Ce travail de recherche porte sur la synthèse, la mise en forme et la caractérisation de matériaux à base de sulfures ou oxysulfure pour des applications optiques passives ou actives. Différentes techniques de synthèse, notamment la précipitation en milieu aqueux ou la synthèse par combustion, ont été utilisées pour préparer les nanopoudres précurseurs, ZnS, CaLa₂S₄, BaLa₂S₄ ou La₂O₂S. Il a été constaté qu'un traitement sous H₂S/N₂ permet de purifier ces précurseurs tout en conservant la phase cubique (ZnS) nécessaires pour la préparation de céramiques transparentes. Des céramiques ZnS, avec une transmission maximale d'environ 70% à la longueur d'onde de 10 µm, ont été élaborées par compaction à chaud en utilisant les techniques Hot Pressing ou Spark Plasma Sintering pour des applications optiques dans la fenêtre 8-12 µm. Des poudres de ZnS dopées au Fe²⁺ ont été synthétisées et étudiées avec une bande d'émission très large entre 3 µm et 4,5 µm. Des effets laser ont été obtenus à des longueurs d'ondes entre 3,4 µm et 3,6 µm en fonction de la température. Des poudres d'oxysulfure de lanthane co-dopées à l'Er³⁺ et l'Yb³⁺ ont été étudiées comme matériaux fluorescents pour modifier le spectre solaire avec l'objectif d'augmenter le rendement des cellules solaires photovoltaïques. Un rendement quantique supérieur à 100% a été obtenu avec un pompage à 523 nm pour des émissions dans le visible et le proche infrarouge. Ces résultats montrent que ces matériaux sont des matrices très efficaces pour le dopage des terres rares.

Ce travail de thèse aborde le contrôle de l'émission spontanée d'émetteurs, ici des boîtes quantiques d'InAs, confinées via des microstructures originales: des fils photoniques GaAs et des micropiliers à miroirs de Bragg GaAs/AlAs. Ainsi, nous présentons une source de photons uniques de très haute efficacité à fil photonique. Les mesures de corrélation réalisées sur une boîte quantique unique insérée dans un fil photonique a permis de montrer la génération très propre et large bande de photons uniques. C'est l'optimisation de cette géométrie incluant un miroir original au pied du fil et la présence d'une pointe de forme conique à son extrémité, qui a permis d'obtenir une efficacité record de 70%. De plus, l'étude systématique de temps de vie de boîtes quantiques uniques montre la possibilité d'observer avec cette géométrie une forte inhibition de l'émission dans les modes non-guidés. La dernière partie de ce manuscrit met en évidence l'effet laser dans des micropiliers à modes de galerie. Ces modes de galerie présentent un comportement relativement stable en longueurs d'ondes ainsi qu'un affinement spectral se maintenant jusqu'à sept fois le seuil laser. Ce résultat confirme une meilleure stabilité thermique des micropiliers par rapport à la géométrie habituellement utilisée pour observer les modes de galerie: les microdisques.

Ce manuscrit est consacré à la croissance par HVPE et à la spectroscopie optique de nanofils d'InxGa1-xN et de microfils de GaN en vue de la réalisation de diodes électroluminescentes. Les microfils de GaN, épitaxiés par SAG-HVPE, ont été étudiés par micro-réflectivité et micro-photoluminescence. Un lien entre les différences de polarités au sein des fils et leurs propriétés optiques a été mis en évidence. De plus, il a été démontré que les microfils agissent comme des résonateurs optiques dans lesquels une émission stimulée de lumière a été observée. Des reprises de croissance par MOCVD ont permis de révéler le potentiel des microfils pour la réalisation de DELs sous forme d'hétérostructures coeur - coquille. Les nanofils d'InxGa1-xN ont été obtenus pour la première fois à l'Institut Pascal grâce à une étude thermodynamique et une étude expérimentale utilisant GaCl et InCl3 comme précurseurs en éléments III. Une variation de composition en indium de 0 à 100 % le long d'un unique échantillon a été rapportée dans un premier temps. L'optimisation du positionnement des échantillons par rapport à l'arrivée du flux d'indium associée à une étude systématique de l’influence des différents paramètres de croissance a permis de déterminer les facteurs contrôlant la composition et la morphologie des fils. Une étude par spectroscopie optique en fonction de la température a finalement montré une faible diminution de l'intensité de photoluminescence entre 20 K et 300 K. / This work is devoted to the HVPE growth and to the optical spectroscopy of InxGa1-xN nanowires and GaN microwires in order to realize light-emitting diodes.The GaN microwires, grown by SAG-HVPE, were studied by micro-reflectivity and micro-photoluminescence. A link between the polarity differences within wires and their optical properties has been highlighted. In addition, microwires have been shown to act as optical resonators in which stimulated light emission has been observed. Regrowth by MOCVD revealed the potential of microwires for LEDs realization with a core - shell structure.The InxGa1-xN nanowires were obtained for the first time at Institut Pascal thanks to a both thermodynamical and experimental investigations using GaCl and InCl3 as III element precursors. An indium composition variation from 0 to 100 % along a single sample was first reported. The optimization of the sample positioning regarding the indium flux arrival associated with a systematic study of the influence of growth parameters have allowed to determine influential factors on the composition and the morphology of wires. A temperature dependent optical analysis has finally shown a slight decrease of luminescence intensity between 20 K and 300 K.

