de la source d'atomes de lithium, ce travail s'intéresse au réglage de l'interféromètre atomique de Mach – Zehnder, qui fonctionne par diffraction élastique de l'onde atomique par trois ondes stationnaires laser, quasi résonantes avec la première transition de résonance du lithium. La qualité des signaux d'interférence observés (jusqu'à 84,5 % de visibilité) est mise à profit pour effectuer des mesures de phase d'une grande précision. Outre l'effet Zeeman, ce travail étudie l'effet d'un champ électrique appliqué sur un seul des deux chemins atomiques, distants de seulement 90 micromètres, pour mesurer la polarisabilité électrique du lithium par effet Lo Surdo – Stark.

Cette thèse concerne l'étude de la désexcitation d'agrégats et d'atomes par imagerie de photoélectrons. La première partie s'intérèsse à l'émission thermoïonique d'un système de taille finie. Un dispositif d'imagerie 3D nous permet de mesurer l'évolution temporelle du spectre d'énergie des électrons émis par différents agrégats (Wn-, Cn-, C60). Nous avons alors un accès direct aux quantités fondamentales qui caractérisent cette émission statistique : la température du bain thermique fini et le taux de déclin. La deuxième partie concerne l'ionisation d'états de Rydberg atomiques en présence d'un champ électrique statique. Nous avons réalisé la première expérience de microscopie de photoïonisation qui permet d'obtenir une image qui est la projection macroscopique de la fonction d'onde électronique. Nous avons ainsi accès au détail de la photoïonisation et en particulier aux propriétés quantiques de l'électron habituellement confinées à l'échelle atomique

La microscopie de photoïonisation est une technique qui permet d'obtenir une image macroscopique de la fonction d'onde électronique habituellement confinée autour d'un atome. L'expérience consiste à photoïoniser près du seuil un atome en présence d'un champ électrique statique. Le traitement classique du mouvement d'un électron se déplaçant dans un champ coulombien en présence d'un champ électrique statique, montre qu'une multitude de trajectoires électroniques mènent à un point de l'espace classiquement accessible. Quantiquement, les ondes partielles associées à ces trajectoires interfèrent, et ce phénomène est directement mesurable au moyen d'un détecteur sensible en position. Cette thèse propose une étude classique, semi-classique et quantique de la microscopie de photoïonisation. L'originalité de ce travail est le développement de simulations par propagation de paquets d'ondes grâce un algorithme de type Split-Operator. Nous proposons une étude systématique de l'Hydrogène et montrons qu'il est possible d'observer à l'aide d'un microscope de photoïonisation, la fonction d'onde des états Stark résonants du continuum d'ionisation de l'Hydrogène. Enfin nous décrivons l'effet du cœur électronique sur la microscopie d'atomes non-hydrogénoïdes.

Cette thèse porte sur l'étude de l'émissivité et de l'opacité dans les plasmas de fusion inertielle (FCI), et des processus atomiques dans les plasmas de fusion magnétique (FCM).En FCI, nous avons étudié les spectres d'émissivité du hohlraum de l'approche indirecte et d'opacité des dopants de l'ablateur. Leur connaissance permet d'améliorer la compression de la cible de D-T et ainsi favoriser les réactions de fusion. Nous avons caractérisé les spectres lié-lié de l'or, du carbone et du germanium au moyen de méthodes détaillées (code PPP) mais qui s'avèrent coûteuses en temps de calculs et limitées quand le nombre de niveaux/ions augmente. Pour optimiser le temps de calcul sans perdre en précision, une méthode hybride détaillée/statistique (code SCO-RCG) a fait l'objet de comparaison/validation avec le code PPP sur des cas tests. Cette approche a ensuite été appliquée au calcul de l'opacité totale (lié-lié, lié-libre, libre-libre) pour tous les états d'ionisation du germanium et du silicium. Les spectres obtenus sont ensuite comparés dans une large gamme d'énergies en vue d'optimiser la compression de la cible.En FCM, à partir d'expériences effectuées sur les tokamaks Tore Supra (CEA Cadarache) et ASDEX Upgrade (Max Planck Institut, Garching), nous nous proposons de développer une nouvelle base de données de physique atomique (sections efficaces, taux des processus,...) à l'aide du code HULLAC pour analyser des coefficients de transport. Le but de cette étude est la sensibilité aux données atomiques de la reconstruction des coefficients de transport par le code ITC. Pour le cas de l'argon, les sections efficaces de quelques processus sont présentées et les coefficients de taux sont comparés à ceux provenant du consortium ADAS.

