In dieser Dissertation werden klassische und quantenmechanische Regenbögen in den Winkelverteilungen bei streifender Streuung (Einfallswinkeln ca. 1°) von schnellen Atomen (kinetische Energien im Bereich von keV) entlang niedrig indizierter Kristallrichtungen atomar ebener Festkörperoberflächen untersucht. Die Projektilatome werden dabei entlang der Atomketten der jeweiligen Kristallrichtung geführt (axiale Oberflächen-Gitterführung) und mit einem ortsauflösenden Detektor nachgewiesen. Die resultierenden Streuverteilungen zeigen Intensitätsmaxima, die aufgrund von Regenbogenstreuung entstehen. Über den Vergleich gemessener Regenbogenwinkel mit Trajektoriensimulationen wird das Projektilatom-Oberfläche-Potential untersucht. Für leichte Atome und Moleküle zeigen sich in den Intensitätsverteilungen sogenannte überzählige Regenbögen, die nur durch Interferenz von Materiewellen erklärbar sind. Mit sinkender Energie werden auch diskrete Bragg-Reflexe auflösbar, deren relative Intensität durch die Winkelpositionen der überzähligen Regenbögen bestimmt wird. Das entsprechende Beugungsmuster wird Quanten-Regenbogen genannt. Solche Quanteneffekte wurden bei der Streuung von Atomen mit Energien von einigen keV (De-Broglie-Wellenlänge 10^-4 nm) zuvor weder beobachtet noch erwartet, da eine Erhaltung der Kohärenz bisher ausgeschlossen schien. Die Abhängigkeit der Interferenzmuster von den Streubedingungen wurde detailliert untersucht, mit semiklassischen Näherungen beschrieben und Dekohärenzmechanismen identifiziert. Es wird gezeigt, dass Beugung schneller Atome aufgrund der interferometrischen Natur angewandt werden kann, um die Struktur der Oberfläche und das Wechselwirkungspotential mit bisher nicht erreichter Genauigkeit zu bestimmen. Die Anwendbarkeit dieser Methode wurde an verschiedenen Materialklassen und Adsorbat-Überstrukturen nachgewiesen. / This work is devoted to the study of classical and quantum mechanical rainbows in scattering distributions for grazing scattering (angles of incidence of about 1°) of fast atoms (kinetic energies in the keV range) along low indexed crystal directions of atomically flat solid surfaces. Projectile atoms are steered by strings of atoms of the respective crystal direction (axial surface channeling) and detected by means of a position-sensitive detector. The resulting scattering distributions show intensity maxima due to rainbow scattering. From the comparison of measured rainbow angles with trajectory simulations, projectile surface potentials are investigated. For light atoms and molecules, so-called “supernumerary rainbows” arise in the scattering distributions, which can be explained in terms of interference of matter waves only. With decreasing energy, discrete Bragg peaks appear. Their relative intensity depends on the angular positions of the supernumerary rainbows. The corresponding diffraction pattern is called “quantum surface rainbow”. Such quantum phenomena for scattering of atoms with keV energies (de Broglie wavelength 10^-4 nm) were neither experimentally observed nor predicted, since a persistence of coherence seemed to be impossible. The dependence of the interference patterns on the scattering conditions are investigated in detail, described by semiclassical approximations, and decoherence mechanisms are identified. It is shown that due to its interferometric nature “Fast Atom Diffraction” can be used to deduce the structure of surfaces and the interaction potential with unprecedented accuracy. The feasibility of this method is demonstrated for different classes of materials and superstructures of adsorbates on metal surfaces.

Le travail de cette thèse porte sur l’étude expérimentale de la diffusion d’atomes d’hydrogène sur des surfaces et sous incidence rasante. L’énergie des atomes et des ions varie de quelques centaines d’eV à quelques keV, tandis que les surfaces étudiées sont des isolants et des semi-métaux. En particulier on a étudié la formation de l’ion H- sur du graphite pyrolytique dit HOPG (highly oriented pyrolytic graphite) et sur une surface de LiF(001). Pour ce dernier système, nous avons étudié en détail la diffraction d’atomes H° et d’ions H+. Ces expériences ont été réalisées sur un montage expérimental utilisant un faisceau pulsé et permettant de détecter en coïncidence les particules diffusées et les électrons secondaires. L’ensemble permet de connaître la charge finale de la particule diffusée, sa perte d’énergie, son angle de diffusion, le tout en corrélation avec la statistique et l’énergie des électrons émis.Le résultat de ce travail a révélé que la diffraction persiste dans le régime inélastique. En effet, nous observons un motif de diffraction après la neutralisation de proton sur la surface de LiF(001). Un modèle est proposé pour expliquer ces résultats qui semblent en contradiction avec ceux publiés par le groupe de H. Winter sur la diffraction d’atomes d’hydrogène sur cette même surface. Concernant la formation d’ion négatif sur HOPG, nous avons mis en évidence un taux de H- (~10%) sur une surface propre. C’est le plus haut taux de H- jamais observé avec ce type d’expérience en incidence rasante. C’est encore plus élevé qu’avec des isolants ioniques, ces derniers donnant un taux déjà 10 fois plus grand que celui observé sur métaux propres. Ces résultats confirment l’efficacité du graphite à convertir des ions et des atomes en ions négatifs. En exploitant les données fournies par la technique des coïncidences, nous avons pu élucider le mécanisme à l’œuvre dans cette conversion. Du fait de la structure électronique particulière de HOPG, avec une bande interdite projetée dans la direction Gamma, seuls les électrons localisés sigma contribuent à la formation de l’ion négatif, donnant au HOPG un caractère isolant du point de vue de la capture électronique. Les électrons pi contribuant de manière efficace à la perte d’énergie par collisions binaires, donnant de ce point de vue au HOPG son caractère métallique. / In this thesis, we have investigated experimentally the scattering of hydrogen atoms and ions on solid surfaces at grazing incidence. The projectile energy ranges from several hundred eV to few keV. The formation of H- ions is studied on highly oriented pyrolytic graphite (HOPG) surface; and surface diffraction is carried out on LiF(001) surface with H° and H+ particle scattering. Both experiments were performed in the same experimental setup (see Figure 1.2 and 2.1)—with grazing scattering geometry and a PSD (position sensitive detector) located downstream to record scattered particles. For charge state analysis a set of electrostatic plates is inserted between sample and PSD. During the experiment, coincident measurement technique is used to identify the energy loss associated to 0, 1, 2…electrons emission. Clear evidence of diffraction with inelastic scattering by proton on LiF(001) has been obtained, which has not been observed before. Indeed, the group of H. Winter reported that no diffraction exists with inelastic scattering of H° on LiF(001). However, according to our result, a coherence scattering factor still exists even though the electron capture by the proton is an inelastic process. For negative ion formation on HOPG surface, we report here the highest fraction of H- (~10%) measured in grazing scattering experiments; it is larger than those obtained on ionic insulators, the latter being typically 10 times larger than those measured on clean metals. These results confirm the high yields of negative hydrogen ions from graphite reported in the literature. Electron emission and energy loss of scattered beam have also been deciphered via coincidence measurement. Due to the special structure of HOPG, two kinds of electron emissions (σ and π-band electron) and energy losses (cycles and metal-like energy loss) have been measured. Furthermore, the total electron emission on HOPG with insulator-like behavior and total energy loss with metal-like are the most representative property of HOPG which have been first presented in this thesis.