Ce travail de thèse porte sur l'élaboration de luminophores (La₂O₂S:Er,Yb, La₂O₂S:Nd, Lu₂O₂S:Nd, CaLa₂S₄:Nd) et céramiques optiques infra-rouges (ZnS et CaLa₂S₄). Il a consisté, en premier lieu, à développer des méthodes de synthèse de poudres de très grande pureté, principalement par méthode de combustion suivie de traitement sous H₂S(/N₂). Des nanopoudres de La₂O₂S:Er,Yb (50-200nm) se sont révélées être des luminophores très efficaces pour l'up‐conversion. Des nanopoudres de La₂O₂S: Nd (~250 nm) présentent un effet laser avec une énergie émise de 2,5 mJ et un rendement supérieur à 15%. L'étude de la densification (par hot pressing, HP) de poudres de ZnS préparées selon trois voies de synthèse (précipitation, synthèse par combustion et réaction en bain fondu) a permis d'élaborer des céramiques transparentes ZnS de qualité CVD‐HIP, avec des transmissions maximales supérieures à 73% à 12μm (précipitation) et la transmission maximale théorique de 75% à 10μm (combustion). Le frittage par HP de poudres de CaLa₂S₄, entre 1100°C et 1300°C, conduit, à cause d'une contamination par le carbone de la matrice de frittage et/ou d'une perte de soufre, à des céramiques noires et opaques en IR. CaLa₂S₄ comme nouveau matériau de matrice tolère des taux de dopage élevés en Nd. Après excitation à 815nm, il présente deux émissions intenses à 900nm et 1060nm, ainsi qu'une émission plus faible à 1350nm avec une intensité de luminescence qui augmente jusqu'à 10% molaire en Nd. / This thesis deals with the elaboration of phosphors (La₂O₂S:Er,Yb, La₂O₂S:Nd, Lu₂O₂S:Nd, CaLa₂S₄:Nd) and optical IR ceramics (ZnS and CaLa₂S₄). First, the routes for the synthesis of high purity powders have been developed, mainly by combustion method followed by H₂S(/N₂) treatment. La₂O₂S:Er, Yb nanopowders (50-200 nm) proved to be very efficient phosphors for up-conversion. La₂O₂S: Nd nanopowders (~250 nm) have a laser effect with a 2.5 mJ output energy and a yield higher than 15%. The densification by hot pressing of ZnS powders prepared following three synthesis routes (precipitation, combustion synthesis and reaction melt) has developed ZnS transparent ceramic of CVD‐HIP quality, with maximum transmission greater than 73% at 12μm (from powders obtained by precipitation) and with the theoretical maximum transmission of 75% at 10μm (from powders obtained by combustion). Hot pressing of CaLa₂S₄ powders, between 1100°C and 1300°C, leads to IR opaque ceramics with black color, due to carbon diffusion from the sintering matrix and/or to sulfur loss. CaLa₂S₄ as new phosphor matrix material tolerates high Nd doping level. After excitation at 815 nm, it shows two intense emissions at 900 nm and 1060 nm, and a lower transmission at 1350nm with a luminescence intensity that increases up to 10% (mol) Nd.