Suite à la propagation d 'une impulsion laser femtoseconde intense dans un milieu gazeux, l'impulsion laser s'effondre sur elle-même et forme des filaments de lumière. Ces filaments sont induits par un équilibre dynamique entre l'autofocalisation par effet Kerr et la défocalisa:tion due au plasma « auto généré ». L'équilibre de ces deux effets aboutit au phénomène universel. de la « saturation de l'intensité ». L'intensité saturée est assez grande pour ioniser ou dissocier les différentes espèces de gaz par l'ionisation multiphotonique/tunnel (MPlj TI) , produisant la fluorescence 'propre'. Le phénomène de la filamentation est riche en concepts et applications. Ceci inclut la détection et l'identification des gaz polluants, le contrôle de la foudre ou d'une décharge ou, finalement, la génération d'impulsions puissantes de peu de cycles. L'objectif de cette thèse était de développer un outil spectroscopique qui peut être utilisé pour mesurer la densité de plasma à l'intérieur du filament. La connaissance de ce paramètre clé est importante pour la caractérisation de la saturation de l'intensité du processus de filamentation. Ce défi pourrait être relevé en développant une nouvelle approche basée sur l'élargissement Stark de lignes atomiques du spectre d'émission du filament. Cette thèse traite des critères de l'applicabilité et de la validité de l'approche de l'élargissement Stark. L'approche de l'élargissement Stark est d'abord illustrée par la « spectroscopie de plasma induite par filament» (FIBS) du plomb métallique. On montre pourquoi la technique FIBS est avantageuse comparée à la spectroscopie conventionnelle de plasma induite par laser nanoseconde (ns-LIBS). Ensuite, la preuve de l'applicabilité de la méthode de l'élargissement Stark à un milieu gazeux (utilisant l'argon comme exemple) est fournie. Elle s'avère utile pour mesurer la densité de plasma à l'intérieur du filament dans l'air ambient dans différentes conditions de propagation. De plus, la saturation d'intensité du processus de filamentation dans l'hélium est confirmée. Ceci, en particulier, est effectué en mesurant les densités de plasma en fonction de l'énergie et de la pression, respectivement. La réalisation des objectifs ci-dessus serait profitable pour obtenir une meilleure compréhension de la physique fondamentale et développer les applications mentionnées.

Ce travail de thèse consiste à visualiser sur un détecteur sensible en position les oscillations spatiales des électrons lents (~ meV) émis par photoionisation au seuil en présence d'un champ électrique extérieur. La figure d'interférence obtenue représente quantiquement le module carré de la fonction d'onde électronique. Ce travail fondamental nous permet d'avoir accès à la dynamique électronique quelques µm autour de l'atome et donc de mettre en évidence plusieurs mécanismes quantiques (champ coulombien, interaction électron/électron..) se déroulant à l'échelle atomique. Malgré la présence d'un cœur électronique quoique limité dans Li, nous avons réussi, expérimentalement et pour la première fois, à visualiser la fonction d'onde associée aux états Stark quasi-discrets couplés au continuum d'ionisation. En outre, à l'aide des simulations quantiques de propagation du paquet d'ondes, basées sur la méthode de " Split-operator ", nous avons réalisé une étude complète sur les atomes H, Li et Cs tout en dévoilant les effets significatifs des résonances Stark. Un très bon accord, sur et hors résonances, a été obtenu entre les résultats simulés et les résultats expérimentaux. Par ailleurs, nous avons développé un modèle analytique généralisable permettant de comprendre profondément le fonctionnement d'un spectromètre de VMI. Ce modèle repose sur l'approximation paraxiale, il est basé sur un calcul d'optique matricielle en faisant une analogie entre la trajectoire électronique et le rayon lumineux. Un excellent accord a été obtenu entre les prédictions du modèle et les résultats expérimentaux.

La photo-isomérisation par ouverture de cycle du benzopyrane a été étudiée à l'aide de la méthode MCTDH (Multi-Configuration Time-Dependent Hartree). Nous avons introduit différentes stratégies pour contrôler la conversion du benzopyrane en mérocyanine à l'aide d'impulsions laser. Nous avons utilisé un modèle pour le potentiel électronique à six dimensions développé dans le cadre d'un travail antérieur. Le modèle repose sur une généralisation des Hamiltoniens modèles standards pour les couplages vibroniques et utilise les six coordonnées les plus importantes pour le processus. Le principal objectif est de fournir des stratégies de contrôle qui pourront être utilisées par les expérimentateurs par la suite. Plus précisément, nous avons proposé: (i) une technique de type pompe-sonde pour contrôler la photostabilité, (ii) une stratégie en deux étape avec une préexcitation vibrationnel du système,(iii) une stratégie reposant sur un contrôle par effet Stark induit par un laser non-résonant. / The ring-opening photoisomerization of benzopyran, which occurs via a photochemical route involving a conical intersection,has been studied with quantum dynamics calculations using the multi-configuration time-dependent Hartree method (MCTDH). We introduce a mechanistic strategy to control the conversion of benzopyran to merocyanine with laser pulses. We use asix-dimensional model developed in a previous work for the potential energy surfaces (PES) based on an extension of thevibronic-coupling Hamiltonian model (diabatization method by ansatz), which depends on the most active degrees of freedom. The main objective of these quantum dynamics simulations is to provide a set of strategies that could help experimentalists tocontrol the photoreactivity vs. photostability ratio (selectivity). In this work we present:(i) a pump-dump technique used tocontrol the photostability, (ii) a two-step strategy to enhance the reactivity of the system: first, a pure vibrational excitation inthe electronic ground state that prepares the system and, second, an ultraviolet excitation that brings the system to the firstadiabatic electronic state; (iii) finally the effect of a non-resonant pulse (Stark effect) on the dynamics.