La filamentation laser femtoseconde dans l'air est un phénomène qui implique une riche famille d'effets optiques non linéaires. Effet laser de filaments a émergé comme un phénomène nouveau en 2011. Il a été activement étudiée au cours des dernières cinq années, non seulement en raison de ses applications potentielles dans les techniques de télédétection mais aussi la physique pour découvrir. Cette thèse est consacrée principalment à l'étude de deux types d'effets laser à partir du plasma filamentaire généré par 800 nm impulsions laser femtosecondes dans l'air ou l'azote pur. Le premier est l'émission spontanée amplifiée à 337 nm longueur d'ondes de molécules d'azote neutre qui est bidirectionnel, activée uniquement par des impulsions polarisées circulairement. Le mécanisme d'inversion de population est attribuée à électrons-molécules collisions inélastiques entre les électrons énergiques et les molécules d'azote neutres sur l'état du sol. La caractérisation complète de 337 nm impulsion laser vers l'avant et vers l'arrière est réalisée. En particulier, les mesures de profil temporelles sont comparées à des simulations numériques basées sur l'équation de Maxwell-Bloch à une dimension, qui se révèle être en bon accord. Un autre type d'effet laser est lié à ions d'azotes excités, émettant à 391 nm et 428 nm longueurs d'onde. Ce type d'effet laser est observée avec laser pompe polarisée linéairement. Il est caractérisé systématiquement dans des domaines spatiaux, temporels et spectrales. Les résultats du profil temporel prouve que l'émission laser ionique est fondamentalement superradiance. Un nouveau mécanisme, à savoir le processus d'excitation recollision d'électrons, est proposé pour la réalisation de la distribution de la population dans le niveau supérieur de la transition. Il est soutenu par deux mesures expérimentales consistant en la dépendance de 391 nm émission laser à l'ellipticité et la dépendance à longueur d'onde de laser pompe. Des simulations numériques donnent un bon accord avec l'observation expérimentale. / Femtosecond laser filamentation in air is a phenomenon that involves a rich family of nonlinear optic effects. Lasing effect from filaments has emerged as a new phenomenon in 2011. It has been actively studied in recent 5 years not only because of its potential applications in remote sensing techniques but also the fruitful physics involved. This thesis is devoted to the study of two types of lasing effect from filament plasma generated by 800 nm femtosecond laser pulses in air or pure nitrogen. The first is the bidirectional amplified spontaneous emission at 337 nm wavelength of neutral nitrogen molecules, only enabled by circularly-polarized pulses. The population inversion mechanism is attributed to inelastic electron-molecule collisions between energetic electrons and neutral nitrogen molecules on the ground state. Full characterization of both forward and backward 337 nm lasing pulse is conducted. Particularly the temporal profile measurements is compared to numerical simulations based on one-dimensional Maxwell-Bloch equation, which turns out to be in good agreement. Another type of lasing effect is related to excited nitrogen ion, emitting at 391 nm and 428 nm wavelengths. This type of lasing effect can only be observed with linearly-polarized pump laser. It is systematically characterized in spatial, temporal and spectral domains. The temporal profile results proves that ionic lasing emission is fundamentally superradiance. A new mechanism, namely the electron recollision excitation process, is proposed for the achievement of population distribution in the upper level of transition. It is supported by two experimental measurements consisting of pump ellipticity dependence and pump wavelength dependence of 391 nm lasing intensity. Numerical simulations give good agreement with the experimental observation.

Mon travail de thèse a porté sur l'étude du confi nement des photons et des électrons dans plusieurs systèmes. Tout d'abord, j'ai étudié un nouveau type de nanocristaux semiconducteurs pour obtenir -à température ambiante- une source e fficace de photons uniques polarisés. Ensuite, j'ai développé une technique d'excitation à deux photons pour des polaritons de microcavités semiconductrices. Ces nanocristaux semiconducteurs présentent la particularité d'avoir une coquille semiconductrice allongée en sulfure de cadmium (CdS) autour d'un coeur sphérique en séléniure de cadmium (CdSe). Depuis plus de dix ans, les nanocristaux semiconducteurs sont connus pour être des émetteurs efi caces de photons uniques à température ambiante. Leur photoluminescence sou rait de deux défauts : le clignotement, qui est une alternance entre des états allumés et éteints, ainsi qu'une très faible polarisation de leur émission. Lors de mon étude, en agissant sur les paramètres géométriques des nanocristaux (diamètre du c÷ur et longueur de la coquille) j'ai obtenu l'émission de photons uniques fortement polarisés (taux de polarisation linéaire supérieur à 80%) et montré le lien entre la polarisation et le rapport d'aspect des nanocristaux. De plus, en ajustant fi nement l'épaisseur de la coquille, j'ai démontré la possibilité de supprimer drastiquement le clignotement, tout en gardant une source de photons uniques de très haute qualité (g(2) < 0:2). Dans la deuxième partie de mon travail de thèse, je me suis intéressé au couplage fort lumière-matière dans des microcavités et micropiliers semiconducteurs. J'ai développé et caractérisé un nouveau type d'excitation pour les polaritons basé sur une absorption à deux photons. Dans le cas des micropiliers, où les polaritons sont con nés dans un système 0D, nous avons démontré un e et laser sous pompage à deux photons. La relaxation du système et les interactions entre polaritons sont comparées sous différentes géométries d'excitation.